氧化镁、导热性填料及含有其的导热性树脂组合物以及氧化镁的制造方法
【专利摘要】一种氧化镁，其特征在于：其是通过卤素化合物及硅烷偶合剂对氧化镁粉末进行处理而成。又，一种氧化镁的制造方法，其特征在于进行如下步骤：准备氧化镁粉末的步骤；卤素化合物处理步骤：利用卤素化合物对上述氧化镁粉末进行表面处理；及硅烷偶合剂处理步骤：利用硅烷偶合剂对上述氧化镁粉末进行表面处理。
【专利说明】
氧化镇、导热性填料及含有其的导热性树脂组合物从及氧化 镇的制造方法
技术领域
[0001] 本发明设及一种氧化儀、导热性填料及含有其的导热性树脂组合物W及氧化儀的 制造方法，特别是关于一种耐水合性高的氧化儀、导热性填料及含有其的导热性树脂组合 物W及耐水合性高的氧化儀的制造方法。
【背景技术】
[0002] 氧化儀是导热性及耐热性等优异的无机化合物，一直被作为用W提高树脂组合物 的导热性的导热性填料而使用于各种树脂。另一方面，氧化儀由于水合性相对较高，故而容 易因吸水而体积膨胀并产生裂纹等，该情况已成为将氧化儀作为导热性填料进行实用化时 的障碍。因此，于将氧化儀用作导热性填料的情形时，要求提高耐水性的技术。
[0003] 例如，已知有如下技术:通过将二氧化娃等涂布于氧化儀粉末的表面后进行烧成， 而形成儀橄揽石(Mg2Si〇4)等复氧化物层，进而进行憐酸处理而形成憐酸儀化合物层，由此 使耐水性提升(例如参照专利文献1)。又，亦已知有如下技术:对上述经憐酸处理后的表面 进而利用有机娃酸盐进行表面处理而形成有机娃酸盐被覆层，由此使耐水性提升且抑制碱 的溶出（例如参照专利文献2)。
[0004] 专利文献1:日本特开2006-151778号公报(权利要求1，段落0019等）；
[0005] 专利文献2:日本特开2008-74683号公报(权利要求1，段落0019等）。
【发明内容】
[0006] [发明所欲解决的课题]
[0007] 然而，专利文献2的技术中，由于必须进行复氧化物层形成处理、憐酸儀化合物层 形成处理、有机娃酸盐被覆层形成处理巧巾处理，故而存在耗费成本的问题。又，通过进行运 巧中处理，而因表面处理剂的总添加量变多而使氧化儀量相对变少，故而存在导热性变低的 问题。例如，可知，于该文献的实施例1中，对氧化儀W混合比成为10质量％的方式添加二氧 化娃，继而添加憐酸儀系化合物6质量％、W及乙基娃酸盐5质量％，而表面处理剂的添加量 较多。
[000引本发明的目的在于提供一种即使表面处理剂的添加量少，耐水性亦高且生产性良 好的氧化儀、导热性填料及含有其的导热性树脂组合物W及氧化儀的制造方法。
[0009] [解决课题的技术手段]
[0010] 本
【发明人】等人为了达成W上目的，经潜屯、研究，结果发现:通过对氧化儀粉末进行 面素化合物处理及硅烷偶合剂处理，可提升耐水性，从而完成本发明。
[0011] 目P，本发明设及一种氧化儀，其特征在于:其是通过面素化合物及硅烷偶合剂对氧 化儀粉末进行处理而成。
[0012] 或者，本发明设及一种氧化儀，其特征在于:表面具有含有面素化合物及硅烷偶合 剂的被覆层。
[0013] 于上述情形时，优选为面素化合物的含量为1~200(K)ppm。
[0014] 又，优选为于溫度12rC、湿度100%保持24小时后的下述式（1)所表示的质量增加 率为25质量下。
[0015] 质量增加率=(保持后的氧化儀的质量增加份/保持前的氧化儀的质量）X 100 (%)式(1)
[0016] 本发明设及一种导热性填料，其是由上述任一项记载的氧化儀构成。
[0017] 又，本发明设及一种导热性树脂组合物，其是将上述导热性填料填充于树脂而成。
