从碳氢化合物气体和液态金属催化剂产生石墨烯的方法

从碳氢化合物气体和液态金属催化剂产生石墨烯的方法
【专利摘要】本文描述了产生石墨烯的方法，形成石墨烯的反应室，以及由所述方法形成的石墨烯片。方法可包括在反应室中添加至少一种金属催化剂，在反应室中添加至少一种碳氢化合物气体，使得至少一种金属催化剂和至少一种碳氢化合物气体彼此接触以产生产物，以及使产物脱氢以产生石墨烯。
【专利说明】从碳氢化合物气体和液态金属催化剂产生石墨烯的方法
【背景技术】
[0001 ] 由于其薄、轻量（lightweight )、柔性(flexible)和耐久(durable)的性能，石墨稀 应用范围广泛。例如，石墨稀已被用于生物工程、光电子学(optical electronics)、超滤、 复合材料、光电池 (photovoltaic cells)、储能设备和/或等等。
[0002] 石墨烯的潜在应用的最近发现刺激增长关注开发大规模石墨烯制造应用，其产生 不含或基本上不含缺陷的石墨烯，缺陷比如石墨烯片上的石墨沉积。之前的方法包括切割 石墨块为薄的石墨烯片。这样的方法包括通过挨着石墨放置粘着衬底（adhesive substrate^比如条）以及移除石墨烯获得薄的石墨烯片。虽然这些方法可用于分析，但是 它们对于大规模石墨烯制造可能不适合，因其获得的石墨烯的量小。
[0003] 其他方法包括氧化石墨以产生石墨烯氧化物，其之后被溶解。沉淀石墨烯氧化物 以产生石墨烯的片。但是，因为在石墨烯片上存在石墨烯的大块(bergs)，这些方法导致有 缺点的石墨稀片。据此，石墨稀片并非无缺陷。
[0004] 其他方法包括超声和离心石墨以产生石墨烯，在金刚石表面形成外延 (epitaxial)石墨稀，在金属表面形成外延石墨稀，以及分解碳化娃(silicon carbide)表 面。但是，这些方法中的每个导致有缺陷和/或不适于大规模应用的石墨烯片。
[0005] 挺塗
[0006] 在实例中，产生石墨烯的方法可包括在反应室中添加至少一种金属催化剂，在反 应室中添加至少一种碳氢化合物气体，使得至少一种金属催化剂和至少一种碳氢化合物气 体彼此接触以产生产物，以及使产物脱氢以产生石墨烯。
[0007] 在实例中，用于形成石墨烯的反应室可包括室主体;至少一个入口，其配置为将至 少一种金属催化剂和至少一种碳氢化合物气体递送至室主体;至少一个出口，其配置为从 室主体移除至少一种金属催化剂；以及多孔衬底，其定位在入口和出口之间的室主体内。
[0008] 在实例中，产生石墨烯的方法可包括将至少一种金属催化剂与添加剂结合，添加 至少一种金属催化剂和添加剂进入反应室中，排空反应室中的任何气体，添加至少一种碳 氢化合物进入反应室中，添加溶剂进入反应室中，加热反应室，使得至少一种金属催化剂与 至少一种碳氢化合物气体彼此接触以产生产物，使产物脱氢以产生石墨烯，从反应室中移 除至少一种金属催化剂，从反应室中移除溶剂；以及收集反应室中多孔衬底上的石墨烯。
[0009] 在实例中，可通过工艺制备石墨烯片。工艺可包括下述步骤:在反应室中添加至少 一种金属催化剂;在反应室中添加至少一种碳氢化合物气体，以在至少一种金属催化剂和 至少一种碳氢化合物气体之间的界面处引起环加成反应，从而产生产物；以及引起产物的 脱氢，以产生石墨烯。石墨烯片可基本上不包含缺陷。
【附图说明】
[0010] 图1描述了根据实例的示例反应室的剖面侧视图。
[0011] 图2描述了根据第一实例产生石墨烯的示例性方法的流程图。
[0012] 图3描述了根据第二实例产生石墨烯的示例性方法的流程图。
[0013] 详细说明
[0014] 本公开并不限于所描述的特定的系统、设备和方法，因为他们可变化。说明书中使 用的术语仅是为了描述特定版本或实施方式的目的，并不意图限制范围。
[0015]如在该文档中使用，单数形式"一个(a)"、"一(an)"和"所述"包括复数提及物，除 非上下文明确另外指出。除非另外定义，本文使用的所有的技术和科学术语具有如本领域 普通技术人员通常理解的相同含义。本公开决不解释为认可本公开中描述的实施方式由于 之前的发明而不能早于这些公开。如在该文档中使用，术语"包括"意思是"包括，但不限 于"。
[0016] 如文中使用，"石墨烯"指碳的同素异性体，其包括在六方晶系（hexagonal arrangement)中的碳原子的重复结构。由于碳原子的结构布局，石墨稀以平面(planar)形 式存在的称为石墨烯片。当多个石墨烯片堆叠时，该物质称为石墨。六角平面(plane)中的 每个碳原子双键连接到另外的碳原子，其给予石墨烯独特的特性。例如，石墨烯沿着平面是 高度可传导的，以及在具有较高阻力的平面之间是可传导的，因为其超共辄。另外，因为石 墨烯是超共辄，其没有带隙（band gap)。带隙的缺乏意味着所有波长的光都可引发光电效 应。带隙的缺乏使得石墨烯成为用于光电池的候选物，因其可吸收在任何频率的具有能量 的光子。因此，不同光频率的光子被转化成具有匹配能量级的电子。石墨烯的这一独特的特 性提供了在透明电极、存储器(memory storage)、阻隔(barrier)材料和高强度材料(high strength material)中的潜在应用。但是，如文中描述的，为了石墨稀是有效的，其必为纯 的石墨烯片。另外，一些应用可能要求大片的石墨烯是有效的。
[0017] 如文中使用，"纯的石墨烯"指不含或基本上不含缺陷的石墨烯片。缺陷可包括至 少一种杂质，比如，例如石墨沉积。杂质可包括七角(heptagonal)和八角(pentagonal)的碳 氢化合物结构、在石墨稀结构中的杂原子、石墨稀结构中的氧、石墨稀结构中的氮、以及C = C双键被氢化的各种位置。
