一种采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法
【技术领域】
[0001] 本发明设及氮化侣陶瓷基板的制备领域，尤其设及一种采用自蔓延粉体制备高导 热氮化侣陶瓷的方法。
【背景技术】
[0002] 随着大功率LED的发展，对所用绝缘基板材料提出了更高的要求，传统采用的氧 化侣陶瓷基板由于热导率低，越来越难W胜任大功率小型化的封装要求。氮化侣陶瓷材料 由于具有较高的热导率，在大功率led封装中有着独特的优势。然而，由于目前用于制备氮 化侣陶瓷基板的原料粉体通常为进口氮化侣粉体，W直接氮化法(东洋侣业）和碳热还原法 (德山曹达）为主，而国产氮化侣粉体往往采用自蔓延高温合成方法制备，因此，将自蔓延高 温合成氮化侣粉体烧结成高导热的氮化侣陶瓷，从而满足大功率L邸的应用，对实现氮化 侣陶瓷生产完全国产化，进一步扩大其应用空间有着重要的意义。然而，由于自蔓延高温合 成氮化侣粉体往往采用球形侣粉来制备，升降温速度快，反应时间短，因此，氧含量通常较 高，颗粒尺寸较大，表面缺陷较多，使得其烧结性能和热导性能均偏低，因此，长期W来，难 W形成规模应用。在高热导氮化侣陶瓷的制备过程中，一个重要的思路就是采用长时间的 烧结方法来使氮化侣陶瓷中的YAG第二相转变成YAM相，并进一步转化成YN排除，烧结时 间通常超过2化，甚至达到10化W上。该种长期烧结的工艺方法对设备要求很高，同时，生 产成本巨大。
【发明内容】
[0003] 因此，针对W上内容，基于对氮化侣陶瓷液相烧结机制和热导性能的研究W及长 期进行氮化侣陶瓷基板生产制造的经验，本发明提供一种采用自蔓延粉体制备高导热氮化 侣陶瓷的方法，采用该方法获得的氮化侣陶瓷基板热导率大于160W/mXK，传热性能高，可 满足大功率LED的封装要求。
[0004] 为达到上述目的，本发明是通过W下技术方案实现的；一种采用自蔓延粉体制备 高导热氮化侣陶瓷的方法，包括自蔓延粉体的预先热处理、流延浆料的配制、流延生巧的制 备及陶瓷基片的制备，所述自蔓延粉体的预先热处理步骤包括将自蔓延氮化侣粉体在高温 石墨炉中进行热处理，所述流延浆料的配制中包括烧结添加剂的配制，所述烧结添加剂为 Y203和TiO 2组合物，所述Y 2〇3添加量为3~Swt%，TiO 2添加量为0. 5~Iwt%，所述陶瓷基 片的制备采用高温无压烧结。
[0005] 进一步的改进是：所述自蔓延粉体的预先热处理温度为1600~1700°C，处理时间 为1~化。
[0006] 进一步的改进是：所述自蔓延粉体的预先热处理温度为1650°c，处理时间为化。
[0007] 进一步的改进是；所述陶瓷基片的制备过程中烧结温度为1830~1890°C，烧结时 间为8~12h。
[000引进一步的改进是；所述陶瓷基片的制备过程中烧结温度为1870°C，烧结时间为 她。
[0009]进一步的改进是；所述Y2化添加量为8wt%，TiO2添加量为0. 5wt%。
[0010] 进一步的改进是；所述陶瓷基片的制备过程中，烧结所用的气氛为氨气与氮气混 合气体，所述氨气与氮气的流速比为1 ;2~1 ;1。
[0011] 进一步的改进是；所述自蔓延粉体的预先热处理过程中采用氮气为保护气氛。
[0012] 进一步的改进是，所述流延浆料的配制具体步骤为：将100重量份经预先热处理 的自蔓延氮化侣粉体、3~8重量份的Y203和0. 5~1重量份的TiO2,与23重量份的溶剂、 2. 0重量份的分散剂一起球磨混合2化，然后与20重量份的溶剂、10重量份的粘结剂、5重 量份的增塑剂一起再混合12h，再经过真空除泡处理化，得到粘度为19000-21000CPS的流 延浆料。
[0013] 进一步的改进是，所述流延生巧的制备步骤为；将流延浆料经流延成型机，流延得 到厚度在0. 5~0. 8mm之间的流延巧体，将该流延巧体在600°C排胶化，得到氮化侣流延 生巧。
