一种碳化硅陶瓷基复合材料的硅碳元素原位反应连接工艺的制作方法
【技术领域】
[0001 ]本发明涉及一种碳化娃陶瓷基复合材料的娃碳元素原位反应连接工艺，属于焊接制造技术领域。
【背景技术】
[0002]陶瓷、陶瓷基复合材料是很有应用前途的高温结构陶瓷材料，近年来尤其以碳化硅陶瓷(SiC)，碳纤维增强碳化硅陶瓷基复合材料(Cf/SiC)，和碳化硅纤维增强碳化硅陶瓷基复合材料(SiCf/SiC)，以及硅/碳化硅陶瓷基复合材料(Si/SiC)是高温结构陶瓷材料中比较典型的代表。
[0003]但由于陶瓷及陶瓷基复合材料的加工性能较差、耐热冲击能力弱，以及制造尺寸大而且形状复杂的零件较为困难等缺点，通常需要通过陶瓷及陶瓷基复合材料自身的连接来实现复杂构件的制造，并且连接接头必须满足耐高温的使用要求。
[0004]应当说，陶瓷材料属于难焊接材料，国内外在陶瓷或陶瓷基复合材料的连接中，普遍使用传统的Ag-Cu-T1、Cu_Ti系活性钎料进行钎焊连接，但相应的接头耐热温度很难超过500°C<Xu-Pd-V、Au-Cu-Pd-V等活性钎料也可用于碳纤维增强碳化硅陶瓷基复合材料的连接，但接头的耐热温度也不超过800°C。陶瓷连接技术公开报道的还有使用Ni基钎料合金钎焊陶瓷基复合材料的研究结果，但自身接头室温弯曲强度只有58MPa左右，远低于被焊母材。目前针对SiC陶瓷基复合材料尚缺乏适用的高温连接焊料。
[0005]近年来也有采用在含有碳的坯体中熔渗入硅的反应方法进行碳化硅陶瓷的连接报道，但是焊料的前期处理过程以及连接工艺复杂，连接接头中渗入硅未完全反应的残留量不可控，因此连接接头性能不稳定。而且，对于碳化硅陶瓷基复合材料，比如Cf/SiC陶瓷基复合材料，SiCf/SiC陶瓷基复合材料，或者Si/SiC陶瓷基复合材料，因为复合材料的组分更加复杂，它们的连接技术比起SiC陶瓷更为复杂，目前没有简易、实用并且质量可控的耐高温连接的工艺方法。
【发明内容】
[0006]本发明所要解决的技术问题是:针对上述技术需求和现有技术的不足，提供一种可用于碳化硅陶瓷基复合材料的简易、实用并且质量可控的硅碳元素原位反应连接工艺。
[0007]本发明的技术方案中，碳化硅陶瓷基复合材料的硅碳元素原位反应连接工艺，包括以下步骤:
[0008]准备材料
[0009]选用粒径为纳米-微米的Si和C的混合粉末，根据Si和C的原子比例为(1.0?2.0):1.0称取Si粉末和C粉末，按O?8.0wt.%取Al2O3粉末作为助烧剂;混合后作为焊料；
[0010]焊接
[0011]采用真空-氩气条件下的热压烧结或者热压放电等离子烧结方法，温度为1420°C?1550°C，施加压力1MPa?20MPa，Si和C元素发生原位反应，并进行扩散连接碳化硅陶瓷基复合材料。
[0012]所述的碳化硅陶瓷基复合材料包括SiC陶瓷、Cf/SiC陶瓷基复合材料、SiCf/SiC陶瓷基复合材料或者Si/SiC陶瓷基复合材料。
[0013]所述Si粉末和C粉末为平均粒径为I?5μηι和1nm?10nm的混合粉末，并且纳米级的粉末占质量分数的1 %?100 %。
[0014]所述Al2O3粉末的平均粒径为0.5μπι?3μπι。
[0015]所述热压烧结为热压放电等离子烧结。
[0016]控制焊料的添加量使得连接接头的宽度为IΟμπι?120μπι。
[0017]热压烧结的反应时间为0.3?1.0小时。
[0018]热压放电等离子烧结的反应时间为3?10分钟。
[0019]本发明可以为碳化硅陶瓷、碳化硅陶瓷基复合材料提供质量稳定的耐高温材料连接的工艺方法。相对于其他连接方法，本发明具有如下有益效果:
[0020]1.使用的焊料初始原料简单，只有2?3种物质，即元素Si粉末、C粉末，或者Al2O3粉末，它们均为市售原材料，不需要专门合金化熔炼与制备，这2?3种粉末经机械混合均匀后即可作为焊料使用。
[0021]2.焊接工艺一步完成，配制混合好的焊料不需要调浆、烘干之类的预处理，也不需要焊后热处理。
