C，保温时间为lh，加热裂解过程 中的气氛为真空，自然降温到室温，得到加热裂解后的陶瓷素坯； 步骤三：将步骤二得到的加热裂解后的陶瓷素坯置于上部敞口的模具中，在管式炉中 进行碳热还原反应，以升温速率约2°C/min将管式炉加热升温到1600°C，保温时间为4h，碳 热还原反应过程中的气氛为氮气，自然降温到室温，得到碳热还原反应后的陶瓷素坯； 步骤四：将步骤三得到的碳热还原反应后的陶瓷素坯研磨过筛，即得到氮化铝改性的 致密碳化硅陶瓷粉体； 将实施例1步骤二得到的加热裂解后的陶瓷素坯研磨过筛，得到加热裂解后的混合粉 体。图1为加热裂解后的混合粉体的SM图，可以看出碳化硅粉体表面存在纳米级的氧化 铝颗粒，碳均匀包覆在碳化硅粉体表面，说明碳均匀分散于碳化硅粉体中。
[0023]后期烧结实验： 将制备的碳化硅粉体压制成陶瓷坯体在2050°C~2300°C、惰性气氛下烧结0. 5-4小时 得到碳化硅陶瓷，例如采用实施例1制备的碳化硅粉体压制成陶瓷坯体，选择在2170°C烧 结2小时，所得碳化硅陶瓷的致密度为97. 2%。
[0024] 实施例2 本实施例与具体实施例1不同的是：步骤一中按碳热还原反应完全后的产物（4wt%AlN、3wt%C和93wt%SiC)计算混合粉体组成依次分别为：21. 2wt%错溶胶、11. 5wt%酷 醛树脂和67. 3wt%碳化硅粉体。其它步骤及参数与具体实施例1相同； 图2为具体实施例2制备的氮化铝改性的碳化硅陶瓷粉体的SEM图，可以看出碳化硅 粉体表面的纳米级颗粒消失了，碳化硅粉体表面出现了台阶，说明氮化铝固溶进入碳化硅 晶格导致了层错缺陷的产生； 图3为具体实施例2制备的氮化铝改性的碳化硅陶瓷粉体的TEM图，可以看出碳化硅 晶粒内部存在较多的位错缺陷，进一步说明了氮化铝固溶进入碳化硅晶格导致了位错缺陷 的产生。
[0025] 后期烧结实验： 将制备的碳化硅粉体压制成陶瓷坯体在2050°C~2300°C、惰性气氛下烧结0. 5-4小时 得到碳化硅陶瓷，例如采用实施例2制备的碳化硅粉体压制成陶瓷坯体，选择在2170°C烧 结2小时，所得碳化硅陶瓷的致密度为97. 2%。
[0026] 实施例3 本实施例与具体实施例2不同的是：步骤一中的铝溶胶换为氧化铝粉体，同时准备三 种配比的粉体，按碳热还原反应完全后的产物（产物I:2wt%AlN、3wt%C和95wt%SiC， 产物 2 :4wt%AlN、3wt%C和 93wt%SiC，产物 3 :6wt%AlN、3wt%C和 91wt%SiC)计算 对应的混合粉体组成依次分别为：2. 2wt%氧化铝粉体、11. 7wt%酚醛树脂和86.lwt%碳 化娃粉体（与产物1对应），4. 4wt%氧化错粉体、13. 9wt%酷醛树脂和81. 7wt%碳化娃粉 体（与产物2对应），6. 4wt%氧化铝粉体、16wt%酚醛树脂和77. 6wt%碳化硅粉体（与产 物3对应）。其它步骤及参数与具体实施例2相同。
[0027]后期烧结实验： 将制备的碳化硅粉体压制成陶瓷坯体在2050°C~2300°C、惰性气氛下烧结0. 5-4小时 得到碳化硅陶瓷，例如选择采用实施例3制备的碳化硅粉体压制成陶瓷坯体，在2170°C烧 结2小时，所得碳化硅陶瓷的致密度依次为96. 8% (对应产物I)、99. 7% (对应产物2)、 99.7% (对应产物3)。
[0028] 下表1给出了具体实施例3制备的氮化铝改性的碳化硅陶瓷粉体的元素分析结 果，可以看出碳化硅粉体中存在较多的氮元素，若按氮元素计算碳热还原反应转化率，转化 率近100%，由于测试误差的原因导致部分数据超过了 100%。