[0018] 本公开总体上涉及由金属催化剂和碳氢化合物气体形成石墨烯的方法。方法总体 上可包括使金属催化剂和碳氢化合物气体脱氢，其由在低温的环加成反应引起。石墨烯可 在金属催化剂上形成，金属催化剂之后通过多孔衬底排放(drain)。产生的大的且不含(或 基本上不含)缺陷的石墨烯可从多孔衬底收集。
[0019] 图1描绘了示例的反应室，总体上指定为100,根据实例其可用于产生石墨烯。反应 室100可总体上包括在其中具有至少一个入口 110、至少一个出口 115和多孔衬底120的室主 体105。本领域技术人员将认识到，反应室100可具有任何合适数目的入口 110和出口 115，特 别地对于本文中描述的一些实例。因此，入口 110的数目和出口 115的数目将不被本公开所 限。但是，为了简洁的需要，反应室100在文中将被描述为具有单一入口 110和单一出口 115。
[0020] 反应室100可总体上被配置为在其中包括至少一种材料。例如，在一些实例中，反 应室100可被配置为在其中接受至少一种金属催化剂和/或至少一种碳氢化合物气体，如本 文更详细地描述。在一些实例中，反应室100可被配置为包含在其中产生的石墨烯，如本文 更详细地描述。在一些实例中，反应室100可被配置为在其中接受至少一种加压组分 (pressurized ingredient)。例如，反应室100可被配置为在其中接受至少一种加压气体。 因此，反应室100可被配置为承受高压并且因此由适合高压应用的材料构造，比如，例如，钢 (steel)、铁(iron)和/或等等。
[0021] 在一些实例中，反应室100可被配置为被调节到特定温度。例如，温度可被调节以 保证包含在反应室100内的各种组分的反应。因此，反应室100可包括位于反应室中、反应室 上和/或反应室附近的各种位置的任何数目的加热元件、冷却元件和/或等等，以调节温度。 例如，反应室100可包括加热套。可将反应室100调节到示例的温度，包括，但不限于，大约 300°C到大约400°C。例如，可调节反应室100的温度到大约300°C、大约310°C、大约320°C、大 约330°C、大约340°C、大约350°C、大约360°C、大约370°C、大约380°C、大约390°C、大约400 °C、或在这些数值中任何两个数值之间的任何数值或范围(包括端点）。
[0022] 反应室100可进一步为任何形状和/或大小以及可具有任何内部容积。据此，形状、 大小和内部容积不被本公开所限制。示例的反应室1〇〇的内部容积可为，但不限于，大约 100ml到大约100L。例如，内部容积可为大约100ml、大约500ml、大约1L、大约2L、大约5L、大 约10L、大约25L、大约50L、大约75L、大约100L、或在这些数值的任何两个数值之间的任何数 值或范围(包括端点）。
[0023] 在一些实例中，反应室100可被配置为搅拌(agitate)和/或混合(mix)置于其中的 组分。据此，例如，反应室可在其中包括搅拌装置。在另一实例中，反应室可被配置为通过外 部设备被震荡(shaken)或其他方式被搅拌。
[0024] 入口 110可总体被配置为将一种或多种组分递送至室主体105。在一些实例中，入 口 110可被配置为提供一种或多种气体组分125至室主体105。在一些实例中，入口 110可被 配置为提供一种或多种液态、半液态、和/或熔融的组分130至室主体105。例如，入口 110可 被配置为递送至少一种金属催化剂、至少一种碳氢化合物气体、至少一种添加剂、至少一种 溶剂、至少一种惰性气体、和/或至少一种还原剂至室主体105。因此，入口 110可被接至供应 源（supply)，其提供至少一种上述提到的组分至入口。在一些实例中，入口 110也可被配置 为排空室主体105内的空间。因此，入口 110可被连接至例如真空或等等。
[0025] 入口 110的大小和形状不限于本公开，以及总体可为任何大小和/或形状。本领域 技术人员将认识到，适于递送各种组分至室主体105的入口的大小和形状。类似地，入口 110 的位置不限于本公开，以及可被定位在室主体105上的任何合适位置。例如，在一些实例中， 入口 110可总体地被定位在室主体105的顶部(top portion)。在其他实例，入口 110可总体 地被定位在室主体的底部(bottom portion)。在一些实例中，入口 110可相对于位于室主体 105内的组分被定位。例如，入口 110可定位于接近室主体顶部，以适当地递送各种组分，各 种组分会通过重力朝着室主体底部下降。在一些实例中，入口 110可相对于出口 115和/或多 孔衬底120被隔开。因此，例如，多孔衬底120可用作在室主体105中的入口 110的位置和出口 105的位置之间的间隔物。
[0026] 出口 115可总体上被配置为从室主体105移除一个或多个物（items)。因此，出口 115可起排放和/或释放阀的作用。例如，出口 115可被配置为从室主体105移除至少一种金 属催化剂。因此，出口 115可被连接至导管等等，其被配置为从出口移除至少一种金属催化 剂。
[0027] 出口 115的大小和形状不限于本公开，以及总体上可为任何大小和/或形状。本领 域技术人员将认识到，适于从室主体105移除至少一种金属催化剂的出口大小和形状。类似 地，出口 115的位置不限于本公开，以及可被定位于室主体105上的任何合适的位置。例如， 在一些实例中，出口 115可总体上被定位在室主体105的底部。在其他实例中，出口 115可总 体上被定位在室主体顶部。在一些实例中，出口 115可相对于位于室主体105内的组分定位。 例如，当出口 115被配置为从室主体105移除液体，比如至少一种金属催化剂，出口 115可被 定位于接近室主体底部，这样在重力下其可以有效地排放至少一种金属催化剂。在一些实 例中，出口115可相对于入口110和/或多孔衬底120被间隔开。