[0018] 进而，本发明设及一种氧化儀的制造方法，其特征在于进行如下步骤:准备氧化儀 粉末的步骤；面素化合物处理步骤:利用面素化合物对上述氧化儀粉末进行表面处理;及娃 烧偶合剂处理步骤:利用硅烷偶合剂对上述氧化儀粉末进行表面处理。
[0019] 于此情形时，优选于上述面素化合物处理步骤之后进行上述硅烷偶合剂处理步 骤。或者，更优选同时进行上述面素化合物处理步骤及上述硅烷偶合剂处理步骤。
[0020] [发明的效果]
[0021] 根据本发明，可提供一种即便表面处理剂的添加量少，耐水性亦高且生产性良好 的氧化儀、导热性填料及含有其的导热性树脂组合物W及氧化儀的制造方法。
【附图说明】
[0022] 图1是表示利用邸X法对实施例4的粒子A进行测定的结果的图。
[0023] 图2是表示利用邸X法对实施例4的粒子B进行测定的结果的图。
【具体实施方式】
[0024] 1.氧化儀(导热性填料）
[0025] 本发明的氧化儀下简称为"氧化儀"）的特征在于:通过面素化合物及硅烷偶合 剂对成为原料的氧化儀粉末进行处理。或者，本发明的氧化儀的特征在于:表面具有含有面 素化合物及硅烷偶合剂的被覆层。又，本发明的导热性填料下简称为"导热性填料"）由 上述处理后的氧化儀构成。W下，针对氧化儀及导热性填料的详细情况进行说明。
[0026] (1)氧化儀粉末(原料）
[0027] 氧化儀粉末的导热性高，而作为传导热的介质发挥功能。氧化儀粉末可利用使金 属儀燃烧而氧化的方法、或将氨氧化儀或碳酸儀进行烧成而使之热分解的方法等而获得。 作为氨氧化儀，可使用利用海水中的儀盐与氨氧化巧的反应而沉淀所得者等。又，作为碳酸 儀，可使用菱儀矿矿石等。进而，亦可使用通过对电烙氧化儀进行粉碎、分级而获得的结晶 性高的氧化儀粉末。作为氧化儀的烧成溫度，并无特别限制，低溫烧成品及高溫烧成品或电 烙品的任一者均可使用。
[0028] 氧化儀粉末的粒子形状并无特别限定，可适当使用球状、立方体状、长方体状、八 面体、十四面体等多面体状、不定形、纤维状者。
[0029] 作为氧化儀粉末，尤其是根据肥T比表面积值求出的平均粒径为0.1~200WI1的范 围内，特别是0.5~50]im的范围内者较为理想。若粒径过大，则于填充于树脂等的情形时对 外观或表面的平滑性有不良影响，若粒径过小，则耐水合性变差，故而不理想。
[0030] 上述根据BET比表面积值所求出的平均粒径为通过下述式(2)换算而得的值。通过 下述式所算出的平均粒径为球形换算的平均粒径，具体而言，意指具有与粒子表面积相同 的表面积的球的直径。
[0031] 平均粒径(ym)=6/(SXp)式(2)
[0032] (其中，式（2)中，S为肥T比表面积(m2/g)，P为氧化儀粉末的密度（g/cm3)，设为 3.58g/cm3)。
[0033] W下，所有平均粒径均表示根据BE化k表面积求出的平均粒径。
[0034] 氧化儀粉末的纯度优选为95质量％ ^上，更优选为98质量％ ^上，特别优选为99 质量％ W上。
[0035] (2)面素化合物处理
[0036] 本发明中的面素化合物处理，是为了通过与后述的硅烷偶合剂处理的协同效应提 高氧化儀粉末的耐水性而进行。面素化合物可根据处理溫度自氣化物、氯化物、漠化物、舰 化物之中适当选择适合者，例如可列举:氣化儀、氣化侣、氣化锁、氣化领、氣化巧、氣化锭、 氯化儀、氯化侣、氯化锁、氯化领、氯化巧、氯化锭、漠化儀、漠化侣、漠化锁、漠化领、漠化巧、 漠化锭、舰化儀、舰化侣、舰化锁、舰化领、舰化巧、舰化锭、氣棚酸、酸性氣化锭、氣娃酸、娃 氣化锭、棚氣化锋等。面素化合物优选为氣化物。
