氮化铝粉末、树脂组合物及热传导性成型体的制作方法
【专利摘要】本发明提供用给定的有机化合物进行了表面处理的氮化铝粉末作为耐水性优异的氮化铝粉末。本发明还提供包含该氮化铝粉末和树脂的树脂组合物，和通过对该树脂组合物进行成型而获得的热传导性成型体。
【专利说明】
氮化铝粉末、树脂组合物及热传导性成型体
技术领域
[0001] 本发明涉及氮化铝粉末，包含该氮化铝粉末的树脂组合物，以及通过对该树脂组 合物进行成型而获得的热传导性成型体。
【背景技术】
[0002] 近年来，关于电子装置等，对于节约安装场所的空间和轻量化的要求正在不断增 加。另外，随着控制机构的本地化或云利用的增加，对电子装置的小型化和高性能化的要求 正在不断增加。因此，由装置生成的热量增加，并且需要开发热传导性更优异的热传导性元 件。例如，热传导性元件被用于半导体装置的技术领域，所述半导体装置用于例如高亮度 LED、个人计算机、汽车发动机控制机构或利用转换和控制电力的电力电子技术的装置。
[0003] 热传导性元件被用于电子部件周边，因此要求除高的热传导性之外还具有高的绝 缘性。
[0004]从这一观点来看，将含有树脂和氮化铝粉末的热传导性片用作显示高热传导性和 高绝缘性的热传导性元件。
[0005] 然而，常规的热传导性片具有如下问题：当在潮湿环境下使用时，氮化铝与水反应 生成氢氧化铝，从而使热传导性降低；或者还由上述反应产生铵离子且由所述铵离子引起 离子迀移，结果使绝缘性降低。
[0006] 从这一观点来看，已经提出了例如：用无机磷酸化合物进行了表面处理的氮化铝 粉末（专利文献1);用有机磷酸化合物进行了表面处理且然后在约150~约800°C的温度下 进行了热处理的氮化铝粉末(专利文献2);以及在高温下用有机硅化合物进行了表面处理 的氮化铝粉末(专利文献3)。
[0007] 现有技术文献
[0008] 专利文献
[0009] 专利文献1:日本特开平2-141409号公报 [0010] 专利文献2:日本特开平2-141410号公报 [0011] 专利文献3:日本特开平7-315813号公报
【发明内容】
[0012] 发明要解决的技术问题
[0013] 然而，专利文献1和2的氮化铝粉末具有在高温高湿环境下不能维持耐水性的问 题。
[0014] 专利文献3的氮化铝粉末是通过高温下的表面处理获得的，因此具有粒子聚集而 产生大块的问题，或当所述块被破碎时氮化铝在表面上出现且不能维持耐水性的问题。
[0015] 考虑到这些问题，本发明的第一个目的是提供耐水性优异的氮化铝粉末;本发明 的第二个目的是提供包含耐水性优异的氮化铝粉末的树脂组合物;本发明的第三个目的是 提供耐水性优异的热传导性成型体。
[0016] 解决技术问题的技术方案
[0017] 本发明涉及一种氮化铝粉末，其用由下式(1)表示的有机化合物进行了表面处理：
[0018]
[0019] 其中A为氢原子、羟基或酯基，
[0020] η为9以上的整数，
[0021] R1为烷基或氢原子，且
[0022] R2为烷基或氢原子。
[0023] 借助于由式（1)表示的有机化合物与氮化铝的化学结合，上述氮化铝粉末可以在 耐水性方面是优异的。
[0024] 另外，本发明涉及一种树脂组合物，其包含:上述氮化铝粉末;和树脂。
[0025] 此外，本发明涉及一种热传导性成型体，其通过对上述树脂组合物进行成型而获 得。
[0026] 发明效果
[0027] 如上所述，根据本发明，可以提供耐水性优异的氮化铝粉末。另外，可以提供包含 耐水性优异的氮化铝粉末的树脂组合物。此外，可以提供耐水性优异的热传导性成型体。
【具体实施方式】
[0028] 下面对本发明的一个实施方式进行说明。
[0029] 本实施方式中的氮化铝粉末是用由下式（1)表示的有机化合物进行了表面处理的 氮化错粉末：
[0030]