[0028] 如文中之前描述的，多孔衬底120可总体上被定位在室主体105中。多孔衬底120可 被定位在室主体105中，这样其可保留由文中描述的方法产生的石墨烯135,同时使得各种 其他成分流过。例如，当各种组分，比如金属催化剂，通过出口 115从室主体105被排放时，金 属催化剂可通过多孔衬底流动并通过出口流出，同时在金属催化剂内分散的石墨烯135被 多孔衬底保留并且避免其通过出口流出反应室100。在一些实例中，为保证多孔衬底120有 效地捕获(catches)石墨稀135,其可永久地或半永久地固定到室主体105,使得当多种组分 被添加进室主体时、从室主体排出、加热、反应和/或等等时，其保持不动。
[0029]在各种实例中，多孔衬底120可在室主体105中被定位，这样其相对于压力室100的 底部表面基本上水平。这样的定位可保证，例如，石墨烯可以其可从室主体105移除而不被 损坏的方式被多孔衬底保留。
[0030] 多孔衬底120可总体上由任何多孔材料构成。特别地，多孔衬底120可由适合文中 描述的目的的多孔材料构成。因此，多孔材料可使得其保留石墨烯135,同时允许其他材料 从中通过。另外的，多孔材料可被选择，以使其不与文中描述的各种组分反应。示例的多孔 衬底120可由玻璃制成。其他的示例的多孔衬底120可由娃或娃基（s i 1 i con-based)材料制 成。
[0031] 图2描绘了根据第一实例产生石墨烯的示例的方法。方法可包括添加215至少一种 金属催化剂至反应室。如文中描述的，可大体通过入口添加金属催化剂。金属催化剂的量不 限于本公开，以及可大体为足够进行文中描述的反应的量。因此，在一些实例中，金属催化 剂的量可足以保证在反应室中金属催化剂与碳氢化合物气体的特定的比。
[0032] 在一些实例中，可关于在添加反应室前金属催化剂是否被熔化进行测定 (determination) 205。如果金属催化剂不是液态金属催化剂，可进行测定205。在一些实例 中，液态或恪融的金属催化剂可必须保证金属催化剂可通过多孔衬底被过滤(strain)，如 本文更详细地描述。如果金属催化剂不是液体形式，金属催化剂可被熔化210以及添加215 至反应室。在一些实例中，金属催化剂在其倍添加215至反应室前，可被熔化210以产生熔融 的金属催化剂。在其他的实例中，金属催化剂可在其被添加215至反应室后被熔化210,比 如，例如，通过加热反应室。如本文更详细地描述，在一些实例中，金属催化剂在其允许270 其与碳氢化合物气体接触之前，可被熔化。
[0033] 如本文更详细地描述，金属催化剂可大体为包含金属的任何材料，并且被配置为 催化化学反应。在一些实例中，金属催化剂可包括，但不限于，汞、铋、铯、镓、镍、银、其合金、 或其组合。在一些实例中，金属催化剂可为合金。在一些实例中，金属催化剂可包括合金。在 一些实例中，合金可具有等于或低于大约150 °C的熔点。例如，合金可具有大约150 °C、大约 140 °C、大约130 °C、大约120 °C、大约110 °C、大约100°C、大约90 °C、大约80 °C、大约70 °C、大约 60°(：、大约50°(：、大约40°(：、大约30°(：、大约20°(：、大约10°(：、大约0°(：、大约-10°(：或更低的熔 点，包括这些数值中任何两个数值之间的任何数值或范围的熔点。这样的低熔点可保证如 文中描述的反应在低温完成。示例的合金可包括，例如，伍德合金(Wood's metal)、罗斯合 金(1?086'8 1116七&1)、菲尔德金属(？丨61(1'8 1116七&1)、061'1'08&€6、061'1'〇1〇￥和/或等等。伍德合 金可大体为具有大约70°C的熔点以及包含按重量计大约50 %铋、大约26.7 %铅、大约 13.3%锡和大约10%镉的低共熔、易熔合金。罗斯合金可为按重量计大约50%铋、大约25% 至大约28%铅和大约22%至大约25%锡的合金。罗斯合金也可具有大约94°C至大约98°C的 熔点。菲尔德金属可为按重量计大约32.5 %铋、大约51 %铟和大约16.5 %锡的低共熔合金。 菲尔德金属也可具有大约62 °C的熔点。Cerrosaf e可为按重量计大约42.5 %铋、大约37.7 % 铅、大约11.3%锡和大约8.5%镉的合金。〇61'1'〇8&€6可具有大约74<€的恪点。[61'1'010￥可为 按重量计大约44.7 %至大约49 %铋、大约18 %至大约22.6 %铅、大约8.3 %至大约12 %锡、 大约19.1 %至大约21 %铟、和大约0%至大约5.3%镉的合金。cerrolow的恪点可为大约 47.2 °C至大约58 °C。在一些实例中，金属催化剂可为汞合金。在一些实例中，金属催化剂可 包括汞合金。示例的汞合金可包括汞和至少一种其他组分。示例性的其他组分包括，但不限 于，铋、钾、锂、钠、铷、铯、镁、钙、锶、钡、铜、银、金、铂、镍、钯、钴、铑、铱、铁、钌、铼、钨和/或 等等。
[0034] 在各种实例中，可关于在反应室中是否存在多余气体进行测定220。因其与各种文 中描述的以产生石墨烯的化学反应相干扰的潜在的可能，多余气体可为不被期望的。另外， 多余气体可能是不期望的，因为其消耗部分反应室的容积，并且各种的其他组分可能直到 多余气体被去除才能被添加进反应室。如果多余气体在反应室中，该方法可包括从反应室 排空225气体。从反应室排空225气体可包括在与入口和/或出口的流体连接中设置真空，以 去除气体。可选地或另外的，反应室可被用至少一种惰性气体吹扫(purged)230。示例的惰 性气体可包括，但不限于，氦、氖、氩、氪、氙、氮、六氟化硫、四氟化硅和/或等等。如之前文中 描述，可通过入口引入惰性气体至反应室。