[0037] 面素化合物处理，亦如后述的氧化儀（导热性填料）的制造方法中所记载，可于娃 烧偶合剂处理之前或后逐次进行，亦可同时进行巧巾处理。于逐次进行面素化合物处理及娃 烧偶合剂处理的情形时，特别优选于硅烷偶合剂处理之前进行面素化合物处理。于在硅烷 偶合剂处理之前进行利用面素化合物的处理的情形时，可将面素化合物及氧化儀于600~ 1300°C进行高溫烧成而获得形状得到控制且含有面素化合物的氧化儀，亦可将面素化合物 及氧化儀于50~600°C进行低溫烧成而获得保持烧成前的形状的含有面素化合物的氧化 儀。进而，于通过将金属儀进行气相氧化而制造氧化儀的方法中，可导入气体状的面素化合 物而获得含有面素化合物的氧化儀，亦可将通过烧成而生成氧化儀的含面素化合物的儀化 合物W其分解溫度W上进行烧成而获得。
[0038] 于同时进行利用面素化合物的处理及硅烷偶合剂处理的情形时，可对氧化儀同时 添加面素化合物及硅烷偶合剂进行处理，亦可于硅烷偶合剂处理中导入气体状的面素化合 物。又，于将面素化合物与氧化儀混合并进行加热的情形时，加热时间亦取决于加热溫度， 但通常为1~50小时，优选为2~25小时，更优选为3~10小时的范围内。加热可使用箱型电 炉、推送式炉、旋转害等公知的加热装置而进行。
[0039] 相对于氧化儀整体量，面素化合物的含量通常为1~20000质量ppm的范围内，优选 为10~10000质量ppm的范围内，更优选为50~5000质量ppm的范围内。若面素化合物的含量 低于1质量Ppm，则面素化合物的量相对变少，由与后述的硅烷偶合剂的协同效应而获得的 耐水性提升的效果变小。另一方面，若面素化合物的含量超过20000质量ppm,则面素化合物 的处理量变多，故而导热性填料的制造成本增加，生产性容易降低。
[0040] (3)硅烷偶合剂处理
[0041] 本发明中的硅烷偶合剂处理是为了于氧化儀粉末的表面形成被覆层而提高耐水 性而进行。又，硅烷偶合剂处理亦发挥于将氧化儀(导热性填料)混练于树脂中时提高其对 树脂的分散性的效果。
[0042] 作为硅烷偶合剂处理中所使用的硅烷偶合剂，单体及低聚物的任一者均可。作为 硅烷偶合剂的单体，具体而言，可例示Rl'nSi(0R2)4-n的结构式所表示的化合物，此处，η为1 ~4的整数，Ri '为选自胺基、琉基、乙締基、环氧基及甲基丙締酷氧基(methacry loxy)等的 反应性基，0R2为选自甲氧基、乙氧基等烷氧基等的基，可相同或不同。
[0043] 作为具有乙締基的硅烷偶合剂的例子，可列举乙締基Ξ甲氧基硅烷及乙締基Ξ乙 氧基硅烷等乙締基硅烷。作为具有胺基的硅烷偶合剂的例子，可列举:N-2-(胺基乙基)-3- 胺基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-2-(胺基乙基）-3-胺基丙基二甲氧基硅烷、N-2-(胺基乙 基)-3-胺基丙基二乙氧基硅烷、3-胺基丙基二甲氧基硅烷、3-胺基丙基二乙氧基硅烷、3-二 乙氧基娃基-N-( 1,3-二甲基-亚下基)丙基胺、N-苯基-3-胺基丙基二甲氧基硅烷及N-(乙締 基苄基)-2-胺基乙基-3-胺基丙基Ξ甲氧基硅烷的盐酸盐。作为具有环氧基的硅烷偶合剂 的例子，可列举2-(3,4-环氧环己基）乙基Ξ甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基Ξ甲氧基硅烷、 3-环氧丙氧基丙基Ξ乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷及3-环氧丙氧基丙 基甲基二乙氧基硅烷。作为具有甲基丙締酷氧基的硅烷偶合剂的例子，可列举3-甲基丙締 酷氧基丙基Ξ甲氧基硅烷、3-甲基丙締酷氧基丙基Ξ乙氧基硅烷、3-甲基丙締酷氧基丙基 甲基二甲氧基硅烷及3-甲基丙締酷氧基丙基甲基二乙氧基硅烷。作为具有丙締酷氧基的娃 烧偶合剂的例子，可列举3-丙締酷氧基丙基Ξ甲氧基硅烷。作为具有琉基的硅烷偶合剂的 例子，可列举3-琉丙基甲基二甲氧基硅烷及3-琉丙基Ξ甲氧基硅烷。作为其他硅烷偶合剂 的例子，可列举对苯乙締基二甲氧基硅烷、3-脈基丙基二乙氧基硅烷、3-氯丙基二甲氧基娃 烧、双(Ξ乙氧基娃基丙基）四硫酸及3-异氯酸醋基丙基Ξ乙氧基硅烷。运些之中，特别优选 为乙締基硅烷。
