一种温度稳定型钛酸镁基微波介质陶瓷的制作方法
【技术领域】
[0001] 本发明是关于以成分为特征的陶瓷组合物，特别涉及一种新型温度稳定型钛酸镁 基微波介质陶瓷材料。
【背景技术】
[0002] 现代通信技术的不断发展，对元器件的小型化、集成化和模块化的要求日益迫 切，对微波介质材料提出了更高的要求，微波介质陶瓷已成为近年来功能陶瓷最活跃的 研宄领域之一。其中，钛酸镁（MgTiO3)陶瓷作为一种传统的微波介质材料，在毫米波 段仍然具有低介电常数、超高品质因数等优异的微波介电性能，但存在温度稳定性差 (τ f~-50ppm/°C )，烧结温度高（> 1400°C )的缺点。
[0003] 由于微波器件需要在不同的温度下工作，而要保证其载波信号在不同温度下功能 的稳定性，就必须要求微波介质材料的谐振频率不随温度变化，或是变化较小。因此，近 零的谐振频率温度系数就成为了衡量材料性能的重要标准。因此，微波介质材料尤其是 MgTiO3基微波介质陶瓷材料温度稳定性的研宄已成为一大热点。同时，MgTiO3陶瓷具有高 的烧结温度，制备过程能耗大，不符合低碳环保的理念。因此，研宄一种具有温度稳定性和 低损耗特点的MgTiO3S微波介质陶瓷材料并降低其烧结温度的需要日益迫切。
【发明内容】
[0004] 本发明的目的，在于克服现有技术的温度稳定性差（T f~-50ppm/°C )，烧结温度 高（> 1400°C )的缺点，提供一种具有优异的微波介电性能，尤其使谐振频率温度系数近 零，能够满足在高性能微波器件应用的新型钛酸镁基温度稳定型微波介质陶瓷及其制备方 法。
[0005] 本发明通过如下技术的方案予以实现：
[0006] -种温度稳定型钛酸镁基微波介质陶瓷，目标合成物表达式为 0. 9MgTi03-0.1 (K0 5La0 5)TiO3;
[0007] 该温度稳定型钛酸镁基微波介质陶瓷的制备方法，具有如下步骤：
[0008] (1)将化学原料MgO、TiO2按化学计量式MgTiO 3进行配料，放入聚酯球磨罐中，加 入去离子水和错球后，球磨8-16小时；
[0009] (2)将步骤（1)球磨后的原料放入红外干燥箱中于100~120°C烘干，然后过40 目筛；
[0010] ⑶将步骤⑵过筛后的粉料放入中温炉中，于800~1000°C预烧，保温2~8小 时；
[0011] ⑷将La203、K2CO 3和TiO2按化学计量式（Ka5Laa5) TiO3进行配料，放入聚酯球磨 罐中，加入去离子水和锆球后，球磨8~16小时；
[0012] (5)将步骤⑷球磨后的原料放入红外干燥箱中，于100~120°C烘干，然后过40 目筛；
[0013] (6)将步骤（5)过筛后的粉料放入中温炉中，于1000~1200°C预烧，保温2~8 小时；
[0014] (7)将步骤⑶和（6)得到的粉料按照摩尔比为9:1的比例进行配料，放入聚酯球 磨罐中，加入去离子水和锆球后，球磨8~16小时；
[0015] (8)将步骤（7)球磨后的原料放入干燥箱中，于100~120°C烘干，然后过40目 筛；
[0016] (9)将步骤⑶过筛后的粉料外加质量百分比为8%~10%的石蜡作为粘合剂进 行造粒，过80目筛，用粉末压片机以4~SMPa的压力制成生坯；
[0017] (10)将步骤⑶的生坯于1250°C_1350°C烧结，保温2~8小时，制成钛酸镁基温 度稳定型的低损耗微波介质陶瓷。
[0018] 所述步骤（1)、（4)或（7)采用行星式球磨机进行球磨，球磨机转速为400转/分。
[0019] 所述步骤（9)的生还直径为10mm，厚度为5mm。
[0020] 所述步骤（10)优选的烧结温度为1300°C。
[0021] 本发明以MgO、TiO2、La203、K 2CO3为原料制备的钛酸镁基温度稳定型的低损耗微波 介质陶瓷0.91%1103-0.10((|.51^(|. 5)1103，其烧结温度为1250~1350°〇。在微波频段下测得 Qf值达到31000~68000GHz，谐振频率温度系数（τ f)达到-7. 9~-0· 7 X KT6/°C。该陶瓷 体系制备工艺简单，微波介电性能优越，降低了 181103体系的烧结温度，节约了能源成本， 符合低碳环保的理念，具有广泛的应用前景。
【具体实施方式】
[0022] 本发明以纯度大于99%的MgOJiO2以及纯度大于99. 5%的La 203、1(2〇)3为初始原 料，通过简单固相法制备微波介质陶瓷。具体实施方案如下：
[0023] (1)将1%0，1102按化学计量式1%1103进行配料，原料配比为 ：3.353028 1%0、 6. 64698g TiO2。将IOg的混合粉料放入聚酯球磨罐中，加入200ml去离子水，加入150g的 锆球，在行星式球磨机上球磨12小时，转速为400转/分；
[0024] (2)将步骤（1)球磨后的原料放入干燥箱中，于100~120°C烘干，然后过40目 筛；