12345678910 其中Α为氢原子、羟基或酯基，η为9以上的整数，R1为烷基或氢原子，且R2为烷基或 氢原子。 2 用由式（1)表示的有机化合物对本实施方式中的氮化铝粉末进行表面处理，从而 3 增加疏水性。 4
[0033]供给上述表面处理的氮化铝粉末（下文中有时称为"原料粉末"）包括通过常规已 5 知的方法获得的那些。原料粉末的实例包括通过诸如以下的方法获得的氮化铝粉末:在高 6 温氮气氛中对金属铝粉末进行氮化的直接氮化法，在高温氮气氛中对氧化铝粉末和碳粉末 7 的混合粉末进行还原/氮化的还原氮化法，以及引起有机铝气体与含氮气体(例如氨气）的 8 气相反应的气相反应法。另外，也可以将通过将氮化铝的块破碎而获得的氮化铝粉末用作 9 原料粉末。 10
[0034]原料粉末可以为多晶粉末或单晶粉末。
[0035] 此外，原料粉末也可以为烧结体。因此，除氮化铝以外，原料粉末可以含有其它元 素作为杂质。杂质元素包括除形成氮化铝的A1元素和N元素以外的Y元素、B元素、Fe元素 、Si 元素、Ca元素、Mg元素、Ti元素、Cr元素、Cu元素、Ni元素、Na元素、Cl元素和C元素。杂质元素 还包括构成除氮化铝以外的A1 203、A1(0H)3等的N元素、A1元素、0元素和Η元素。在原料粉末 中，作为杂质含有的各元素的含量优选为0.1质量％以下。
[0036] 另外，原料粉末的氮化铝粒子可以在其表面上含有氮化铝的水合物。另外，氮化铝 粒子可以在其表面上含有氧化物或氢氧化物。
[0037] 关于氮化铝粒子的形态，可以列举球状(包括正球状）、多面体粒状、针状、不定形 状、板状等，但不限于这些。
[0038] 从使得易于增加氮化铝在后述的树脂组合物或热传导性成型体中的填充率的观 点考虑，球状或多面体粒状氮化铝粒子是优选的。从增加后述的热传导性成型体的热传导 性的观点考虑，板状氮化铝粒子是优选的。
[0039] 可以通过图像分析法确认氮化铝粒子的形态。例如，可以使用粒子图像分析仪 Morphologi G3(由思百吉（Spectris)有限公司制造)确认氮化错粒子的形态。
[0040] 氮化铝粒子的体积平均直径没有特别限制，但从增加后述的热传导性成型体的热 传导性的观点考虑优选为O.lMi以上，并且从用作片状热传导性成型体(热传导性片）的填 料的观点考虑优选为300M1以下。氮化铝粒子的体积平均直径更优选为0.2~200μπι，还更优 选为1~1 ΟΟμL?，特别优选为5~80μηι。
[0041]氮化铝粒子的体积平均直径可以通过激光衍射/散射法进行测定，例如可以使用 激光衍射式粒度分布测定装置(SALD-2100，SHIMADZU)进行测定。
[0042]在上述表面处理中使用的由式（1)表示的有机化合物中，η优选为9~18的整数，更 优选为10~18的整数。
[0043]在对原料粉末进行表面处理时，由式（1)表示的有机化合物优选具有下式(2)的结 构。即，优选由式(1)表示的有机化合物的R1和R2两者均为氢原子。
[0044] 另外，当利用由式（1)表示的有机化合物对氮化铝粉末进行表面处理时只要由式 (1)表示的有机化合物通过水解等而成为具有磷酸基的物质即可，所以R1可以为烷基或R2可 以为烷基。在R 1为烷基的情况下，R1的实例包括甲基和乙基。在R2为烷基的情况下，R2的实例 包括甲基和乙基。
[0045]
12345 例如，通过对原料粉末和由式（1)表示的有机化合物进行溶剂热处理可以获得本 实施方式的氮化铝粉末。 2 具体地，通过在高温高压条件下、在存在溶剂的情况下对原料粉末和由式（1)表示 的有机化合物进行溶剂热处理可以获得本实施方式的氮化铝粉末。 3