[0044] 作为硅烷偶合剂的低聚物，可为具有上述反应性基的单体的均聚物，亦可为具有 上述反应性基的单体与无反应性基的烷氧基硅烷的共聚物。作为无反应性基的烷氧基硅烷 的例子，可列举烷基Ξ烷氧基硅烷、烷基甲基二烷氧基硅烷、苯基Ξ烷氧基硅烷、苯基甲基 二烷氧基硅烷及四烷氧基硅烷。烷基Ξ烷氧基硅烷及烷基甲基二烷氧基硅烷的烷基优选为 碳原子数在1~18的范围内。烷基为直链状、支链状及环状的任一者均可。无反应性基的烧 氧基硅烷优选为烷基二烷氧基硅烷。
[0045] 硅烷偶合剂处理是通过将成为原料的氧化儀粉末与上述硅烷偶合剂混合并加热 而进行。混合可使用亨舍尔混合机或乳鉢等公知的器具而进行。关于加热溫度，通常为50~ 200°C的范围内，优选为80~180°C的范围内，更优选为100~150°C的范围内。若加热溫度低 于5(TC，则有硅烷偶合剂对氧化儀粉末的表面的附着量变少而耐水性的提升效果变低的倾 向。又，若加热溫度高于200°C，则有硅烷偶合剂进行热分解而耐水性变低的倾向。又，加热 时间亦取决于加热溫度，但通常为0.5~50小时，优选为1~40小时，更优选为2~30小时的 范围内。加热可使用箱型干燥器或电炉等公知的加热装置而进行。
[0046] 于硅烷偶合剂处理后的氧化儀粉末的表面，附着或键结硅烷偶合剂而形成被覆 层。氧化儀粉末的表面的硅烷偶合剂的含量亦取决于氧化儀的粒径或添加的硅烷偶合剂的 量，但相对于氧化儀的整体量，通常为0.1~10质量％的范围内，优选为0.2~8质量％的范 围内，更优选为0.3~6质量％的范围内。若硅烷偶合剂的量低于0.1质量％，则所获得的氧 化儀的耐水性容易变低。另一方面，若硅烷偶合剂的量高于10质量％，则硅烷偶合剂的处理 量变多，故而氧化儀的制造成本增加，生产性容易降低。再者，关于硅烷偶合剂处理的详细 情况，可参考日本专利特开2012-153552号公报等。
[0047] 若W上述方式对氧化儀粉末进行面素化合物处理及硅烷偶合剂处理，则于氧化儀 粉末的表面形成含有面素化合物及硅烷偶合剂的被覆层。而且，推测:通过附着于氧化儀粉 末的表面的面素化合物，而硅烷偶合剂对氧化儀粒子的表面的吸附得到促进，从而更有效 地进行对粒子表面的键结。本发明中，由于对氧化儀粒子进行面素化合物处理，故而于粒子 的表面硅烷醇基的生成得到促进，故而优先推进对粒子表面的键结。由此，与仅进行硅烷偶 合剂处理的情形相比，可使氧化儀本身的耐水性显著提升。其结果，无需如先前般大量使用 巧中表面处理剂而进行3次表面处理，故而可生产性良好、且低成本地制造氧化儀。又，通过 上述的面素化合物与硅烷偶合剂的协同效应，而即便表面处理剂的添加量少于先前，亦可 实现高耐水性。
[0048] 于氧化儀粒子是否形成有面素化合物与硅烷偶合剂的被覆层，可通过对氧化儀粒 子的表面元素进行分析而确认。例如，利用能量分散型X射线分析法对氧化儀粒子的表面进 行分析，若检测出源自面素化合物的面元素及源自硅烷偶合剂的娃元素的波峰，则可判断 形成有含有面素化合物及硅烷偶合剂的被覆层。
