碳化硅粉末和其制备方法
【技术领域】
[0001] 本发明涉及碳化硅粉末和其制备方法，更具体而言，涉及使用碳化硅细粉末的碳 化硅粉末制备方法。
【背景技术】
[0002] 碳化硅（SiC)在高温下强度高并且抗蠕变性以及抗磨损性、抗氧化性和抗腐蚀性 等优异。碳化硅以具有立方晶体结构的0相和具有六方晶体结构的a相存在。0相在 1400°C至1800°C的温度范围内稳定，而a相在高于2000°C稳定。
[0003] 碳化硅广泛用作工业结构材料并且近来已应用于半导体工业。由于此原因，期望 在高温下稳定的高纯度碳化娃粉末。
[0004] 碳化娃粉末可以通过例如艾奇逊（Acheson)法、碳热还原法、化学气相沉积（CVD) 法等来制备。根据艾奇逊法，可以通过硅源和碳源在高温（例如2200°C至2400°C)下的碳 热还原来获得a相碳化硅粉末。然而，由于根据上述方法制备的碳化硅粉末的纯度低，因 而需要另外的纯化过程。
[0005] 相比之下，可以通过在相对低的温度下合成纯化的材料来获得高纯度的碳化硅粉 末。然而，在低温下容易获得0相碳化硅细粉末，其导致在高温下的不稳定性。
[0006] 另一方面，0相碳化娃具有比a相碳化娃更低的蒸气压。因此，当|3相碳化娃 粉末在高温下热处理时，0相碳化硅挥发并且聚集成a相碳化硅粉末。在这种情况下，问 题在于当热处理时间短时，0相和a相共存，并且虽然当热处理时间长时，可以获得高纯 度的a相碳化硅粉末，但是颗粒生长至大于数百微米的大小。
【发明内容】
[0007] 技术问题
[0008] 本发明的技术问题涉及提供在高温下稳定的高纯度碳化硅粉末和其制备方法。
[0009] 本发明的另一个技术问题涉及提供各种粒径的碳化硅粉末的制备方法。
[0010] 技术解决方案
[0011] 根据本发明的一个方面，碳化硅粉末的制备方法包括：将晶种加入0相碳化硅粉 末，并且热处理该0相碳化硅粉末以形成a相碳化硅粉末。
[0012] 热处理可以在2000°C至2200°C下进行多于4小时。
[0013] a碳化硅粉末的粒径可以根据加入的晶种的量调节。
[0014] 加入的晶种的量按0相碳化硅粉末计可以是lwt%至7wt%。
[0015] 加入的晶种可以是a碳化硅。
[0016] 根据本发明的另一方面，碳化硅粉末包含a相碳化硅粉体，该a相碳化硅粉体具 有45 y m至110 y m的粒径（D50)并且包括小于lOppm的杂质。
[0017] 根据本发明的另一方面，碳化硅粉末包括选自以下中的至少一组：第一组，其包括 粒径（D50)大于0ym且小于45ym、杂质小于lOppm的a碳化娃粉体；第二组，其包括粒 径大于45 ym且小于75 ym、杂质小于lOppm的a碳化娃粉体；和第三组，其包括粒径大于 75ym且小于llOym、杂质小于lOppm的a碳化娃粉体。
[0018] 第一组、第二组和第三组可以根据在a碳化硅粉体的制备中加入的晶种的量来 相互区分。
[0019] 有益效果
[0020] 根据本发明的示例性实施方案，可以获得在高温下稳定的高纯度碳化硅粉末。此 外，所获得的碳化硅粉末的粒径可以通过调节热处理条件和晶种比率等来调节。
【附图说明】
[0021] 图1示出表示根据本发明的示例性实施方案的碳化硅粉末制备方法的流程图。
[0022] 图2示出比较例1的结果，图3示出比较例2的结果，图4示出比较例3的结果， 并且图5示出表示根据比较例3的粒径分布的图。
[0023] 图6示出示例性实施方案1的结果，图7示出示例性实施方案2的结果，图8示出 示例性实施方案3的结果，并且图9示出示例性实施方案4的结果。