[0048]作为在所述溶剂热处理中使用的溶剂，可以列举水、乙醇等。 4 作为该溶剂，优选使用水。 5 关于在溶剂热处理中的混合比例，相对于100质量份的原料粉末，由式（1)表示的 有机化合物的总量例如为0.1~500质量份，优选为1~100质量份，更优选为5~25质量份。 另外，相对于100质量份的原料粉末，溶剂的量例如为0.01~1000质量份，优选为0.1~500 质量份，更优选为1~400质量份。
[0051]因为由式（1)表示的有机化合物的密度通常为0.8~l.lg/mL，所以相对于100g的 原料粉末，由式（1)表示的有机化合物的总量的混合比例例如为〇. 08~550mL，优选为0.8~ 110mL，更优选为4~27.5mL。在使用水作为所述溶剂热处理的溶剂的情况下，因为水的密度 通常为约1 g/mL，所以相对于100g的原料粉末，水的混合比例例如为0.01~1 OOOmL，优选为 0.1~500mL，更优选为1~400mL。
[0052] 关于所述溶剂热处理中的处理条件，加热温度例如为250~500 °C，优选为300~ 400。。。
[0053] 另外，压力例如为0.2~50MPa，优选为1~45MPa，更优选为1.5~40MPa。
[0054] 另外，在间歇系统中进行所述溶剂热处理的情况下，处理时间例如为1~1200分 钟，优选为3~500分钟。在连续系统中进行所述溶剂热处理的情况下，处理时间可以为1分 钟以下。
[0055] 通过所述溶剂热处理获得的反应产物包含溶剂和本实施方式的氮化铝粉末。
[0056]将溶剂与本发明的氮化铝粉末分离的方法包括例如通过重力或离心力沉降和分 离反应产物的方法。
[0057]因为反应产物还包含未反应的由式（1)表示的有机化合物，所以优选通过将反应 产物和清洗液混合而使未反应的由式（1)表示的有机化合物溶于清洗液中，并且将未反应 的由式(1)表示的有机化合物与清洗液一起除去，从而回收本实施方式的氮化铝粉末。 [0058] 清洗液的实例包括醇（例如，甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇）、酮（例如，丙酮、甲基乙基 酮、环己酮、环戊酮）、脂族烃（例如，戊烷、己烷、环戊酮）、卤代脂族烃（例如，二氯甲烷、氯 仿、三氯乙烷）、卤代芳族烃(如氯苯、二氯苯(具体地，邻二氯苯））、醚(例如四氢呋喃）、芳族 烃(例如，苯、甲苯、二甲苯）、含氮化合物(例如，N-甲基吡咯烷酮(NMP)、吡啶、乙腈、二甲基 甲酰胺）、和非质子溶剂(例如，二甲亚砜(DMS)、二甲基甲酰胺）。
[0059]另外，清洗液不限于上述有机溶剂，而是还包括水溶剂。作为水溶剂，可以列举pH 调节水溶液(例如氨水）。
[0060] 清洗液优选为醇。
[0061] 清洗液的除去例如可以通过进行过滤或倾析实现。如果需要，可以通过加热或鼓 风对过滤或倾析后的反应产物进行干燥。
[0062] 以这种方式获得的本实施方式的氮化铝粉末在耐水性方面是优异的。
[0063] 关于在氮化铝粉末的表面处理中使用的由式（1)表示的有机化合物，在使用两种 以上由式（1)表示的有机化合物的情况下，可以将两种以上由式（1)表示的有机化合物混合 后使用所述混合物进行氮化铝粉末的表面处理，或者可以分别用这些有机化合物进行氮化 铝粉末的表面处理。
[0064] 在本实施方式中，除用由式（1)表示的有机化合物进行表面处理以外，还可以用由 式（1)表示的有机化合物以外的表面处理剂进行表面处理，只要获得本实施方式的技术效 果即可。
[0065]优选例如借助于刮刀(例如小铲）回收附着至所述溶剂热处理、清洗和干燥过程中 使用的容器等的反应产物。
[0066] 下面将对本实施方式的树脂组合物进行说明。
[0067] 本实施方式的树脂组合物包含本实施方式的氮化铝粉末和树脂。
[0068] 所述树脂没有特别限制，其实例包括热固性树脂和热塑性树脂。
[0069] 热固性树脂的实例包括聚碳酸酯树脂、环氧树脂、热固性酰亚胺树脂、酚树脂、苯 氧基树脂、尿素树脂、三聚氰胺树脂、邻苯二甲酸二烯丙酯树脂、有机硅树脂、和热固性聚氨 醋树脂。