[0030] 对比例1 步骤一：将2wt%氮化错颗粒、3wt%炭黑粉末与95wt%碳化娃粉体（中位粒径约0. 4微米）均匀混合后得到的混合粉体干压成型后得到陶瓷素坯； 步骤二：将陶瓷素坯置于上部敞口的模具中，以升温速率约2°C/min将管式炉加热升 温到1600°C，保温时间为4h，气氛为氮气，自然降温到室温； 步骤三：将步骤二得到的陶瓷素坯研磨过筛，即得到混合粉体（组成2wt%氮化铝、 3wt%碳、95wt%碳化娃）。
[0031] 后期烧结实验：
【主权项】
1. 一种氮化铝改性的碳化硅陶瓷粉体的制备方法，其特征在于，包括： 1) 将铝源、碳源、碳化硅粉体和无水乙醇均匀混合后烘干、研磨过筛、并干压成型得到 陶瓷素坯； 2) 将陶瓷素坯在真空条件、600°C~1050°C下加热裂解； 3) 将热裂解后的陶瓷素坯在氮气气氛、1500°C~1750°C下进行碳热还原反应； 4) 将碳热还原反应后的陶瓷素坯研磨过筛，即得到氮化铝和碳改性的碳化硅陶瓷粉 体。2. 根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述铝源包括铝溶胶或氧化铝粉体。3. 根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于，所述碳源包括酚醛树脂或炭黑。4. 根据权利要求1-3中任一所述的制备方法，其特征在于，碳化硅粉体的中位粒径为 亚微米级。5. 根据权利要求1-4中任一所述的制备方法，其特征在于，所述陶瓷素坯中，按重量百 分比计算，氧化错为0. 6~10wt%，碳源为2. 4~31. 7wt%酷醛树脂或者0. 7~9. 5wt%炭 黑。6. 根据权利要求1-5中任一所述的制备方法，其特征在于，加热裂解的工艺参数包括： 以升温速率1°C/分钟~5°C/分钟升温到600°C~1050°C，保温时间为0. 5~4小时，热 裂解过程中的气氛为真空，保温完毕后自然降温到室温，得到热裂解后的陶瓷素坯。7. 根据权利要求1-6中任一所述的制备方法，其特征在于，碳热还原反应的工艺参数 包括：以升温速率为1°C/分钟~3°C/分钟升温到1500°C~1750°C，保温时间为1~10 小时，碳热还原反应过程中的气氛为氮气，保温完毕后自然降温到室温，得到碳热还原反应 后的陶瓷素还。8. -种权利要求1-7中任一所述方法制备的碳化硅陶瓷粉体，其特征在于，所述碳 化硅陶瓷粉体为氮化铝和碳改性的碳化硅陶瓷粉体，其中，按重量百分比计算，氮化铝为 0. 5~8wt%，碳为0. 5~6wt%，剩余为碳化娃。9. 根据权利要求8所述的碳化硅陶瓷粉体，其特征在于，氮化铝固溶于碳化硅晶格中。
【专利摘要】本发明涉及一种氮化铝改性的碳化硅陶瓷粉体及其制备方法，包括：1）将铝源、碳源、碳化硅粉体和无水乙醇均匀混合后烘干、研磨过筛、并干压成型得到陶瓷素坯；2）将陶瓷素坯在真空条件、600℃～1050℃下加热裂解；3）将热裂解后的陶瓷素坯在氮气气氛、1500℃～1750℃下进行碳热还原反应；4）将碳热还原反应后的陶瓷素坯研磨过筛，即得到氮化铝和碳改性的碳化硅陶瓷粉体。采用本发明方法制备的氮化铝改性的碳化硅陶瓷粉体中，氮化铝固溶进入碳化硅晶格，后期烧结实验结果表明粉体烧结活性得到了提高。
【IPC分类】C04B35/63, C04B35/565
【公开号】CN104926310
【申请号】CN201510323372
【发明人】刘桂玲, 苏碧哲, 黄政仁, 刘学建, 陈忠明, 杨勇, 姚秀敏
【申请人】中国科学院上海硅酸盐研究所
【公开日】2015年9月23日
【申请日】2015年6月12日