[0035] 在各种实例中，可关于碳氢化合物气体是否应为溶解的碳氢化合物气体进行测定 235。如文中描述，在一些实例中，碳氢化合物气体可为溶解的碳氢化合物气体，以使其可被 添加245至反应室。如本文更详细地描述，在一些实例中，可溶解碳氢化合物气体，以保证与 金属催化剂合适的反应。例如，可在乙烷中溶解乙炔。如果溶解的碳氢化合物气体是被期望 的，该方法可包括在溶剂中溶解240碳氢化合物气体。示例的溶剂可包括，但不限于，乙二 醇、一缩二乙二醇、三甘醇、四甘醇、甘油、山梨糖醇、赤藓糖醇、苏糖醇、阿糖醇、木糖醇、阿 东醇、甘露糖醇、半乳糖醇、岩藻糖醇、艾杜醇、肌醇、碳酸二甲酯(dimethyl carbonate)、碳 酸二乙酯（diethyl carbonate)、碳酸丙稀酯（propylene carbonate)、碳酸亚乙酯 (ethylene carbonate)和/或其组合。在一些实例中，可溶解240碳氢化合物气体，以使得存 在碳氢化合物与溶剂的特定的比。该比不限于本公开，以及可大体上为任何比，特别是被本 领域技术人员认识到的适于执行文中描述的反应的比。示例的比可包括，但不限于，大约 0.01]?、大约0.1]\1、大约0.251、大约0.51、大约0.751、大约1.01、或在这些数值中任何两个数 值之间的任何数值或范围(包括端点）。
[0036]方法可进一步包括添加245碳氢化合物气体至反应室。如本文更详细地描述，添加 245碳氢化合物气体可包括通过入口添加碳氢化合物气体。在一些实例中，碳氢化合物气体 可为压缩的碳氢化合物气体。示例的碳氢化合物气体可包括，但不限于，甲烷、乙烷、乙炔、 乙烯、一氧化碳、乙醇、丙烷、丁烷、丁二烯、戊烷、戊烯、环戊二烯、己烷、环己烷、苯、甲苯、二 氧化碳、氯甲烷、二氯甲烷、氯仿、溴化甲烷、二溴甲烷、三溴甲烷、碘甲烷、二碘甲烷 (diodomethane)、三碘甲烧、四氯化碳、四溴化碳和/或其组合。
[0037] 一旦碳氢化合物气体已被添加245至反应室，可关于还原剂是否是被期望的进行 测定250。还原剂可为为化学反应提供电子所必须的。如果还原剂是被期望的，其可添加255 至反应室。如本文更详细地描述，例如，还原剂可通过入口被添加。可适于文中描述的反应 的示例的还原剂可包括，但不限于，甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、戊烷、己烷、氢、锂、钠、钾、铷、 铯、镁和/或其组合。可添加255任何量的还原剂，特别是本领域技术人员所认识到适于文中 描述的各种反应的量。
[0038] 在一些实例中，使金属催化剂与碳氢化合物气体接触270前，可关于添加剂是否应 该与金属催化剂结合进行测定260。添加剂可为必须的，例如，作为用于化学反应的另外的 催化剂。示例的催化剂可包括，但不限于，碳酸钠、硝酸钾、碳酸锂、碳酸钾、碳酸铷、碳酸铯、 碳酸镁、硝酸锂、硝酸钠、硝酸铷、硝酸铯、硝酸镁、硝酸钙、硝酸锶、硝酸钡、硝酸锌、硝酸铅、 硝酸铜、硝酸铁、硝酸铬、硝酸钴、硝酸镍、硝酸钛、亚硝酸锂、亚硝酸钠、亚硝酸铷、亚硝酸 铯、亚硝酸镁、亚硝酸钙、亚硝酸锶、亚硝酸钡、亚硝酸锌、亚硝酸铅、亚硝酸铜、亚硝酸铁、亚 硝酸铬、亚硝酸钴、亚硝酸镍、亚硝酸钛、亚氯酸锂、亚氯酸钠、亚氯酸铷、亚氯酸铯、亚氯酸 镁、亚氯酸钙、亚氯酸锶、亚氯酸钡、亚氯酸锌、亚氯酸铅、亚氯酸铜、亚氯酸铁、亚氯酸铬、亚 氯酸钴、亚氯酸镍、亚氯酸钛、次氯酸锂、次氯酸钠、次氯酸铷、次氯酸铯和次氯酸镁、亚氯酸 钙、亚氯酸锶、亚氯酸钡、亚氯酸锌、亚氯酸铅、亚氯酸铜、亚氯酸铁、亚氯酸铬、亚氯酸钴、亚 氯酸镍、亚氯酸钛、次氯酸锂、次氯酸钠、次氯酸铷、次氯酸铯、次氯酸镁、次氯酸钙、次氯酸 锶、次氯酸钡、次氯酸锌和/或其组合。添加剂的量不限于本公开，以及可大体上为任何量， 特别是被认识到适于执行文中描述的各种反应的量。
[0039] 可允许270金属催化剂与碳氢化合物气体接触，以反应和产生产物。反应可大体上 为环加成反应，比如，例如，（2+2+2)环加成反应。（2+2+2)环加成反应的化学通式为：
[0040]
[0041] 在一些实例中，为保证当允许270接触的时候，碳氢化合物气体和金属催化剂反 应，保证合适的反应温度可为必须的。据此，反应室可被调节以使其在大约300°C至大约400 °C的温度。例如，反应室可被加热至大约300°C、大约310°C、大约320°C、大约330°C、大约340 。(：、大约350°C、大约360°C、大约370°C、大约380°C、大约390°C、大约400°C或在这些数值中 任何两个数值之间的任何数值或范围（包括端点）。在特定的实例中，反应温度可为大约325 °C。相比于用于形成石墨烯片的传统温度，这样的温度被认为相当地低。在一些实例中，（2+ 2+2)环加成反应可，例如，在室温(例如，大约20°C至大约24°C)完成，并且脱氢反应可在大 约300°C至大约400°C的温度发生。为保证各种组分的充分反应，可加热反应室至该温度一 段特定时间段。非限制性的，示例的时间段可包括大约5分钟至大约5小时。例如，可加热反 应室大约5分钟、大约10分钟、大约15分钟、大约30分钟、大约45分钟、大约60分钟、大约90分 钟、大约2小时、大约3小时、大约4小时、大约5小时、或在这些数值中任何两个数值之间的任 何数值或范围（包括端点）。在一些实例中，在加热反应室后，可允许其冷却至特定温度。一 个非限制性示例的例子可为大约室温(大约20°C至大约24°C)。
[0042] 在各种实例中，当允许270组分彼此接触时，在碳氢化合物气体和金属催化剂之间 可存在界面。这样的界面可为相对于反应室的底部表面基本上水平的表面。基本上水平的 界面可为必须保证产生的石墨烯片不比反应室大，这样石墨烯片可被从反应室去除而没有 损坏。如果界面不是基本上水平的，石墨烯片可生长地过大，并且可能不得不被分开以从反 应室移除。在一些实例中，允许界面不是基本上水平的可为被期望的，这样石墨烯片长大并 且被分开以从反应室移除。基本上水平的界面可通过保证反应室定位在竖直的方向，以使 其垂直于重力的方向，被大体地获得。界面可进一步在石墨烯形成时，允许金属催化剂从碳 氢化合物气体的分离，这样石墨烯仅仅在金属催化剂的液态金属表面形成，从而进一步保 证不含缺陷的纯的石墨烯片。