[0070] 热塑性树脂的实例包括热塑性氟树脂、烯烃树脂、丙烯酸树脂、聚苯乙烯树脂、聚 酯树脂、聚丙烯腈树脂、马来酰亚胺树脂、聚乙酸乙烯酯树脂、聚乙烯树脂、乙烯/乙酸乙烯 酯共聚物、聚乙烯醇树脂、聚酰胺树脂、聚氯乙烯树脂、聚缩醛树脂、聚苯醚树脂、聚苯硫醚 树脂、聚醚醚酮树脂(PEEK)、聚烯丙基砜树脂、热塑性聚酰亚胺树脂、热塑性聚氨酯树脂、聚 醚酰亚胺树脂、聚甲基戊烯树脂、纤维素树脂和液晶聚合物。
[0071 ]热塑性树脂的实例还包括合成橡胶(例如，苯乙烯/丁二烯橡胶、氟橡胶）。
[0072] 可以单独使用上述树脂中的一种，或可以将它们的两种以上组合使用。
[0073] 从增加热传导性的观点来看，上述树脂优选为具有液晶有序结构的树脂(例如，含 介晶基团的树脂）。
[0074] 从增加粘附性的观点来看，上述树脂优选为环氧树脂或酚树脂。
[0075] 从将本实施方式的氮化铝粉末分散在上述树脂中的观点考虑，优选通过将本实施 方式的粉末状氮化铝与所述树脂进行混合而获得本实施方式的树脂组合物。
[0076] 例如，可以通过将本实施方式的氮化铝粉末与所述树脂进行搅拌或振荡进行所述 混合。可以通过其中通过使用磨机(例如，球磨机、滚磨机）、搅拌机(例如，捏合机、滚筒）、研 钵等对本实施方式的氮化铝粉末和树脂施加剪切力的已知搅拌方法进行所述搅拌。对本实 施方式的氮化铝粉末和树脂进行搅拌，且可以使用搅拌/脱泡机(例如混合搅拌机)进行搅 拌从而从获得的树脂组合物中除去气泡。
[0077] 相对于100质量份的树脂，在制造所述树脂组合物时本实施方式的氮化铝粉末的 混合比例例如为10~4900质量份，优选为100~2400质量份，更优选为300~1500质量份。换 而言之，可以通过以下制造树脂组合物:将本实施方式的氮化铝粉末与所述树脂进行混合， 使得本实施方式的氮化铝粉末在热传导性成型体中的浓度变为例如9~98质量％，优选为 50~96质量％，更优选为75~94质量％。
[0078] 从提高处理性能的观点来看，本实施方式的树脂组合物可以含有溶剂以形成清 漆。
[0079] 溶剂没有特别限制，其实例包括上述清洗液。溶剂的其它实例包括脂环经(例如环 戊烷、环己烷）、酯（例如乙酸乙酯）、多元醇(例如，乙二醇、丙三醇）、丙烯酸类单体(例如，丙 烯酸异硬脂基酯、丙烯酸月桂酯、丙烯酸异冰片酯、丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸酯、丙烯酸、丙 烯酸四氢糠酯、1，6_己二醇二丙烯酸酯、丙烯酸2-羟乙酯、丙烯酸4-羟丁酯、丙烯酸苯氧基 乙酯、丙烯酰吗啉）、含乙烯基的单体(例如，苯乙烯、乙烯）、和双酚A环氧树脂。可以单独使 用这些溶剂中的一种，或可以将它们的两种以上组合使用。
[0080] 相对于100质量份的树脂，在制造所述树脂组合物时溶剂的混合比例例如为30~ 1900质量份，优选为50~900质量份，更优选为100~500质量份。
[0081] 在树脂在常温常压下（25°C，1个标准大气压)为液体的情况下或树脂因加热而熔 化的情况下，本实施方式的树脂组合物可以不含有上述溶剂。
[0082] 下面对本实施方式的热传导性成型体进行说明。
[0083]通过对上述树脂组合物进行成型获得本实施方式的热传导性成型体。
[0084] 本实施方式的热传导性成型体可以为通过将所述树脂组合物成型为片状而获得 的热传导性成型体(即热传导性片）。
[0085] 所述热传导性片的厚度根据其用途和目的适当地设定，但例如为1~ΙΟΟΟμπι，优选 为10~600μηι，更优选为30~400μηι。
