介电陶瓷组合物和使用介电陶瓷组合物的电子装置的制造方法

文档序号:9857211阅读:431来源:国知局
介电陶瓷组合物和使用介电陶瓷组合物的电子装置的制造方法
【专利说明】
[0001] 本申请要求于 2014 年 11 月 24 日提交的题为"Dielectric ceramic composition and electric device using the same (介电陶瓷组合物和使用介电陶瓷组合物的电子装 置)"的第10-2014-0164758号韩国专利申请的优先权的权益,该韩国专利申请的全部内容 通过引用包含于此。
技术领域
[0002] 本公开涉及一种介电陶瓷组合物和使用介电陶瓷组合物的电子装置,更具体地, 涉及一种满足在EIA标准中规定的X5R、X7R和X8R性质的介电陶瓷组合物和使用介电陶瓷 组合物的电子装置。
【背景技术】
[0003] 高电容BME多层陶瓷电容器(诸如传统的X5R、X7R或X8R等)的介电材料的组合 物体系必然包括主成分BaTi0 3S (B&1 xCax) (Th yCay)03和大约4种或更多的附加子成分。占 附加子成分的百分比最大的是例如Mg的固定化合价的受体(fixed-valence acceptor)和 稀土元素。附加子成分可包括更少量的可变化合价的受体(variable-valence acceptor), 并且也可包括烧结助剂以增强可烧结性。在这些传统的组合物体系中,稀土元素和固定化 合价的受体(例如镁)通常与BaTi0 3反应以形成核壳结构(是获得正常的多层陶瓷电容 器的期望的性质所需要的)。可将CaZr03添加到主成分BaTiO 3以提高居里温度,或者可将 过量的稀土元素添加到主成分BaTi03&在居里温度或更高温度下缓解介电常数的减小的 程度。