[0022]3.焊接过程中所需的气氛环境也只是真空-氩气条件，不需要高真空。
[0023]4.由于焊料的原料Si+C+Al203在焊前称量配制，所以最终反应残留在以SiC生成物为主的接头中的Si量可以得到有效控制，即连接接头的物相组成和高温强度稳定可控，而不象采用在含有碳的坯体中熔渗入硅的反应连接方法那样，连接接头中未完全反应的硅残留量不可控，造成接头的性能不可控。
[0024]5.焊料原料中采用了粒径纳米-微米级别的Si粉和C粉，反应原料自身具有高的活性反应特性，而且添加的Al2O3粉末有助于生成物SiC陶瓷相的烧结致密化，使得连接接头微观组织致密，总体冶金质量良好。
[0025]6.本发明中的技术方案其通用性强，不仅可以适用于SiC陶瓷，Cf/SiC陶瓷基复合材料，和SiCf/SiC陶瓷基复合材料，以及Si/SiC陶瓷基复合材料这四大类材料的自身连接，还适用于这四类材料之间的两两互焊。并且，控制焊料的添加量使得连接接头的宽度为10μm?120μηι条件下，上述自身连接接头的弯曲强度达到被焊材料自身弯曲强度的80%?100%,获得的异种材料连接接头的弯曲强度达到被焊材料自身弯曲强度的70%?90%，而且所有接头强度在100tC?1400°C的高温下均表现稳定，接头的耐高温能力远远高于那些Ag-Cu-T1、Au-Cu-Pd-V、Ni基合金等活性钎料。
【具体实施方式】
[0026]选用元素Si和C粉末作为焊料的初始原料，Si粉和C粉均为平均粒径I?5μπι和1nm?10nm的混合粉，并且两种元素中平均粒径纳米级别的粉末分别占10%?100%，质量分数。计算和配制反应原料时，Si和C的原子比例为(1.0?2.0):1.0。再加入O?8.0wt.%的平均粒径为0.5μπι?3μπι的Al2O3粉末为助烧剂。它们机械混合均匀后作为焊料装配到被焊的SiC陶瓷或者SiC陶瓷基复合材料之间的界面，采用真空-氩气条件下的普通热压烧结或者热压放电等离子烧结方法，通过在1420°C?1550°C高温下Si和C元素原位反应，反应过程中施加压力1MPa?20MPa，普通热压烧结反应时间0.3?1.0小时，或者热压放电等离子烧结方法反应时间3?10分钟，进行扩散连接SiC陶瓷，或者Cf/SiC陶瓷基复合材料，或者SiCf/SiC陶瓷基复合材料，或者Si/SiC陶瓷基复合材料。连接后从高温降至室温的冷却速度为2°(:?8°(:/1^11。获得的扩散连接接头主要含有31+31(:的物相。控制焊料的添加量使得连接接头的宽度为ΙΟμπι?120μηι。
[0027]实施例一
[0028]原料Si和C均为平均粒径40nm?60nm的粉末，计算和配制反应原料时，Si和C的原子比例为(I.2?I.5):1.0，再加入2.0wt.%?6.0wt.%的平均粒径为0.5μπι?3μπι的Al2O3粉末为助烧剂。采用真空-氩气条件下的热压烧结方法，加热过程中的升温速度为10°C?15°C/min，通过在1420°C?1500°C高温下Si和C元素原位反应，反应过程中施加压力1MPa?20MPa，反应时间0.5?1.0小时。控制焊料的添加量使得连接接头的宽度为30μπι?80μπι。
[0029]实施例二
[0030]元素Si和C粉末作为焊料的初始原料，Si粉和C粉均为平均粒径2μπι和60nm的混合粉，并且两种元素中平均粒径纳米级别的粉末分别占10%?50%，质量分数。计算和配制反应原料时，Si和C的原子比例为(1.0?1.6): 1.0，再加入2.0wt.%?6.0wt.%的平均粒径为
0.5μπι?3μπι的Al2O3粉末为助烧剂。采用真空-氩气条件下的热压放电等离子烧结方法，加热过程中的升温速度为40°C?100°C/min，通过在1420°C?1500°C高温下Si和C元素原位反应，反应过程中施加压力I OMPa?20MPa，反应时间4?8分钟。控制焊料的添加量使得连接接头的宽度为40μηι?60μηι。