[0086] 在所述树脂组合物中所含的树脂为热塑性树脂的情况下，可以如下制造热传导性 片。首先，通过加热所述树脂组合物使热塑性树脂熔化。加热温度例如为100~350Γ。之后， 将熔融的树脂组合物涂布到已知的支撑板上以形成涂膜。然后，通过冷却使该涂膜固化，由 此可以制造热传导性片。
[0087] 在所述树脂组合物中所含的树脂为热固性树脂的情况下，可以如下制造热传导性 片。首先，通过所述加热树脂组合物使热固性树脂软化。加热温度为提供半固化状态(B阶段 状态)的温度，例如为60~150 °C。之后，将软化的树脂组合物涂布到已知的支撑板上以形成 涂膜。然后，将该涂膜固化，由此可以制造热传导性片。
[0088] 此外，在所述树脂组合物含有上述溶剂的情况下，通过将树脂组合物涂布到已知 的支撑板上形成涂膜，然后使溶剂挥发以使涂膜固化，由此可以制造热传导性片。在使溶剂 挥发时，可以加热涂膜。
[0089] 所述涂布的方法的实例包括已知的涂布方法，如旋涂机法和刮棒涂布机法，还包 括使用已知涂抹器少一夕）的手动涂布。
[0090] 在所述涂布时，通过使用蒸发器等使树脂组合物中的溶剂挥发可以适当地调节所 述树脂组合物的粘度。
[0091] 此外，通过使用成型机(例如，压力机、捏合机或挤出机)对树脂组合物成型可以获 得本实施方式的热传导性成型体。
[0092] 本实施方式的热传导性成型体也可以通过将树脂组合物放入模具中并通过热压 制等热成形而成型为热传导性块。
[0093]本实施方式的氮化铝粉末、树脂组合物和热传导性成型体如上进行构造，因此具 有以下优点。
[0094] 本实施方式的氮化铝粉末为用由式（1)表示的有机化合物进行了表面处理的氮化 铝粉末，因此在耐水性方面是优异的。
[0095] 因此，关于本实施方式的氮化铝粉末，后述的耐水性试验中的电导率可以例如为 100yS/cm以下，pH可以例如为5~9〇
[0096]本实施方式的氮化铝粉末几乎不使氮化铝变为氢氧化铝等，因此在热传导性方面 是优异的。
[0097]本实施方式的热传导性成型体包含本实施方式的氮化铝粉末，因此在耐水性方面 是优异的，此外在热传导性方面也是优异的。
[0098]作为具有片状的所述热传导性成型体的热传导性片具有优异的耐水性且还具有 优异的热传导性，因此适合用作例如设置在CHJ与散热翅片之间的热传导性片，或用作在电 动车辆的换流器等中使用的电源模块的热传导性片。
[0099]另外，上述热传导性成型体例如可以用于从电子装置中散热的用途，用于从运输 设备(例如，汽车、电气列车）中散热的用途，用于从在将自然能转化为电能时使用的换流器 中散热的用途，以及用于从用于照明的LED(发光二极管）（例如，0LED(有机发光二极管））中 散热的用途。
[0100]本实施方式的氮化铝粉末、树脂组合物和热传导性成型体由于上述构造而具有上 述优点，但是本实施方式的氮化铝粉末、树脂组合物和热传导性成型体不限于上述构造，并 且它们的设计可适当地改变。
[0101] 实施例
[0102] 下面通过参考实施例和比较例对本发明进行更具体地说明。
[0103] (耐水性的评价）
[0104] (1)样品的制备
[0105] 将后述的各实施例和比较例的〇.75g氮化铝粉末与15g离子交换水(离子电导率:1 μ Ω/cm2以下)放入50mL离心管中，将离心管在95°C下的干燥器中静置20小时。然后，通过借 助于离心机(商品名:MX-301，由Tomy Seiko株式会社制造)在5000G下对离心管中的液体离 心10分钟，将离心管中的液体分离为上清液和沉淀，将上清液用作电导率(EC)测定用样品 溶液以及pH测定用样品溶液。
[0106] (2)电导率的测定
[0107] 使用电导仪(SevenGo SG3:由梅特勒-托利多制造)对电导率(EC)测定用样品溶液 的电导率进行测定。
[0108] 根据以下标准对测定值进行评价。
[0109] AA:电导率为50yS/cm以下的情况。
[0110] A:电导率超过50yS/cm且为100yS/cm以下的情况。
