一种制备高石墨化度石墨粉体的方法
【技术领域】
[0001 ]本发明涉及到高石墨化度石墨粉体的热处理过程。
技术背景
[0002]石墨具有耐高温，良好的导电导热性能、良好的润滑性、可塑性、抗热震性以及化学性能稳定等，因此，石墨材料越来越广泛地应用于原子能、汽车、航天技术、冶金、化工、机械等行业，已成为现代工业技术中不可缺少的一种非金属材料。尤其是锂离子电池负极对石墨的要求也越来越高，石墨化度越高的石墨其二维乱层结构的炭向石墨三维晶态炭转变得越多，可插锂结构也就越多;高石墨化度的石墨可提高锂离子电池效率和充放电寿命。
[0003]高石墨化度的石墨的制备主要采用艾奇逊炉或感应炉升温到3000°C以上热处理而获得，这类方法投资大、周期长、生产成本高。
[0004]本发明所涉及的高石墨化度石墨粉体原料混合粉体可以通过连续高温石墨化炉高效地制备出高石墨化度石墨粉体。
【发明内容】
[0005]本发明的目的是提供一种制备高石墨化度石墨粉体的方法，通过添加碱金属氯化物或碱金属氟化物，并采用连续卧式碳管高温石墨化炉进行热处理的方式，可有效的降低处理温度、连续制备出高石墨化度石墨粉体。
[0006]根据本发明，本方法包括以下步骤:
[0007](I)以天然鳞片石墨粉为原料，以碱金属卤化物为添加剂加入到原料中，添加剂是单独的碱金属氯化物或者碱金属氟化物，或者是任意比例混合的碱金属氯化物和碱金属氟化物，添加剂占混合料总质量的I %?5%，混合均匀后得到混合料；
[0008](2)将混合料装入石墨容器中置于带氮气或者氩气保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，经6?10小时内升温至2300?2800°C，保温20?30分钟，得到高石墨化度粉体。
[0009]所述的石墨粉体为人造石墨粉或天然石墨粉。
[0010]所述的连续卧式碳管石墨化炉，出炉方式为连续出炉。
[0011]所述的碱金属卤化物的作用为:碱金属卤化物属于离子晶体一般熔点较低，并且能够恪解碳，当无定形碳出现被饱和状态时，由于有序排列的碳和无序排列的碳之间的自由能量差，此时碳趋向于转变为石墨而析出。石墨析出后无定形碳又熔解于欠饱和的碱金属化合物中，重复无定形碳熔解再析出转变为石墨的过程。同时碱金属离子易与碳结合生成碳化物的中间产物，然后随温度再分解生成易石墨化的碳，随温度提高，易石墨化的碳进一步转化成石墨，从而达到催化石墨化作用。
[0012]本发明所涉及的工艺简单，能耗低且无污染，更适合于工业化生产。将天然鳞片石墨采用本发明所涉及的高石墨化度石墨粉体的制备方法进行石墨化处理后，可得到石墨化度为99.9%的天然鳞片石墨粉体。将天然石墨土状微晶石墨采用本发明所涉及的高石墨化度石墨粉体的制备方法进行石墨化处理后，可得到石墨化度为99.2%的天然石墨土状微晶石墨粉体。将煅后石油焦采用本发明所涉及的高石墨化度石墨粉体的制备方法进行石墨化处理后，可得到石墨化度为96.8%的石墨粉体。
【附图说明】
[0013]图1为本发明中天然鳞片石墨混合料经2800°C处理后的石墨化度测试结果，石墨化度为99.9%。
[0014]图2为本发明中天然土状微晶石墨混合料经2800°C处理后的石墨化度测试结果，石墨化度为99.2%。
[0015]图3为本发明中煅后石油焦混合料经2800°C处理后的石墨化度测试结果，石墨化度为96.8%。
【具体实施方式】
:
[0016]下面结合具体实施例对本发明进一步进行描述。本领域技术人员应当理解，以下举例示出的实施例仅用于解释本发明而非用于对其作出任何限制，对工艺条件进行的任何改变和修改，都没有离开本发明的实质内容。
[0017]实施例1
[0018]将天然鳞片石墨与占混合料总量的2.5 %氯化钠混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2300?2500°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为96.6%的粉体。
[0019]实施例2
[0020]将天然鳞片石墨与占混合料总量的2.5 %氯化钠混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2600?2800°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为99.9%的粉体。
[0021]实施例3
[0022]将天然鳞片石墨与占混合料总量的I%氯化钠和2 %的氟化钠混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2300?2500°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为95.6%的粉体。
[0023]实施例4