[0014] 通过采用前述技术方案，本发明的有益效果是；本发明的采用自蔓延粉体制备高 导热氮化侣陶瓷的方法，包括自蔓延粉体的预先热处理、流延浆料的配制、流延生巧的制备 及陶瓷基片的制备，所述自蔓延粉体的预先热处理步骤包括将自蔓延氮化侣粉体在高温石 墨炉中进行热处理，将自蔓延粉在石墨炉中热处理的温度为1600~1700° C，处理时间为 1~化，保护气氛为氮气，由于石墨炉中含有大量的C蒸气，为强还原气氛，因此，在高温下， 自蔓延合成氮化侣粉体表面的氧能够被有效地还原去除，同时，经过强力球磨后的粉体表 面的缺陷也可W得到一定程度的消除。当热处理温度低于1600° C时，对粉体性能改善不 大，当高于1700° C时，粉体性能基本不再变化，因此，该温度优化为1650° C。当热处理时 间小于Ih时，粉体性能改善较小，而大于化时，性能基本不再变化，热处理时间优化为化。 本发明采用的流延成型工艺为；将经过热处理的自蔓延氮化侣粉体，与烧结添加剂、溶剂、 分散剂一起在球磨装置中预先混合2化，然后再加入各种流延成型所用的有机助剂如增塑 剂、粘结剂，经混合、脱泡获得合适粘度的流延浆料，在流延成型机上流延至所需的厚度，得 到氮化侣陶瓷基板的流延巧体，再将流延巧体经600° C排胶，获得流延生巧。其中，烧结添 加剂采用3~8wt%的Y203及0. 5~Iwt%的Ti〇2，Y2〇3添加剂有助于粉体在高温烧结中的 致密化及除去氧缺陷，Ti〇2添加剂有助于除去粉体热处理及排胶过程中可能存在的极微量 的碳。因此，Y203的添加量须严格控制在3~8wt%之间，优化为8wt% ;而TiO 2的添加量须 严格控制在Iwt% W下，优化为0. 5wt%。本发明提供的制备方法还包括，在烧结过程中严格 控制气氛，烧结所用的气氛为氨气、氮气混合气体，其中氨气、氮气流量比例为1:2~1:1。 烧结采用传统的高温真空电阻炉，烧结温度在1830-1890° C之间。
[0015] 通过将粉体在碳还原气氛中预先热处理，来尽可能消除粉体在制造过程中含有的 氧，然后采用合适的添加剂，W除去氧缺陷和碳杂质，从而获得具有高导热性能的氮化侣陶 瓷。
【具体实施方式】
[0016] W下将结合具体实施例来详细说明本发明的实施方式，借此对本发明如何应用技 术手段来解决技术问题，并达成技术效果的实现过程能充分理解并据W实施。
[0017] 若未特别指明，实施例中所采用的技术手段为本领域技术人员所熟知的常规手 段，所采用的试剂和产品也均为可商业获得的。所用试剂的来源、商品名W及有必要列出其 组成成分者，均在首次出现时标明。
[0018]
【具体实施方式】为： 一种自蔓延粉体制备高导热氮化侣陶瓷的方法，包括W下制备步骤： (1) 自蔓延粉体的预先热处理；将商业化自蔓延氮化侣粉体在高温石墨炉中进行热处 理，热处理温度为1600~1700。C，处理时间为1~化，保护气氛为氮气； (2) 流延浆料的配制：将100重量份经步骤（1)处理的的自蔓延氮化侣粉体、3~8重 量份的Y2化和0. 5~1重量份的TiO 2 (烧结添加剂)，与23重量份的溶剂(无水己醇/ 了醇 混合物)、2. 0重量份的分散剂(鱼油)一起球磨混合2化，然后与20重量份的溶剂(无水己醇 / 了醇混合物)、1〇重量份的粘结剂（聚己締醇缩了醒)、5重量份的增塑剂(邻苯二甲酸二了 醋）一起再混合12h，再经过真空除泡处理化，得到粘度为19000-21000CPS的流延浆料； (3) 流延生巧的制备；将步骤（2)制得的流延浆料经流延成型机，流延得到厚度在 0. 5~0. 8mm之间的流延巧体，将该流延巧体在600° C排胶化，得到氮化侣流延生巧； (4) 陶瓷基片的制备；将步骤（3)制得的氮化侣流延生巧放入高温鹤真空电阻炉，在 1830~1890° C之间进行无压烧结，烧结采用氨气氮气混合气氛保护，氨气氮气流速比在 1:1~1:2之间。
[0019] 实施例1~13为； 分别将lOOOg自蔓延高温合成氮化侣粉体，在高温石墨炉中分别进行热处理，热处理 条件如表1所示，处理后的粉体备用。
[0020] 表 1
【主权项】