[0111] B:电导率超过100yS/cm且为200yS/cm以下的情况。
[0112] C:电导率超过200yS/cm的情况。
[0113] (3)pH 的测定
[0114] 使用pH计(主体:F-51，电极:9625,由株式会社堀场制作所制造)对pH测定用样品 溶液的pH进行测定。
[0115]根据以下标准对测定值进行评价。
[0116] AA: pH为6~8的情况。
[0117] A:pH为5以上且小于6,或超过8且为9以下的情况。
[0118] C: pH为小于5或超过9的情况。
[0119] (实施例1~16)
[0120]使用表1中示出的表面处理剂根据表1中的配方将氮化铝粉末、表面处理剂和离子 交换水放入5mL的高压反应器(SHR-R6-500,由AKIC0公司制造）中。顺便说一下，实施例14中 使用的表面处理剂的化学式示于下式(3)。
[0121] 在用盖将高压反应器封闭后，将高压反应器放入振动式加热炉（由AKI⑶公司制 造）中，并且在表1的"加热条件"中所示的温度和时间的条件下进行加热。如下确定加热时 高压反应器中的压力。将通过从高压反应器的体积减去粉末部分的体积而获得的体积取作 可以存在离子交换水的空间的体积，基于上述空间的体积、注入高压反应器中的离子交换 水的质量、高压反应器中的温度以及纯水状态方程式(参见美国技术与标准研究所化学网 络图书(NIST Chemistry WebBook))计算高压反应器中的压力。
[0122] 其后，将高压反应器放入常温水(15~40°C)中快速冷却。
[0123] 用小铲将高压反应器中的内容物(反应产物)刮下并转移到离心管中，从而回收内 容物。此时，将向高压反应器中添加少量乙醇并用乙醇将附着至高压反应器的内壁的内容 物冲洗到离心管中的操作重复多次。用于冲洗内容物的乙醇的总量为约20mL(相对于lg的 原料粉末，乙醇为20mL)。
[0124] 随后，将乙醇清洗步骤(第一清洗步骤)和离子交换水清洗步骤(第二清洗步骤)进 行表1中示出的次数。在乙醇清洗步骤中，通过向含有反应产物的离心管中注入约20mL的乙 醇（相对于lg表面处理前的氮化铝，乙醇为约20mL)，将离心管和离心管中内容物的总重调 节至33g。对离心管中的内容物进行搅拌，将离心管放在离心机（商品名：MX-301，由Tomy Seiko株式会社制造）中。在5000G下将离心管中的内容物离心10分钟，从而分离为沉淀(反 应产物)和上清液，并从离心管中除去上清液。在离子交换水清洗步骤中，使用离子交换水 代替乙醇。在此，在离子交换水清洗步骤中，将离心管和离心管中内容物的总重调节为37g。
[0125] 在120 °C下将沉淀加热1小时以除去乙醇或水，从而获得表面处理过的氮化铝粉 末。
[0126] 然后，对表面处理过的氮化铝粉末进行耐水性评价试验。
[0127]
[0128]
[0129]
[0130] (参考例1)
[0131] 测定离子交换水自身的电导率和pH作为参考例1。
[0132] (参考例2)
[0133] 测定通过在没有氮化铝粉末的情况下将离子交换水供给"(耐水性的评价)"中的 "(1)样品的制备"而获得的提取处理过的离子交换水作为参考例2。
[0134] (参考例3)
[0135] 将氮化硼(BN)(商品名:HP_40(BN))代替氮化铝粉末供给耐水性评价试验。
[0136] 表2
[0137]
[0138] (比较例1~7)
[0139] 将下表3中所示的氮化铝粉末(未进行表面处理)作为比较例1~7的氮化铝粉末供 给耐水性评价试验。
[0140] 表3
[0141]
[0142] (比较例8~20)
[0143] 除了在下表4中所示的条件下对氮化铝粉末进行表面处理以外，以与实施例中相 同的方式获得了表面处理过的氮化铝粉末，并且将表面处理过的氮化铝粉末供给耐水性评 价试验。