[0024] 图10示出表示示例性实施方案1的粒径分布的图，图11示出表示示例性实施方 案2的粒径分布的图，图12示出表示示例性实施方案3的粒径分布的图，并且图13示出表 示示例性实施方案4的粒径分布的图。
【具体实施方式】
[0025] 本发明可以具有各种示例性实施方案，并且可以采用各种修改，因而在附图中示 出并且描述具体的示例性实施方案。然而，具体的示例性实施方案无意于限制本发明，并且 应理解包括在本发明的精神和范围内的所有修改方案、等效方案和替代方案。
[0026] 虽然包括序数词例如"第二"、"第一"等的术语可以用于描述各种要素，但是这些 要素不受这些术语限制。这些术语仅用于将一个要素与另一个要素区分开。例如，第二要 素可以被称为第一要素，并且相似地，第一要素可以被称为第二要素，而不偏离本发明的范 围。术语"和/或"包括相关所列项目中一种或更多种的任意组合和所有组合。
[0027] 本文所使用的术语仅用于描述具体实施方案的目的并且无意限制本发明。如本文 中所使用，单数形式旨在也包括复数形式，除非上下文另行明确指出。还应理解当在本文 中使用时，术语"包含"和/或"包括"表明所述的特征、整体、步骤、操作、要素、组分和/或 其组的存在，但不排除存在或加入一种或更多种其他特征、整体、步骤、操作、要素、组分和/ 或其组。
[0028] 除非另有限定，否则本文中所使用的所有术语（包括技术术语和科学术语）具有 与本发明所属领域的普通技术人员通常的理解相同的含义。还应理解，例如在常用字典中 定义的术语应当解读为具有与其在相关领域背景中的含义一致的含义，并且不解释为理想 化或过于形式化的意义，除非本文明确地如此定义。
[0029] 下文中将参照附图详细描述示例性实施方案，其中贯穿附图，相同或相应的要素 用相同的附图标记指代，并且省略了要素的重复说明。
[0030] 高纯度的a相碳化硅粉末可以通过在高温下热处理高纯度的0相碳化硅粉末来 获得。然而，在0相碳化硅挥发并且聚集成a相碳化硅的过程期间，存在a相碳化硅和 0相碳化硅共存的阶段。因此，为了获得高纯度的a相碳化硅粉末，需要将热处理保持期 望的时间。然而，如果热处理保持期望的时间，那么会获得过度生长的a相碳化硅颗粒（例 如大于150 y m)。
[0031] 另一方面，在市场中对具有各种粒径（例如数十微米）的a相碳化硅粉末的需求 日益增长。
[0032] 根据本发明的示例性实施方案，0相碳化硅粉末在高温下经热处理以获得在高温 下稳定的a相碳化硅粉末。在这种情况下，将晶种加入0相碳化硅中以调节由此形成的 a相碳化硅粉末的粒径。
[0033] 图1示出表示本发明的碳化硅粉末的制备方法的流程图。
[0034] 参照图1，首先制备0相碳化硅粉末（S100)。0相碳化硅粉末可以通过混合硅源 (Si源）和碳源（C源）然后热处理经混合的粉末来获得。
[0035] 硅源是能够提供硅的各种材料之一。硅源可以是，例如，选自气相法二氧化硅 (fumed silica)、细二氧化娃、二氧化娃溶胶、二氧化娃凝胶、石英粉末和其混合物的多于 一种。
[0036] 碳源可以是固体碳源或有机碳化合物。固体碳源可以是，例如，选自石墨、炭黑、碳 纳米管（CNT)、富勒烯和其混合物中的多于一种。有机碳化合物可以是，例如，选自酚树脂、 法郎（franc)树脂、二甲苯树脂、聚酰亚胺、聚氨醋、聚乙烯醇、聚丙烯腈、聚乙酸乙烯醋、纤 维素和其混合物中的多于一种。
[0037] 硅源和碳源可以通过湿法或干法混合。硅源和碳源可以例如通过使用球磨机、磨 碎机、3辊磨机等来混合。经混合的粉末可以例如使用筛来收集。