[0043] 作为反应的一部分，可使从金属催化剂和碳氢化合物气体之间的反应产生的产物 脱氢275,以去除多余的氢并且产生石墨烯片。脱氢275可允许C-C键的形成，以产生石墨烯 片。如文中之前描述的，脱氢275可在大约300°C至大约400°C的温度完成。可自反应室去除 280金属催化剂。如本文更详细地描述，在一些实例中，可通过出口去除280金属催化剂。去 除280金属催化剂可进一步包括通过多孔衬底过滤(straining)金属催化剂，这样分散在金 属催化剂中的石墨稀被多孔衬底捕获(captured)。在一些实例中，为保证金属催化剂的完 全的移除280，可添加惰性气体至反应室以推动金属催化剂从反应室出来。如文中之前描述 的，惰性气体可通过入口被添加。
[0044] 可从多孔衬底收集285产生的石墨烯片以及从室去除产生的石墨烯片。如本文更 详细地描述，在一些实例中，石墨烯片可为纯的。据此，石墨烯片可在其上包含一点或没有 石墨烯沉积。多孔衬底上的石墨烯的收集285可进一步消除如传统所要求的运输至衬底的 需要。这样的步骤的消除可进一步消除损坏和/或石墨稀片上的缺陷的积累(col lection)。
[0045] 图3描绘了根据第二实例产生石墨烯的示例的方法的流程图。方法可大体上包括 将金属催化剂与添加剂结合305。如本文更详细地描述，添加剂可大体上为另外的催化剂。 结合的金属催化剂和添加剂可被添加315至反应室。
[0046] 如文中之前描述的，金属催化剂(和添加剂)必为液态形式。因此，可关于金属催化 剂和添加剂是否为液体进行测定315。如果它们不是，它们可被熔化320至熔融的形式。
[0047] 可排空325反应室的任何和所有包含在其中的气体。据此，只有金属催化剂和添加 剂可保持在反应室中。在一些实例中，为了进一步保证去除所有气体，可关于是否应该吹扫 反应室进行测定330。如果是，可用惰性气体吹扫反应室中剩余的气体，如本文更详细地描 述。
[0048]如本文更详细地描述，碳氢化合物气体可被添加340至反应室，并且可关于还原剂 是否应该添加进行测定345。如果是，还原剂可被添加355至反应室。
[0049] 如本文更详细地描述，可添加355溶剂至反应室，并且可在反应室中加热360各种 组分。可允许365金属催化剂与碳氢化合物气体接触，这样它们可以反应以产生产物。可使 产物脱氢370以产生石墨烯。可通过之前文中描述的任何方法从反应室去除375金属催化 剂。另外，可从反应室去除380溶剂。溶剂的移除380可大体上以类似于用于去除金属催化剂 的方法的方式完成。因此，可通过出口去除380溶剂。在一些实例中，惰性气体进入反应室的 添加可引起溶剂从其中被推动。在一些实例中，可在移除375金属催化剂的基本上相同的时 间移除380溶剂。如本文更详细地描述，可从多孔衬底收集385石墨烯。
【具体实施方式】
[0050] 实施例1:产生石墨烯的第一方法
[0051] 类似于关于图1描述的容器(vessel)的1升的钢反应容器(reactor vessel)，将被 装备有加热套(heated jacket)和内部搅拌(interior agitation)装置。300ml的萊将被添 加至反应容器中的3.0克的碳酸钠。将通过用氩回填（backfilling)汞上方的空间 (airspace)将该空间排空。该过程将重复三次。将乙炔和甲烷的1:1混合物压缩至90psi并 且引入进入反应容器，之后接着300ml的脱氧乙二醇。将反应器加热至350°C持续1小时。将 允许反应器冷却至室温并且将排放液态汞以在将来的反应中再使用。将从反应容器去除乙 二醇并且将从反应容器中的多孔玻璃衬底收集石墨烯片。
[0052]从反应产生的石墨烯片将为纯的石墨烯片，并且将基本上不含缺陷，比如石墨沉 积。因此，石墨烯片将在光电池中非常有用，因其吸收在每个频率的具有能量的光子的能 力。
[0053] 实施例2:产生石墨烯的第二方法
[0054] 类似于关于与图1描述的容器的1升的钢反应容器将装备有加热套和内部搅拌装 置。将添加300ml的汞至反应容器中的3.0克的碳酸钠。将通过用氩回填汞上方的空间将该 空间排空。该过程将重复三次。将乙炔和甲烷的1:1混合物压缩至120psi并且引入至反应容 器中。加热反应容器至350°C持续1小时。将允许反应容器冷却至室温并且将排放液态汞以 在将来的反应中再使用。将从反应容器中的多孔玻璃衬底收集石墨烯片。
[0055] 从反应产生的石墨烯片将为纯的石墨烯片，并且将基本上上不含缺陷，比如石墨 沉积。因此，石墨烯片将在透明电极中非常有用，因其在碳原子的平面内的高可导性和在室 温在大约65微米的石墨烯的平面内的电子的自由通道。
[0056] 实施例3:产生石墨烯的第三方法
[0057]类似于关于与图1描述的容器的1升的钢反应容器将装备有加热套和内部搅拌装 置。将添加300ml的汞至反应容器中的3.0克的碳酸钠。将通过用氩回填汞上方的空间将该 空间排空。该过程将重复三次。将压缩乙炔和甲烷的1:1混合物至60psi并且引入至反应容 器。将加热反应容器至325°C持续30分钟。将允许反应容器冷却至室温并且将排放液态汞以 在将来的反应中再使用。将从反应容器中的多孔玻璃衬底收集石墨烯片。
[0058]从反应产生的石墨烯片将是纯的石墨烯片，基本上在其上不包含石墨沉积。因此， 纯的石墨烯将在高强度材料中非常有用，因该片的纯度将比传统石墨烯基的高强度材料较 不易被破坏。