[0049] 氧化儀的平均粒径并无特别限制，上述根据BET比表面积值而求出的平均粒径优 选为0.1~100μπι的范围内，更优选为0.5~50μπι的范围内，特别优选为1~30μπι。若平均粒径 低于0. Ιμπι，则有如下倾向：于与树脂混合而制成导热性树脂组合物时，黏度上升而操作性 变差。另一方面，若平均粒径超过100μπι,则因粒径过大而容易有损导热性树脂组合物的外 观。氧化儀的粒径可通过对破碎、分级进行组合而调整。
[0050] 氧化儀的肥Τ比表面积并无特别限定，通常为0.01~20mVg，优选为0.03~lOmVg， 更优选为0.1~3m2/g。若BET比表面积低于O.oW/g，则粒径过大，若高于20mVg，则表面积 变得过大而耐水性容易变差。
[0051] 氧化儀的耐水性高，虽取决于后述的制造方法，但具体而言，于溫度12rC、湿度 100%保持24小时后的下述式（1)所表示的质量增加率为25质量％ ^下，亦可优选设为10质 量％^下，特别优选设为1质量％ W下。
[0052] 质量增加率=(保持后的氧化儀的质量增加份/保持前的氧化儀的质量）X 100 (%)式(1)
[0053] 2.氧化儀(导热性填料)的制造方法
[0054] 氧化儀可通过进行如下步骤而制造:准备氧化儀粉末的步骤；面素化合物处理步 骤:利用面素化合物对氧化儀粉末进行表面处理;及硅烷偶合剂处理步骤:利用硅烷偶合剂 对氧化儀粉末进行表面处理。面素化合物处理步骤与硅烷偶合剂处理步骤可同时或逐次进 行。即，可于准备氧化儀的步骤之后，进行W下(a)~(C)的任一方法。
[0055] (a)同时进行面素化合物处理步骤与硅烷偶合剂处理步骤。
[0056] (b)于进行过面素化合物处理步骤后，进行硅烷偶合剂处理步骤。
[0057] (C)于进行过硅烷偶合剂处理步骤后，进行面素化合物处理步骤。
[0058] 该(a)~(C)之中，就耐水性的提升显著较高而言，特别优选为(a)的同时进行两步 骤的方法。于此情形时，通过对成为原料的氧化儀粉末同时或依序添加面素化合物及硅烷 偶合剂进行混合并加热而同时进行两步骤。加热溫度通常为50~200°C的范围内，优选为80 ~180°C的范围内，更优选为100~150°C的范围内。又，加热时间亦取决于加热溫度，但通常 为0.5~50小时，优选为1~40小时，更优选为2~30小时的范围内。通过W此方式同时进行 两步骤，虽亦取决于制造方法等条件，但可将上述式（1)所表示的质量增加率设为1质量％ W下，优选为0.5质量％ W下，进而0.2质量％ W下，故而可使耐水性大幅提升。
[0059] 再者，（b)的于面素化合物处理步骤之后进行硅烷偶合剂处理步骤的方法虽较(a) 的耐水性的提升效果稍微降低，但效果亦较高。又，即便于(C)的于硅烷偶合剂处理之后进 行面素化合物处理的情形时，与单独进行硅烷偶合剂处理的情形相比，耐水性的提升亦得 到确认。
[0060] 3.导热性树脂组合物
[0061] 上述导热性填料填充于树脂可提高树脂组合物的导热性。W下，针对本发明的导 热性树脂组合物（W下，简称为"导热性树脂组合物"）进行说明。
[0062] 作为填充于导热性树脂组合物的树脂的种类，可根据用途等而适当设定，例如可 为締控树脂或丙締酸系树脂等热塑性树脂，亦可为环氧树脂或酪树脂等热硬化性树脂。关 于各成分的调配量，于将导热性树脂组合物的总质量设为100质量％时，导热性填料为10~ 91质量份，树脂为9~90质量份。若导热性填料的调配量低于10质量份，则所获得的树脂组 合物的导热率容易变低。又，若导热性填料的调配量高于91质量份，则除因导热性填料的比 例变高而使制造成本上升W外，亦容易对树脂特性产生不良影响。
[0063] 导热性树脂组合物可通过利用公知的方法将树脂与导热性填料进行混练而制造。 又，所获得的导热性树脂组合物可利用挤出成形等公知的方法进行成形，而加工为所需形 状。