[0038] 经混合的粉末的热处理过程可以分成碳化过程和合成过程。碳化过程可以例如在 600°C至1000°C的条件下进行，而合成过程可以例如在1300°C至1700°C的条件下进行期望 的时间（例如3小时）。
[0039] 上述0相碳化硅粉末的制备方法仅用于示例性目的，并且0相碳化硅粉末可以 根据各种方法来制备。
[0040] 接下来，将a相碳化硅粉末作为晶种加入0相碳化硅粉末（S110)，并且通过对其 热处理，形成碳化硅颗粒（S120)。
[0041] 热处理可以例如在高于2000°C (例如2000°C至2200°C )的高温下进行。如果0 相碳化硅粉末在高温下经热处理，由于在0相碳化硅和a相碳化硅之间的高蒸气压差而 发生挥发-聚集，并且由于再结晶，颗粒可以快速生长。另一方面，在由0相碳化硅至a 相碳化硅的相变中存在0相碳化硅和a相碳化硅共存的阶段。为了仅获得a相碳化硅， 热处理可以保持多于4小时。
[0042] 然而，如果0相碳化硅保持多于4小时，可能获得粒径（D50)大于150 y m的过度 生长的碳化硅颗粒。因此，为了调节碳化硅粉末的粒径，可以在热处理0相碳化硅之前加 入晶种。
[0043] 在这种情况下，作为晶种加入的a相碳化硅粉末进行成核作用。即，0相碳化硅 在高温下挥发并且在作为晶种加入的a相碳化硅粉末的表面上聚集。根据进行成核作用 的晶种的量，所形成的碳化硅粉末的粒径可以变化。例如，随作为晶种加入的a相碳化硅 粉末的量变大，所形成的颗粒的尺寸减小。因此，作为晶种加入的a相碳化硅粉末的量可 以根据期望的粒径调节。
[0044] 因此，即使为获得高纯度的a相碳化硅粉末而将0相碳化硅保持多于4小时的 时候，也可以防止形成过度生长的碳化硅颗粒。
[0045] 根据本发明的示例性实施方案，可以获得包含至少一组选自以下的碳化硅粉末： 第一组，其包括粒径0)50)大于Oym且小于45 ym的a碳化硅粉体；第二组，其包括粒径大 于45 ym且小于75 ym的a碳化娃粉体；和第三组，其包括粒径大于75 ym且小于110 ym 的a碳化硅粉体。此外，根据本发明的示例性实施方案，由于可以调节粒径而没有研磨过 程，因而可以获得杂质少于lOppm(99.999%纯）的a碳化硅颗粒。此处，杂质可以表示在 a碳化硅颗粒中包含的氧或氮等。
[0046] 下文中，根据比较例和示例性实施例详细说明了根据本发明的示例性实施方案的 碳化硅粉末的制备方法。
[0047] 表 1
【主权项】
1. 一种碳化娃粉末，其包含选自以下中的至少一组：第一组，其包含粒径（D50)大于 O Um且小于45 um、杂质少于IOppm的a相碳化娃粉体；第二组，其包含粒径大于45 um且 小于75 u m、杂质少于IOppm的a相碳化娃粉体；和第三组，其包含粒径大于75 um且小于 110 U m、杂质少于IOppm的a相碳化娃粉体D
2. 根据权利要求1所述的碳化硅粉末，其中所述第一组、所述第二组和所述第三组根 据在所述a相碳化硅粉体的制备中加入的晶种的量来相互区分。
【专利摘要】根据本发明的一个实施方案，用于制备碳化硅粉末的方法包括以下步骤：将晶种加入β碳化硅粉末中；并且通过热处理该β碳化硅粉末来形成α碳化硅粉末。
【IPC分类】C04B35-565, C01B31-36
【公开号】CN104755421
【申请号】CN201380054592
【发明人】金柄淑, 申东根, 韩姃恩, 闵庚皙
【申请人】Lg伊诺特有限公司, 成均馆大学校产学协力团
【公开日】2015年7月1日
【申请日】2013年7月10日
【公告号】US20150218005, WO2014061898A1