[0024]将天然鳞片石墨与占混合料总量的I%氯化钠和2 %的氟化钠混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2600?2800°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为99.5%的粉体。
[0025]实施例5
[0026]将天然石墨土状微晶石墨与占混合料总量的2.5%氯化钠混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2300?2500°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为93.3%的粉体。
[0027]实施例6
[0028]将天然石墨土状微晶石墨与占混合料总量的2.5%氯化钾混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2600?2800°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为98.9 %的粉体。
[0029]实施例7
[0030]将天然石墨土状微晶石墨与占混合料总量的I%氯化钠和2%的氟化钠混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2300?2500°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为95.6%的粉体。
[0031 ] 实施例8
[0032]将天然石墨土状微晶石墨与占混合料总量的I%氯化钠和2%的氟化钠混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2600?2800°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为99.2%的粉体。
[0033]实施例9
[0034]将煅后石油焦与占混合料总量的2.5 %氯化钠混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2300?2500°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为95.2%的粉体。
[0035]实施例10
[0036]将煅后石油焦与占混合料总量的2.5 %氯化钠混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2600?2800°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为96.8 %的粉体。
[0037]实施例11
[0038]将煅后石油焦与占混合料总量的I%氯化钠和2 %的氟化钠混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2300?2500°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为95.6 %的粉体。
[0039]实施例12
[0040]将煅后石油焦与占混合料总量的I%氯化钠和2 %的氟化钠混合，混合料装入容器中置于带保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，升温至2600?2800°C，将混合料在此温度下保温20?30分钟，再经过冷却区冷却至100°C以下，得到石墨化度为98.3%的粉体。
【主权项】
1.一种制备高石墨化度石墨粉体的方法，其特征在于包括以下步骤: (1)以天然鳞片石墨粉为原料，向原料中加入碱金属卤化物做为添加剂，添加剂是单独的碱金属氯化物或者碱金属氟化物，或者是任意比例混合的碱金属氯化物和碱金属氟化物，添加剂占混合料总质量的I %?5%，混合均匀后得到混合料； (2)将混合料装入石墨容器中置于带氮气或者氩气保护气氛的连续卧式碳管石墨化炉内，经6?10小时内升温至2300?2800°C，保温20?30分钟，得到高石墨化度粉体。2.根据权利要求1所述的制备高石墨化度石墨粉体的方法，所述的石墨粉体为人造石墨粉或天然石墨粉。3.根据权利要求1所述的制备高石墨化度石墨粉体的方法，其特征在于:所述的连续卧式碳管石墨化炉，出炉方式为连续出炉。
【专利摘要】一种制备高石墨化度石墨粉体的方法，按一定比例的石墨粉体、碱金属氯化物、碱金属氟化物混合制备的混合料，经充分混合后装入容器中，置于带保护惰性气氛的连续卧式碳管石墨化炉中，经6～10小时升温至2300～2800℃，保温20～30分钟处理后，连续出炉即可得到高石墨化度的石墨粉体。本发明工艺简单，能耗低、生产效率高、制备成本低，可在石墨类材料生产中广泛推广使用。
【IPC分类】H01M4/587, H01M10/0525, C01B31/04
【公开号】CN105540569
【申请号】CN201510929226
【发明人】苏哲安, 杨凯, 薛亮, 刘艳, 黄启忠
【申请人】中南大学
【公开日】2016年5月4日
【申请日】2015年12月15日