[0064] 导热性树脂组合物可应用于各种构件，特别是可优选地用于要求高导热率及耐水 性的构件。作为此种构件，例如于汽车领域中，可列举灯座、各种电气零件。又，于电子机器 领域中，可列举散热器、忍片座、印刷配线基板、半导体封装用零件、冷却风扇用零件、拾取 零件、连接器、开关、轴承、箱罩等。
[0065] [实施例]
[0066] W下，基于实施例具体说明本发明，但运些并不限定本发明的目的，又，本发明并 不限定于运些实施例。
[0067] (氧化儀粉末1的制造）
[0068] 于利用气相氧化法而得的氧化儀(2000A，平均粒径0.2皿，U邸MATERIALS股份有 限公司制造)250g混合氯化儀6水合物0.1087g及氣化儀0.020?后，放入氧化侣制的耐热容 器，于盖上氧化侣制的盖的状态下，利用箱型电炉于130(TC进行3小时热处理，而获得平均 粒径2.7WI1的晶粒成长而得的氧化儀。
[0069] (氧化儀粉末2的制造）
[0070] 将利用海水法而得的氨氧化儀化D653,平均粒径0.1皿，U邸MATERIALS股份有限 公司制造)350g放入氧化侣制的耐热容器，利用箱型电炉于1300°C进行3小时热处理，而获 得平均粒径3. Own的氧化儀。进而，利用喷射磨机将该氧化儀粉碎，而获得平均粒径1. Own的 氧化儀。
[0071] 1.实施例1 (氣(500°C) 一硅烷偶合剂（120°C)逐次处理）
[0072] 将上述氧化儀粉末1(平均粒径2.7ym)60g投入至氧化侣制的耐热容器。将氣化锭 (西格玛奥德里奇制造 ，ACS reagent，^ 98.0% )0.0351g加入至销制的相蜗，投入至加入有 氧化儀粉末的耐热容器，并盖上盖。将该耐热容器放入电炉，W24(TC/小时的升溫速度使炉 内溫度上升至500°C，并保持6小时。其后，W240°C/小时的降溫速度将炉内溫度冷却至室 溫，而获得经氣处理的氧化儀粉末。针对经氣处理的氧化儀粉末测定氣含量。将测定结果示 于表1。
[0073] [表1]
[0074]
[0075] (1)氣含量的测定
[0076] 依据JIS-K-0102 3.41，利用铜-茜素配位酬吸光亮度法进行测定。
[0077] 于经氣处理的氧化儀粉末20g加入乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynas^an6490赢创德固 赛日本股份有限公司）〇.lg，利用乳鉢混合10分钟。将所获得的混合粉末投入至磁皿，利用 保持于120°C的干燥机进行18小时热处理。自干燥机取出，而获得经氣处理及硅烷偶合剂处 理的氧化儀粉末(导热性填料）。将吸湿性的评价结果示于表2。
[007引（2)吸湿性的评价
[0079] 测定玻璃烧杯（lOOmL)的质量(将此时的质量设为W1 (g))，其后，于玻璃烧杯中加 入经表面处理的氧化儀粉末约5g并测定质量(将此时的质量设为W2(g))。于压力锅试验装 置(平山制作所，PC-242HSR2)放入加入有氧化儀粉末的玻璃烧杯，于溫度121°C、湿度100% 进行24小时的劣化试验。试验后，自压力锅试验装置取出加入有氧化儀粉末的玻璃烧杯并 使之于12(TC干燥1晚后，利用干燥器进行散热并测定质量(将此时的质量设为W3(g))。通过 下述计算式求出氧化儀粉末的质量增加率。
[0080] 质量增加率(质量％) = 100X(W3_W2)/(W2_W1)
[0081 ] 2.实施例2 (氣(500°C) 一硅烷偶合剂（120°C)逐次处理）