【发明内容】

[0004] 本公开的一方面提供一种介电陶瓷组合物和使用介电陶瓷组合物的电子装置,所 述介电陶瓷组合物满足在电子工业协会(EIA)标准中规定的X5R、X7R和X8R性质,并能够 在还原气氛下(镍不被氧化)且在1300°C或更低的情况下使用镍作为内电极进行烧结。
[0005] 本公开提供一种通过以下方法形成的烧结的混合物:将BaTiOjP (Na, K)Nb03以适 当的比例混合或形成固溶体,并添加少量的Si0jPMn02,所述烧结的混合物能够在室温下 保持1500或更大的高的介电常数并提供X8R热性质。
[0006] 本公开提供一种介电陶瓷组合物,包括:主成分,包括(l-xWaTiOfxWai yKy) Nb03,其中0· 005彡x彡0· 5且0· 3彡y彡L 0 ;第一子成分,包括从由Mn、V、Cr、Fe、Ni、Co、 Cu和Zn组成的组中选择的元素;第二子成分,包括Si02。
[0007] 第一子成分可以是从由Mn、V、Cr、Fe、Ni、Co、Cu和Zn组成的组中选择的元素的氧 化物或碳酸盐。在特定实施例中,第一子成分可以是此0 2或MnCO 3。
[0008] 介电陶瓷组合物中的第一子成分的含量可以为0. 1-5. 0原子百分比。
[0009] 第二子成分中的Si02的含量可以为0. 1-5. 0原子百分比。
[0010] 电子装置可包括介电陶瓷组合物。
[0011] 电子装置可以是从由多层陶瓷电容器、压电元件、片式电感器、片式压敏电阻器、 片式电阻器和正温度系数电阻器(PTCR)组成的组中选择的至少一种。
[0012] 介电陶瓷组合物可包括(l-xWaTiOfxWai yKy)Nb03,其中,0· 005彡X彡0· 5且 0. 3 < y < 1. 0,具有1500或更大的室温介电常数,在150°C下的电容温度系数在-15 %和 +15%之间,且在150°C下的耐受电压为50V/ym或更大。
[0013] 室温介电常数可以为2000或更大。
[0014] 在150°C下的耐受电压可以为60V/ym或更大。
[0015] 在150°C下的电容温度系数可以在-10%和+10%之间。
[0016] 根据本公开,在未向母体材料添加 Pb (对环境有害)时可提供诸如居里温度的增 大和高温下介电常数增大的性质。此外,本公开提供X8R热性质和耐受电压性质。
【具体实施方式】
[0017] 在下文中,将更详细地解释本发明构思。
[0018] 本公开涉及一种提供高达150°C的热性质且针对可靠性满足X8R性质的介电陶瓷 组合物。
[0019] 具有约125°c的居里温度(Te)的BaTi03可形成的高电容的Ni-MLCC(多层陶瓷电 容器)的主成分。高于该温度,BaTi0 3的介电常数急剧下降。因此,需要开发在高达150°C 下热性质在X8R标准的± 15%范围内的组合物。
[0020] 例如,据第2002 - 255639号和第2005 - 263508号的日本专利公布公开道:将过 量的稀土元素添加到BaTi03缓解了在高于居里温度的温度下介电常数减小的程度,或者可 将适量的CaZr0 3添加到BaTiO 3来提高居里温度,从而能够改善高温下电容器的温度系数 (TCC)。然而,Yoon et al.,J. Mater. Res·,22 [9] 2539 (2007)公开了 :当使用过量的稀土元 素时,产生第二相的烧绿石,使可靠性变差。此外,当将过量的稀土元素或将CaZr03添加到 具有125°C的居里温度的BaTiOJt,可满足X8R性质,但不足以获得高温下的TCC性质。
[0021] 可选地,可使用具有高居里温度的粉末来改善高温下的TCC性质。当使用Ca作为 ABOj?钛矿结构中的A离子时,居里温度提高且添加 Ca的BaTiO 3 (BCT)粉末增大了高温下 的 TCC 性质。因此,如在 Yoon et al.,J. Mater. Res·,25 [11] 2135 (2010)中公开的,这种材 料可用作X8R材料。当通过使用固态方法在空气中焙烧来制备BaTiOjt,除了 Ca之外,已 经公知的是,Pb也提高居里温度。然而,Pb是有害的材料,且其会在还原气氛下的烧结工艺 (如用来制备Ni多层陶瓷电容器的工艺)过程中容易挥发。
[0022] 因此,本公开提供一种介电陶瓷组合物,该介电陶瓷组合物在通过如下方法制备 为烧结混合物之后能够呈现1500或更高的介电常数、优良的绝缘电阻和X8R热性质:将 BaTiOjP (Na,K)Nb0 3以适当的比例混合或形成其的固溶体,添加少量的SiO 2和MnO 2并对 该混合物进行烧结。因此,虽然未添加 CaZr03或过量的稀土元素,但与传统的BaTi03相比, 介电陶瓷组合物提供高温下的X8R性质和更好的TCC性质。
[0023] 根据本发明构思的一方面,介电陶瓷组合物包括:主成分(1-χ)Β&??0 3-χ(Ν&1 yKy) Nb03(0 . 00 5 彡 x 彡(λ 5,(λ 3 彡 y 彡 L 0),为第一主成分 BaTi03和第二主成分(Na i yKy)Nb03 的固溶体;第一子成分,包括从由Mn、V、Cr、Fe、Ni、Co、Cu和Zn组成的组中选择的元素;第 二子成分,包括Si0 2或包含SiO 2的玻璃形成材料。
[0024] x和y的范围是基于根据本发明构思的示例的表1和表2中的组合物和实验结果。
[0025] 介电陶瓷组合物包括:主成分,通过将第一主成分BaTi03和第二主成分(Na,K) Nb03混合而制备;添加剂,包括作为第一子成分的可变化合价的受体的氧化物或碳酸盐以 及作为第二子成分的Si0 2。制备的主成分可以是具有1.0 μπι或更小的粒径的粉末。
[0026] 在实施例中,第一子成分可以是从由Μη、V、Cr、Fe、Ni、Co、Cu和Ζη组成的组中选 择的元素的氧化物或碳酸盐。在特定的实施例中,第一子成分可以是此0 2或MnCO 3。
[0027] 在实施例中,介电陶瓷组合物中的第一子成分的含量可以是0. 1-5. Oat%。
[0028] 在实施例中,第二子成分中Si02的含量可以是0. 1-5. Oat%。
[0029] 表1和表2中的结果示出了每种成分的示例性范围。
[0030] 根据本发明构思的另一方面,电子装置包括通过使用介电陶瓷组合物制备的介电 材料。
[0031] 在特定的实施例中,电子装置可以是从由多层陶瓷电容器、压电元件、片式电感 器、片式压敏电阻器、片式电阻器和正温度系数电阻器(PTCR)组成的组中选择的至少一 种。
[0032] 具体地讲,本发明构思的介电陶瓷组合物可用于多层介电材料产品和内电极层 (例如,Ni内电极层和介电材料层交替地层叠的产品)。由于具有很薄的厚度的介电材料 层因存在于层内的晶粒的数量少而导致不利地影响了可靠性,因此介电材料层在烧结后的 厚度可以是〇. 1 μπι或更大。
[0033] 示例
[0034] 使用固态法来制备形成主要粉末的(1 -X) BaTi03-x (N&1 yKy) Nb03的混合的固溶 体粉末。原材料为BaC03、Ti02、Na 20、K20和Nb205。用球磨机将BaCO, Ti0 2混合并在 900°C -1000°C的温度下焙烧以提供平均粒径为300nm的BaTi03粉末。同样地,用球磨机 混合Na 20、K20和Nb205并在800°C _900°C的温度下进行焙烧以提供平均粒径为300nm的 (Naa5KQ. 5)Nb03粉末。将表1中示出的组合物中的所有主成分分散在乙醇中并进行混合。在 空气中在950°C -1050°C的温度下对混合物进行焙烧以提供平均粒径为300nm的主要粉末。 将表1中不出的组合物中的子成分Mn(VfPSi0 2粉末添加到主要粉末。将包括主成分和子 成分的主要粉末在乙醇/甲苯中使用氧化锆球混合并分散,然后向其添加分散剂和粘合
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