[0059]在上面详细说明中，参考了形成其一部分的附图。在附图中，类似的符号通常表示 类似的组件，除非上下文另外指出。在详细说明、附图和权利要求中描述的示意性实施方式 并不意味着是限制性的。可使用其他实施方式，并且在不背离本文呈现的主题的精神或范 围的情况下，可进行其他改变。容易理解，本公开的方面，如本文大体上描述的和图中阐释 的，可以各种不同的构造布置、替换、组合、分开和设计，所有这些明确考虑在本文中。
[0060] 本公开不受在本申请中所描述的特定实施方式限制，这些特定实施方式意在为各 个方案的示例。对于本领域技术人员显而易见的是，能够进行各种改进和变型，而不偏离其 精神和范围。根据前面的说明，除了本文列举的那些之外，在本公开范围内的功能上等同的 方法和装置对于本领域技术人员而言将是显而易见的。旨在这些改进方案和变型例落在随 附权利要求书的范围内。连同这些权利要求书所给予权利的等同方案的整个范围，本公开 仅由随附权利要求书来限定。将理解的是，本公开不限于特定的方法、试剂、化合物、组合物 或生物系统，当然这些可以变化。还应理解的是，本文所使用的术语仅是为了描述特定实施 方式的目的，而不意在限制。
[0061] 关于本文中基本上任何复数和/或单数术语的使用，本领域技术人员能够根据上 下文和/或应用适当地从复数变换成单数和/或从单数变换成复数。为了清晰的目的，本文 中明确地阐明了各单数/复数的置换。
[0062] 本领域技术人员将理解，一般地，本文所使用的术语，尤其是随附权利要求(例如， 随附权利要求的主体）中所使用的术语，通常意在为"开放式"术语(例如，术语"包括"应当 解释为"包括但不限于"，术语"具有"应解释为"至少具有"，术语"包括"应解释为"包括但不 限于"，等等）。尽管就"包含(comprising)"各种组分或步骤(解释为意思"包括但不限于"） 方面描述各种组合物、方法和设备，但是该组合物、方法和设备也可"主要由各种组分和步 骤组成"或"由各种组分或步骤、组成"，并且此术语应被理解为限定基本上是封闭的成员 组。本领域技术人员还理解，如果意图表达引导性权利要求记述项(recitation)的具体数 量，该意图将明确地记述在权利要求中，并且在不存在这种记述的情况下，不存在这样的意 图。例如，为辅助理解，下面的随附权利要求可能包含了引导性短语"至少一个"和"一个或 多个"的使用以引导权利要求记述项。然而，这种短语的使用不应解释为暗指不定冠词"一" 或"一个"引导权利要求记述项将包含该所引导的权利要求记述项的任何特定权利要求局 限于仅包含一个该记述项的实施方式，即使当同一权利要求包括了引导性短语"一个或多 个"或"至少一个"以及诸如"一"或"一个"的不定冠词(例如，"一"和/或"一个"应当解释为 表示"至少一个"或"一个或多个"）；这同样适用于对于用于引导权利要求记述项的定冠词 的使用。另外，即使明确地记述了被引导的权利要求记述项的具体数量，本领域技术人员将 理解到这些记述项应当解释为至少表示所记述的数量(例如，仅仅记述"两个记述项"而没 有其它修饰语表示至少两个记述项或两个以上的记述项）。此外，在使用类似于"A、B和C等 中的至少一个"的惯用法的那些实例中，通常这样的造句旨在表达本领域技术人员理解该 惯用法的含义(例如，"具有A、B和C中的至少一个的系统"将包括但不限于仅具有A、仅具有 B、仅具有C、具有A和B、具有A和C、具有B和C、和/或具有A、B和C等等的系统）。在使用类似于 "A、B和C等中的至少一个"的惯用法的那些实例中，通常这样的造句旨在表达本领域技术人 员理解该惯用法的含义(例如，"具有A、B和C中的至少一个的系统"将包括但不限于仅具有 A、仅具有B、仅具有C、具有A和B、具有A和C、具有B和C、和/或具有A、B和C等等的系统）。本领 域技术人员将进一步理解，呈现两个或更多可选项的几乎任何转折性词语和/或短语，无论 是在说明书、权利要求或附图中，实质上都应理解为设想包括一项、任一项或两项的可能 性。例如，术语"A或B"将理解为包括"A"或"B"或"A和B"的可能性。
[0063]另外，在根据马库什组(Markush group)描述本公开的特征或方案的情况下，本领 域技术人员将理解的是本公开也因此以马库什组的任何独立成员或成员的亚组来描述。 [0064]本领域技术人员将理解的是，为了任何以及全部的目的，诸如在提供所撰写的说 明书方面，本文所公开的全部范围也涵盖了任何和全部的可能的亚范围及其亚范围的组 合。能够容易地认识到任何所列范围都充分地描述了同一范围并且使同一范围分解成至少 均等的一半、三分之一、四分之一、五分之一、十分之一等等。作为非限制示例，本文所论述 的每个范围能够容易地分解成下三分之一、中三分之一和上三分之一，等等。本领域技术人 员还将理解的是，诸如"多达"、"至少"、"大于"、"小于"等所有的语言包括所记述的数量并 且是指如上文所论述的随后能够分解成亚范围的范围。最后，本领域技术人员将理解的是， 范围包括每个独立的成员。因此，例如，具有1-3个单元的组是指具有1个、2个或3个单元的 组。类似地，具有1-5个单元的组是指具有1个、2个、3个、4个、或5个单元的组，等等。
[0065]通过上述描述，将理解的是，本公开的各种实施方式已经在本文中被描述，用于说 明的目的，而且，可进行各种修饰而不背离本公开内容的范围和精神。因此，本文公开的各 种实施方式不意图是限制性的，其真正的范围和精神是通过随附的权利要求表示的。
【主权项】