[0082] 将氣处理时所使用的氣化锭量设为0.1052g，除此W外，与实施例1相同地制造导 热性填料。将吸湿性的评价结果示于表2。
[0083] 3.实施例3 (氣(500°C) 一硅烷偶合剂（120°C)逐次处理）
[0084] 将氣处理时所使用的氣化锭量设为0.1753g，除此W外，与实施例1相同地制造导 热性填料。将吸湿性的评价结果示于表2。
[00化]4.实施例4 (氣+硅烷偶合剂同时处理（120 Γ))
[0086]于氧化儀粉末1(平均粒径2.化m)20g加入氣化锭（西格玛奥德里奇制造 ，ACS reagent，^ 98. ο % )0.0584g及乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynas}dan6490赢创德固赛日本股份 有限公司)〇.lg，利用乳鉢混合10分钟。将所获得的混合粉末投入磁皿，利用120°C的干燥机 进行18小时热处理。自干燥机取出，而获得经氣处理及硅烷偶合剂处理的氧化儀粉末。将吸 湿性的评价结果示于表2。
[0087] 5.实施例5(氣+硅烷偶合剂同时处理(200°C))
[008引于氧化儀粉末1(平均粒径2.化m)20g加入氣化锭（西格玛奥德里奇制造 ，ACS reagent，^ 98.0% )0.0584g及乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynas}dan6490赢创德固赛日本股份 有限公司)0.lg，利用乳鉢混合10分钟。将所获得的混合粉末投入至氧化侣制的耐热容器并 盖上盖。将该耐热容器放入电炉，W4TV分钟的升溫速度使炉内溫度上升至20(TC，并保持6 小时。其后，W4°C/分钟的降溫速度将炉内溫度冷却至室溫，而获得经氣处理及硅烷偶合剂 处理的氧化儀粉末。将吸湿性的评价结果示于表2。
[0089 ] 6.实施例6 (硅烷偶合剂（120°C) 一氣(200°C)逐次处理）
[0090] 于氧化儀粉末1(平均粒径2.7ym)20g加入乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynas^an6490赢 创德固赛日本股份有限公司）〇.lg，利用乳鉢混合10分钟。将所获得的混合粉末投入至磁 皿，利用120°C的干燥机进行18小时热处理。自干燥机取出，而获得经硅烷偶合剂处理的氧 化儀粉末。将经硅烷偶合剂处理的氧化儀粉末20g投入至氧化侣制的耐热容器。将氣化锭 (西格玛奥德里奇制造 ，ACS reagent，^ 98.0% )0.0584g加入销制的相蜗，投入至加入有氧 化儀粉末的耐热容器，并盖上盖。将该耐热容器放入电炉，W4TV分钟的升溫速度使炉内溫 度上升至200°C，并保持6小时。其后，W4°C/分钟的降溫速度将炉内溫度冷却至室溫，而获 得经氣处理及硅烷偶合剂处理的氧化儀粉末。将吸湿性的评价结果示于表2。
[0091 ] 7.实施例7 (硅烷偶合剂（120°C) 一氣（120°C)逐次处理）
[0092] 于氧化儀粉末1(平均粒径2.7ym)20g加入乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynas^an6490赢 创德固赛日本股份有限公司）〇.lg，利用乳鉢混合10分钟。将所获得的混合粉末投入至磁 皿，利用120°C的干燥机进行18小时热处理。自干燥机取出，而获得经硅烷偶合剂处理的氧 化儀粉末。于经硅烷偶合剂处理的氧化儀粉末20g加入氣化锭（西格玛奥德里奇制造 ，ACS reagent，^98.0% )0.0584g，利用乳鉢混合10分钟。将所获得的混合粉末投入至磁皿，利用 120°C的干燥机进行18小时热处理。自干燥机取出，而获得经氣处理及硅烷偶合剂处理的氧 化儀粉末。将吸湿性的评价结果示于表2。