[0031 ] 实施例三
[0032]元素Si和C粉末作为焊料的初始原料，Si粉和C粉均为平均粒径2μπι?3μπι和60nm?SOnm的混合粉，并且两种元素中平均粒径纳米级别的粉末分别占60%，质量分数。计算和配制反应原料时，Si和C的原子比例为(1.5?2.0):1.0。采用真空-氩气条件下的热压烧结方法，加热过程中的升温速度为8 °C?18 °C /min，通过在1420 °C?1480 °C高温下Si和C元素原位反应，反应过程中施加压力1MPa?20MPa，反应时间I小时。控制焊料的添加量使得连接接头的宽度为30μηι?60μηι。
[0033]上述三种实施例，均进行了 SiC陶瓷，Cf/SiC陶瓷基复合材料，和SiCf/SiC陶瓷基复合材料，以及Si/SiC陶瓷基复合材料这四大类材料的自身连接，以及这四类材料之间的两两互焊，获得的自身连接接头的弯曲强度达到被焊材料自身强度的80%?100%，获得的异种材料连接接头的弯曲强度达到被焊材料自身强度的70 %?90 %，而且接头强度在1000 °C?14 O O °C的高温下均表现稳定。
[0034]另需说明的是，凡本发明中所描述的具体实施例，其配方、工艺所用名称等可以不同。凡基于本发明专利构思所述的构造、特征及原理所做的等效或简单变化，均包括于本发明的专利保护范围内。
【主权项】
1.一种碳化娃陶瓷基复合材料的娃碳元素原位反应连接工艺，其特征在于，该工艺包括以下步骤: 1.1准备材料 选用粒径为纳米-微米的Si和C的混合粉末，根据Si和C的原子比例为(1.0?2.0): 1.0称取Si粉末和C粉末，按O?8.0wt.%取Al2O3粉末作为助烧剂;混合后作为焊料； 1.2焊接 采用真空-氩气条件下的热压烧结方法，温度为1420°C?1550°C，施加压力1MPa?20MPa，Si和C元素发生原位反应，并进行扩散连接碳化硅陶瓷基复合材料。2.根据权利要求1所述的连接工艺，其特征在于:所述的碳化硅陶瓷基复合材料包括SiC陶瓷、Cf/SiC陶瓷基复合材料、SiCf/SiC陶瓷基复合材料或者Si/SiC陶瓷基复合材料。3.根据权利要求1所述的连接工艺，其特征在于:所述Si粉末和C粉末为平均粒径为I?5μηι和I Onm?I OOnm的混合粉末，并且纳米级的粉末占质量分数的10%?100%。4.根据权利要求1所述的连接工艺，其特征在于:所述Al2O3粉末的平均粒径为0.5μπι?3μ??ο5.根据权利要求1所述的连接工艺，其特征在于:所述热压烧结为热压放电等离子烧结。6.根据权利要求1-5中任一项所述的连接工艺，其特征在于:控制焊料的添加量使得连接接头的宽度为I Oym?120μπι。7.根据权利要求1- 5中任一项所述的连接工艺，其特征在于:热压烧结的反应时间为0.3?1.0小时。8.根据权利要求1-5中任一项所述的连接工艺，其特征在于:热压放电等离子烧结的反应时间为3?10分钟。
【专利摘要】本发明涉及一种碳化硅陶瓷基复合材料的硅碳元素原位反应连接工艺，属于焊接制造技术领域。由于陶瓷及陶瓷基复合材料的加工性能较差、耐热冲击能力弱，通常需要通过陶瓷及陶瓷基复合材料自身的连接来实现复杂构件的制造，并且连接接头必须满足耐高温的使用要求。本发明的焊料原料中采用了按比例混合的粒径纳米-微米级别的Si粉和C粉或者Al2O3粉末，在真空-氩气条件下进行普通热压烧结或者热压放电等离子烧结的方法，获得的连接接头弯曲强度达到被焊材料自身弯曲强度的80％～100％，而且在1000℃～1400℃的高温下均表现稳定，该方法简易、实用并且质量可控。
【IPC分类】C04B37/00
【公开号】CN105585325
【申请号】CN201510983419
【发明人】陈波, 熊华平, 李文文
【申请人】中国航空工业集团公司北京航空材料研究院
【公开日】2016年5月18日
【申请日】2015年12月24日