1. 一种产生石墨烯的方法，所述方法包括： 在反应室中添加至少一种金属催化剂； 在反应室中添加至少一种碳氢化合物气体； 允许所述至少一种金属催化剂和所述至少一种碳氢化合物气体彼此接触以产生产物； 以及 使所述产物脱氢以产生所述石墨烯。2. 如权利要求1所述的方法，进一步包括在与所述至少一种碳氢化合物气体接触之前， 熔化所述至少一种金属催化剂。3. 如权利要求1所述的方法，进一步包括在与所述至少一种碳氢化合物气体接触之前， 将所述至少一种金属催化剂与至少一种添加剂结合。4. 如权利要求3所述的方法，其中所述添加剂为碳酸钠、硝酸钾、碳酸锂、碳酸钾、碳酸 铷、碳酸铯、碳酸镁、硝酸锂、硝酸钠、硝酸铷、硝酸铯、硝酸镁、硝酸钙、硝酸锶、硝酸钡、硝酸 锌、硝酸铅、硝酸铜、硝酸铁、硝酸铬、硝酸钴、硝酸镍、硝酸钛、亚硝酸锂、亚硝酸钠、亚硝酸 铷、亚硝酸铯、亚硝酸镁、亚硝酸钙、亚硝酸锶、亚硝酸钡、亚硝酸锌、亚硝酸铅、亚硝酸铜、亚 硝酸铁、亚硝酸铬、亚硝酸钴、亚硝酸镍、亚硝酸钛、亚氯酸锂、亚氯酸钠、亚氯酸铷、亚氯酸 铯、亚氯酸镁、亚氯酸钙、亚氯酸锶、亚氯酸钡、亚氯酸锌、亚氯酸铅、亚氯酸铜、亚氯酸铁、亚 氯酸铬、亚氯酸钴、亚氯酸镍、亚氯酸钛、次氯酸锂、次氯酸钠、次氯酸铷、次氯酸铯和次氯酸 镁、亚氯酸钙、亚氯酸锶、亚氯酸钡、亚氯酸锌、亚氯酸铅、亚氯酸铜、亚氯酸铁、亚氯酸铬、亚 氯酸钴、亚氯酸镍、亚氯酸钛、次氯酸锂、次氯酸钠、次氯酸铷、次氯酸铯、次氯酸镁、次氯酸 钙、次氯酸锶、次氯酸钡、次氯酸锌或其组合。5. 如权利要求1所述的方法，进一步包括在所述反应室中添加所述至少一种碳氢化合 物气体之前，排空所述反应室中的任何气体。6. 如权利要求1所述的方法，进一步包括在所述反应室中添加所述至少一种碳氢化合 物气体之前，用至少一种惰性气体吹扫所述反应室。7. 如权利要求6所述的方法，其中所述惰性气体包括氦、氖、氩、氪、氣、氮、六氟化硫、四 氟化硅或其组合。8. 如权利要求1所述的方法，进一步包括在所述反应室中添加所述至少一种碳氢化合 物之后，在所述反应室中放置还原剂。9. 如权利要求8所述的方法，其中所述还原剂包括甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、戊烷、己烷、 氢、锂、钠、钾、铷、铯、镁或其组合。10. 如权利要求1所述的方法，进一步包括从所述反应室中去除所述至少一种金属催化 剂。11. 如权利要求10所述的方法，其中去除所述至少一种金属催化剂包括通过多孔衬底 过滤所述至少一种金属催化剂，其中分散在所述金属催化剂中的石墨烯被所述多孔衬底捕 获。12. 如权利要求11所述的方法，其中所述多孔衬底为多孔玻璃衬底。13. 如权利要求1所述的方法，其中去除所述至少一种金属催化剂包括将至少一种惰性 气体添加至所述反应室中，以引起所述至少一种金属催化剂从所述反应室排放。14. 如权利要求1所述的方法，进一步包括在所述反应室中放置所述至少一种碳氢化合 物气体之前，在溶剂中溶解所述碳氢化合物气体。15. 如权利要求14所述的方法，其中所述溶剂包括乙二醇、一缩二乙二醇、三甘醇、四甘 醇、甘油、山梨糖醇、赤藓糖醇、苏糖醇、阿糖醇、木糖醇、阿东醇、甘露糖醇、半乳糖醇、岩藻 糖醇、艾杜醇、肌醇、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚乙酯或其组合。16. 如权利要求1所述的方法，其中允许所述至少一种金属催化剂与所述至少一种碳氢 化合物气体彼此接触包括允许所述至少一种金属催化剂与所述至少一种碳氢化合物气体 在大约300 °C至大约400 °C的温度接触。17. 如权利要求1所述的方法，其中所述碳氢化合物气体包括甲烷、乙烷、乙炔、乙烯、一 氧化碳、乙醇、丙烷、丁烷、丁二烯、戊烷、戊烯、环戊二烯、己烷、环己烷、苯、甲苯、二氧化碳、 氯甲烷、二氯甲烷、氯仿、溴化甲烷、二溴甲烷、三溴甲烷、碘甲烷、二碘甲烷、三碘甲烷、四氯 化碳、四溴化碳或其组合。18. 如权利要求1所述的方法，其中所述碳氢化合物气体为压缩的碳氢化合物气体。19. 如权利要求1所述的方法，其中所述金属催化剂为熔化的金属催化剂。20. 如权利要求1所述的方法，其中所述金属催化剂包括汞、铋、铯、镓、镍、银、其合金或 其组合。21. 如权利要求1所述的方法，其中所述金属催化剂包括合金，所述合金包括伍德合金、 罗斯合金、菲尔德金属、〇61'1'08&€6、〇61'1'〇1〇￥或其组合。22. 如权利要求1所述的方法，其中所述金属催化剂包括汞合金，所述汞合金包括汞和 下述的至少一种：铋、钾、锂、钠、铷、铯、镁、钙、锶、钡、铜、银、金、铂、镍、钯、钴、铑、铱、铁、 钌、铼和钨。23. 如权利要求1所述的方法，其中所述金属催化剂包括具有等于或少于大约150 °C的 恪点的合金。24. 如权利要求1所述的方法，其中所述至少一种金属催化剂和所述至少一种碳氢化合 物气体在所述至少一种金属催化剂和所述至少一种碳氢化合物气体之间的界面彼此接触。25. 如权利要求24所述的方法，其中所述界面相对于所述反应室的底部表面为基本上 水平的表面。26. 如权利要求1所述的方法，其中所述产物通过(2+2+2)环加成反应形成。27. 如权利要求1所述的方法，其中所述石墨烯基本上不包含缺陷。28. -种用于形成石墨烯的反应室，所述反应室包括： 室主体； 至少一个入口，其配置为递送至少一种金属催化剂和至少一种碳氢化合物气体至所述 室主体； 至少一个出口，其配置为从所述室主体移除至少一种金属催化剂；以及 多孔衬底，其定位在入口和出口之间的室主体内。29. 如权利要求28所述的反应室，其中所述反应室配置为接受所述金属催化剂和所述 碳氢化合物气体中的至少一种。30. 如权利要求28所述的反应室，其中所述反应室配置为包含由所述至少一种金属催 化剂和所述至少一种碳氢化合物气体产生的所述石墨烯。31. 如权利要求28所述的反应室，其中所述至少一个入口被进一步配置为将至少一种 添加剂递送至所述室主体。32. 如权利要求28所述的反应室，其中所述至少一个入口被进一步配置为将至少一种 溶剂递送至所述室主体。33. 如权利要求28所述的反应室，其中所述至少一个入口被进一步配置为排空室主体 内的空间。34. 如权利要求28所述的反应室，其中所述至少一个入口被进一步配置为将至少一种 惰性气体递送至所述室主体。35. 如权利要求28所述的反应室，其中至少一个第一开口被进一步配置为将至少一种 还原剂递送至所述室主体。