[0093] 8.实施例8:(氣+硅烷偶合剂同时处理（120°C))
[0094] 使用氧化儀2(平均粒径1.0皿)代替氧化儀粉末1(平均粒径2.7皿），除此W外，与 实施例4相同地获得经氣处理及硅烷偶合剂处理的氧化儀粉末。将吸湿性的评价结果示于 表2。
[0095] 9.比较例1~3(仅进行氣处理(500°C))
[0096] 利用W下条件进行比较例1~3。将吸湿性的评价结果示于表2。
[0097] 比较例1:不进行硅烷偶合剂处理，除此W外，与实施例1相同。
[0098] 比较例2:不进行硅烷偶合剂处理，除此W外，与实施例2相同。
[0099] 比较例3:不进行硅烷偶合剂处理，除此W外，与实施例3相同。
[0100] 10.比较例4(仅进行硅烷偶合剂处理（12(TC))
[0101] 于氧化儀粉末2(平均粒径1.0ym)20g加入乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynasylan6490赢 创德固赛日本股份有限公司）0.1 g，利用乳鉢混合10分钟。将所获得的混合粉末投入至磁 皿，利用120°C的干燥机进行18小时热处理。自干燥机取出，而获得经硅烷偶合剂处理的氧 化儀粉末。将吸湿性的评价结果示于表2。
[0102] [表 2]
[0103] Ι0?04]~11.氧化儀粒子的表面的分析
[0105] 自实施例4的氧化儀粉末取得2个粒子(粒子A、B)，对各个粒子通过能量分散型X射 线分光法化DX)对粒子剖面进行元素分析。EDX测定是使用能量分散型X射线分析装置化DAX 公司制造 Genesis4000)，于加速电压lOkV进行。将所获得的光谱示于图1及图2。图1为粒子A 的测定结果，图2为粒子B的测定结果。再者，交叉-1及交叉-4表示剖面内部的测定结果，交 叉-2及交叉-3表示表面部的测定结果。
[0106] 根据图1的交叉-2及图2的交叉-3的图，针对粒子A、B的任一者均检测出源自面素 化合物的氣元素及源自硅烷偶合剂的娃元素的波峰。因此，可知：于氧化儀粒子的表面形成 有含有面素化合物及硅烷偶合剂的被覆层。
【主权项】
1. 一种氧化镁，其经卤素化合物及硅烷偶合剂进行过处理。2. -种氧化镁，表面具有含有卤素化合物及硅烷偶合剂的被覆层。3. 根据权利要求1或2所述的氧化镁，其中，该卤素化合物的含量为1~20000ppm。4. 根据权利要求1至3项中任一项所述的氧化镁，其于温度121°C、湿度100%保持24小 时后的下述式(1)所表示的质量增加率为25质量％以下， 质量增加率=(保持后的氧化镁的质量增加份/保持前的氧化镁的质量）X 100 (%) 式⑴。5. -种导热性填料，其是由权利要求1至4中任一项所述的氧化镁构成。6. -种导热性树脂组合物，其是将权利要求5所述的导热性填料填充于树脂而成。7. -种氧化镁的制造方法，进行如下步骤： 准备氧化镁粉末的步骤； 卤素化合物处理步骤:利用卤素化合物对该氧化镁粉末进行表面处理;及 硅烷偶合剂处理步骤:利用硅烷偶合剂对该氧化镁粉末进行表面处理。8. 根据权利要求7所述的氧化镁的制造方法，其中，于该卤素化合物处理步骤之后进行 该硅烷偶合剂处理步骤。9. 根据权利要求7所述的氧化镁的制造方法，其中，同时进行该卤素化合物处理步骤及 该硅烷偶合剂处理步骤。
【文档编号】C08L101/00GK106029571SQ201580007935
【公开日】2016年10月12日
【申请日】2015年2月12日
【发明人】藤本真之, 加藤裕三, 野口诚司
【申请人】宇部材料工业株式会社