[0025] (3)将步骤⑵过筛后的粉料放入中温炉中，于900°C预烧，保温4小时；
[0026] (4)将La203、K2C0 3、TiO2按化学计量式（Ka5Laa5) 1103进行配料，原料配比为： I. 32156g La203,0. 56060g K2CO3,1. 29636g TiO2将约3g的混合粉料放入聚酯球磨罐中，加 入200ml去离子水和150g的锆球，球磨12小时；
[0027] (5)将步骤（4)球磨后的原料放入干燥箱中，于100~120°C烘干，然后过40目 筛；
[0028] (6)将步骤（5)过筛后的粉料放入中温炉中，于IKKTC预烧，保温4小时；
[0029] (7)将步骤（3)和（6)得到的粉料分别按照摩尔比为9:1的比例配料8g，即 6. 83227g93MCT，I. 16773g(Ka5Laa5) TiO3，放入聚酯球磨罐中，加入 200ml 去离子水和 150g 的锆球，球磨12小时；
[0030] (8)将步骤（7)球磨后的原料放入干燥箱中，于100~120°C烘干，然后过40目 筛；
[0031] (9)将步骤（8)过筛后的粉料外加质量百分比为8%的石蜡作为粘合剂进行造粒， 过80目筛，用粉末压片机以4MPa的压力制成生坯；
[0032] (10)将步骤⑶的生坯于1250~1350°C烧结，保温6小时，制成温度稳定型的低 损耗的微波介质陶瓷。
[0033] (11)通过网络分析仪测试所得制品的微波介电性能。
[0034] 具体实施例的相关工艺参数及其微波介电性能详见表1。
[0035] 表 1
[0036]
【主权项】
1. 一种温度稳定型钛酸镁基微波介质陶瓷，目标合成物表达式 0. 9MgTi〇3-〇. I (K0 5La0 5)TiO3; 该温度稳定型钛酸镁基微波介质陶瓷的制备方法，具有如下步骤： (1) 将化学原料MgO、TiO2按化学计量式MgTiO 3进行配料，放入聚酯球磨罐中，加入去 离子水和锆球后，球磨8-16小时； (2) 将步骤⑴球磨后的原料放入红外干燥箱中于100~120°C烘干，然后过40目筛； ⑶将步骤⑵过筛后的粉料放入中温炉中，于800~KKKTC预烧，保温2~8小时； (4) 将La203、K2C03和TiO2按化学计量式（K a5Laa5)TiO3进行配料，放入聚酯球磨罐中， 加入去离子水和锆球后，球磨8~16小时； (5) 将步骤（4)球磨后的原料放入红外干燥箱中，于100~120°C烘干，然后过40目 筛； (6) 将步骤（5)过筛后的粉料放入中温炉中，于1000~1200°C预烧，保温2~8小时； (7) 将步骤（3)和（6)得到的粉料按照摩尔比为9:1的比例进行配料，放入聚酯球磨罐 中，加入去离子水和锆球后，球磨8~16小时； (8) 将步骤（7)球磨后的原料放入干燥箱中，于100~120°C烘干，然后过40目筛； (9) 将步骤（8)过筛后的粉料外加质量百分比为8%~10%的石蜡作为粘合剂进行造 粒，过80目筛，用粉末压片机以4~SMPa的压力制成生坯； (10) 将步骤（8)的生坯于1250°C -1350°C烧结，保温2~8小时，制成钛酸镁基温度稳 定型的低损耗微波介质陶瓷。2. 根据权利要求1所述的一种温度稳定型钛酸镁基微波介质陶瓷，其特征在于，所述 步骤（1)、（4)或（7)采用行星式球磨机进行球磨，球磨机转速为400转/分。3. 根据权利要求1所述的一种温度稳定型钛酸镁基微波介质陶瓷，其特征在于，所述 步骤（9)的生还直径为10mm，厚度为5mm〇4. 根据权利要求1所述的一种温度稳定型钛酸镁基微波介质陶瓷，其特征在于，所述 步骤（10)优选的烧结温度为1300°C。
【专利摘要】本发明公开了一种温度稳定型钛酸镁基微波介质陶瓷，目标合成物表达式为0.9MgTiO3-0.1(K0.5La0.5)TiO3；先将MgO、TiO2按化学计量式MgTiO3配料，经球磨、烘干、过筛后于800～1000℃预烧；另将La2O3、K2CO3和TiO2按化学计量式(K0.5La0.5)TiO3配料，经球磨、烘干，过筛后于1000～1200℃预烧；再将上述两种预烧后的粉料按照摩尔比为9:1配料，再经球磨、烘干，过筛、造粒，压制成型为生坯；生坯于1250℃-1350℃烧结，制成钛酸镁基温度稳定型的低损耗微波介质陶瓷。本发明的Qf值达到31000～68000GHz，谐振频率温度系数(τf)达到-7.9～-0.7×10-6/℃。该陶瓷体系制备工艺简单，微波介电性能优越，节约了能源成本，符合低碳环保理念，具有广泛的应用前景。
【IPC分类】C04B35/622, C04B35/465
【公开号】CN104961459
【申请号】CN201510363642
【发明人】李玲霞, 李赛, 吕笑松, 叶静, 孙浩
【申请人】天津大学
【公开日】2015年10月7日
【申请日】2015年6月26日