36. 如权利要求28所述的反应室，其中所述室主体配置为接受加压气体。37. 如权利要求28所述的反应室，其中所述室主体配置为被调节到大约300°C至大约 400 °C的温度。38. -种产生石墨烯的方法，所述方法包括： 将至少一种金属催化剂与添加剂结合； 将所述至少一种金属催化剂和所述添加剂添加进入反应室中； 排空所述反应室中的任何气体； 添加至少一种碳氢化合物气体进入所述反应室； 添加溶剂进入所述反应室； 加热所述反应室； 允许所述至少一种金属催化剂与所述至少一种碳氢化合物气体彼此接触以产生产物； 使所述产物脱氢以产生所述石墨烯； 从所述反应室中去除所述至少一种金属催化剂； 从所述反应室中去除所述溶剂；以及 收集在所述反应室中的多孔衬底上的所述石墨烯。39. 如权利要求38所述的方法，进一步包括在添加所述至少一种碳氢化合物气体进入 所述反应室之前，熔化所述至少一种金属催化剂。40. 如权利要求38所述的方法，其中所述添加剂为碳酸钠、硝酸钾、碳酸锂、碳酸钾、碳 酸铷、碳酸铯、碳酸镁、硝酸锂、硝酸钠、硝酸铷、硝酸铯、硝酸镁、硝酸钙、硝酸锶、硝酸钡、硝 酸锌、硝酸铅、硝酸铜、硝酸铁、硝酸铬、硝酸钴、硝酸镍、硝酸钛、亚硝酸锂、亚硝酸钠、亚硝 酸铷、亚硝酸铯、亚硝酸镁、亚硝酸钙、亚硝酸锶、亚硝酸钡、亚硝酸锌、亚硝酸铅、亚硝酸铜、 亚硝酸铁、亚硝酸铬、亚硝酸钴、亚硝酸镍、亚硝酸钛、亚氯酸锂、亚氯酸钠、亚氯酸铷、亚氯 酸铯、亚氯酸镁、亚氯酸钙、亚氯酸锶、亚氯酸钡、亚氯酸锌、亚氯酸铅、亚氯酸铜、亚氯酸铁、 亚氯酸铬、亚氯酸钴、亚氯酸镍、亚氯酸钛、次氯酸锂、次氯酸钠、次氯酸铷、次氯酸铯和次氯 酸镁、亚氯酸钙、亚氯酸锶、亚氯酸钡、亚氯酸锌、亚氯酸铅、亚氯酸铜、亚氯酸铁、亚氯酸铬、 亚氯酸钴、亚氯酸镍、亚氯酸钛、次氯酸锂、次氯酸钠、次氯酸铷、次氯酸铯、次氯酸镁、次氯 酸钙、次氯酸锶、次氯酸钡、次氯酸锌或其组合。41. 如权利要求38所述的方法，进一步包括在所述反应室中注入所述碳氢化合物气体 之前，用至少一种惰性气体吹扫所述反应室。42. 如权利要求41所述的方法，其中所述惰性气体包括氦、氖、氩、氪、氙、氮、六氟化硫、 四氟化硅或其组合。43. 如权利要求41所述的方法，进一步包括在所述反应室中注入所述至少一种碳氢化 合物气体之后，放置还原剂于所述反应室中。44. 如权利要求43所述的方法，其中所述还原剂包括甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、戊烷、己 烧、氢、锂、钠、钾、铷、铯和镁。45. 如权利要求38所述的方法，其中去除所述至少一种金属催化剂包括通过所述多孔 衬底过滤所述至少一种金属催化剂，其中分散在所述金属催化剂中的石墨烯被所述多孔衬 底捕获。46. 如权利要求45所述的方法，其中所述多孔衬底为多孔玻璃衬底。47. 如权利要求38所述的方法，其中去除所述至少一种金属催化剂包括添加至少一种 惰性气体进入所述反应室中，以引起所述至少一种金属催化剂从所述反应室排放。48. 如权利要求38所述的方法，其中所述溶剂包括乙二醇、一缩二乙二醇、三甘醇、四甘 醇、甘油、山梨糖醇、赤藓糖醇、苏糖醇、阿糖醇、木糖醇、阿东醇、甘露糖醇、半乳糖醇、岩藻 糖醇、艾杜醇、肌醇、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚乙酯或其组合。49. 如权利要求38所述的方法，其中加热所述反应室包括加热到大约300°C至大约400 °(：的温度。50. 如权利要求38所述的方法，其中所述碳氢化合物气体包括甲烷、乙烷、乙炔、乙烯、 一氧化碳、乙醇、丙烷、丁烷、丁二烯、戊烷、戊烯、环戊二烯、己烷、环己烷、苯、甲苯、二氧化 碳、氯甲烷、二氯甲烷、氯仿、溴化甲烷、二溴甲烷、三溴甲烷、碘甲烷、二碘甲烷、三碘甲烷、 四氯化碳、四溴化碳或其组合。51. 如权利要求38所述的方法，其中所述碳氢化合物气体为压缩的碳氢化合物气体。52. 如权利要求38所述的方法，其中所述金属催化剂为熔化的金属催化剂。53. 如权利要求38所述的方法，其中所述金属催化剂包括汞、铋、铯、镓、镍、银、其合金 或其组合。54. 如权利要求38所述的方法，其中所述金属催化剂包括合金，所述合金包括伍德合 金、罗斯合金、菲尔德金属、〇61'1'08&€6、〇61'1'〇1〇￥或其组合。55. 如权利要求38所述的方法，其中所述金属催化剂包括汞合金，所述汞合金包括汞和 下述中的至少一种:铋、钾、锂、钠、铷、铯、镁、钙、锶、钡、铜、银、金、铂、镍、钯、钴、铑、铱、铁、 韦了、鍊、妈。56. 如权利要求38所述的方法，其中所述金属催化剂包括具有等于或少于大约150 °C的 恪点的合金。57. 如权利要求38所述的方法，其中所述至少一种金属催化剂和所述至少一种碳氢化 合物气体在所述至少一种金属催化剂和所述至少一种碳氢化合物气体之间的界面彼此接 触。58. 如权利要求57所述的方法，其中所述界面相对于所述反应室的底部表面为基本上 水平的表面。59. 如权利要求38所述的方法，其中所述产物通过(2+2+2)环加成反应形成。60. 如权利要求38所述的方法，其中所述石墨烯基本上不包含缺陷。61. -种石墨稀片，所述石墨稀片通过包括如下步骤的工艺制备： 在反应室中添加至少一种金属催化剂； 在反应室中添加至少一种碳氢化合物气体，以在所述至少一种金属催化剂和所述至少 一种碳氢化合物气体之间的界面引起环加成反应以产生产物；以及 引起产物脱氢以产生所述石墨烯， 其中所述石墨烯基本上不包含缺陷。
【文档编号】D01F9/12GK105960300SQ201480074706
【公开日】2016年9月21日
【申请日】2014年2月7日
【发明人】W·B·卡尔森, V·卡萨桑塔三世, 万峰, B·K·罗伯茨, T·M·隆德瑞干
【申请人】英派尔科技开发有限公司