1. 一种采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法，其特征在于： 包括自蔓延粉体的预先热处理、流延浆料的配制、流延生坯的制备及陶瓷基片的制备， 所述自蔓延粉体的预先热处理步骤包括将自蔓延氮化铝粉体在高温石墨炉中进行热处理， 所述流延浆料的配制中包括烧结添加剂的配制，所述烧结添加剂为Y2O3和TiO2组合物，所 述Y2O3添加量为3~8wt%，TiO2添加量为0. 5~lwt%，所述陶瓷基片的制备采用高温无压 烧结。
2. 根据权利要求1所述的采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法，其特征在 于：所述自蔓延粉体的预先热处理温度为1600~1700°C，处理时间为1~4h。
3. 根据权利要求2所述的采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法，其特征在 于：所述自蔓延粉体的预先热处理温度为1650°C，处理时间为2h。
4. 根据权利要求1或2或3所述的采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法，其 特征在于：所述陶瓷基片的制备过程中烧结温度为1830~1890°C，烧结时间为8~12h。
5. 根据权利要求4所述的采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法，其特征在 于：所述陶瓷基片的制备过程中烧结温度为1870°C，烧结时间为8h。
6. 根据权利要求1所述的采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法，其特征在 于：所述Y2O3添加量为8wt%，TiO2添加量为0? 5wt%。
7. 根据权利要求5或6所述的采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法，其特征 在于：所述陶瓷基片的制备过程中，烧结所用的气氛为氢气与氮气混合气体，所述氢气与氮 气的流速比为1 :2~1 :1。
8. 根据权利要求1所述的采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法，其特征在 于：所述自蔓延粉体的预先热处理过程中采用氮气为保护气氛。
9. 根据权利要求1所述的采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法，其特征在 于，所述流延浆料的配制具体步骤为：将100重量份经预先热处理的自蔓延氮化铝粉体、 3~8重量份的Y2O3和0. 5~1重量份的TiO2，与23重量份的溶剂、2. 0重量份的分散剂一 起球磨混合24h，然后与20重量份的溶剂、10重量份的粘结剂、5重量份的增塑剂一起再混 合12h，再经过真空除泡处理5h，得到粘度为19000-21000cpS的流延浆料。
10. 根据权利要求1或9所述的采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法，其特 征在于，所述流延生坯的制备步骤为：将流延浆料经流延成型机，流延得到厚度在0. 5~ 0. 8_之间的流延坯体，将该流延坯体在600°C排胶2h，得到氮化铝流延生坯。
【专利摘要】本发明涉及氮化铝陶瓷基板的制备领域，提供一种采用自蔓延粉体制备高导热氮化铝陶瓷的方法，采用该方法获得的氮化铝陶瓷基板热导率大于160W/m×K，传热性能高，可满足大功率LED的封装要求，包括自蔓延粉体的预先热处理、流延浆料的配制、流延生坯的制备及陶瓷基片的制备，所述自蔓延粉体的预先热处理步骤包括将自蔓延氮化铝粉体在高温石墨炉中进行热处理，所述流延浆料的配制中包括烧结添加剂的配制，所述烧结添加剂为Y2O3和TiO2组合物，所述Y2O3添加量为3～8wt%，TiO2添加量为0.5～1wt%，所述陶瓷基片的制备采用高温无压烧结。
【IPC分类】C04B35-622, C04B35-582
【公开号】CN104725050
【申请号】CN201510187583
【发明人】杨大胜, 施纯锡
【申请人】福建华清电子材料科技有限公司
【公开日】2015年6月24日
【申请日】2015年4月20日