[0144]
[0145]
[0146](实施例 17)
[0147]除了在下表5中所示的条件下对氮化铝粉末进行表面处理以外，以与其它实施例 中相同的方式获得了表面处理过的氮化铝粉末，并将表面处理过的氮化铝粉末供给耐水性 评价试验。
[0148]
[0149] (比较例21)
[0150] 按下表6中所示的混合比例将氮化铝粉末、表面处理剂和离子交换水放入50mL的 三颈烧瓶中，使用下表6中所示的表面处理剂，并且在三颈烧瓶中放置搅拌子。
[0151]将冷凝管与三颈烧瓶连接，并用橡胶塞密封该三颈烧瓶。
[0152]将把三颈烧瓶的内部排气至真空并且将氮气供给到三颈烧瓶中的过程重复三次 以用氮气置换三颈烧瓶中的空气。
[0153] 随后，以表6中所示的混合比例将2-丙醇注入三颈烧瓶中，并且在借助于搅拌子搅 拌和混合三颈烧瓶中的内容物的同时，将该烧瓶放入表6中所示的温度下的热水浴中并加 热预定的时间。
[0154] 此外，将约1 OmL的乙醇(相对于1 g的原料粉末，乙醇为1 OmL)添加到三颈烧瓶中，将 高压反应器中的内容物转移到离心管中。在将离心管放置在离心机（商品名：MX-301，由 Tomy Seiko株式会社制造)中后，在5000G下将内容物离心10分钟，从而分离为沉淀(反应产 物)和上清液，并将上清液从离心管中除去。
[0155] 之后，将乙醇清洗步骤重复表6中所示的次数。
[0156] 其后，在120 °C下将沉淀加热1小时以除去乙醇，从而获得表面处理过的氮化铝粉 末。
[0157] (比较例22和23)
[0158] 按下表6中所示的混合比例将氮化铝粉末、表面处理剂和离子交换水放入50mL的 三颈烧瓶中，使用下表6中所示的表面处理剂，并且在三颈烧瓶中放置搅拌子。
[0159]将冷凝管与三颈烧瓶连接，并用橡胶塞密封该三颈烧瓶。
[0160]将把三颈烧瓶的内部排气至真空并且将氮气供给到三颈烧瓶中的过程重复三次 以用氮气置换三颈烧瓶中的空气。
[0161] 随后，以表6中所示的混合比例将2-丙醇注入三颈烧瓶中，并且在室温下借助于搅 拌子将三颈烧瓶中的内容物搅拌和混合预定的时间。
[0162] 此外，将约1 OmL的乙醇(相对于1 g的原料粉末，乙醇为1 OmL)添加到三颈烧瓶中，将 高压反应器中的内容物转移到离心管中。在将离心管放置在离心机（商品名：MX-301，由 Tomy Seiko株式会社制造)中后，在5000G下将内容物离心10分钟，从而分离为沉淀(反应产 物)和上清液，并将上清液从离心管中除去。
[0163] 之后，将乙醇清洗步骤重复表6中所示的次数。
[0164] 其后，在120°C下将沉淀加热1小时以除去乙醇，并且在表6中所示的温度下将剩余 物退火以获得表面处理过的氮化铝粉末。
[0165]
[0166] (实施例18~20)
[0167] 除了在下表7中所示的条件下通过使用两种表面处理剂对氮化铝粉末进行表面处 理以外，以与其它实施例中相同的方式获得了表面处理过的氮化铝粉末，并且将表面处理 过的氮化铝粉末供给耐水性评价试验。
[0168]
[0169]
[0170] (实施例21)
[0171] 除了在下表8中所示的条件下在便携式反应器(体积:500mL)(型号TPR-1，由耐压 硝子工业株式会社(TAIATSU TECHNO)制造）中对大量（100g)氮化铝(在其它实施例中为lg) 进行表面处理以外，以与其它实施例中相同的方式获得了表面处理过的氮化铝粉末，并且 将表面处理过的氮化铝粉末供给耐水性评价试验。
[0172] 因为对大量氮化铝进行了表面处理，所以当对便携式反应器的内部进行加热时， 需要100分钟使内部从常温(25°C)达到300°C (在其它实施例中，约5分钟）。另外，在将内部 于300°C下加热30分钟后停止加热，在将便携式反应器放置在常温常压(25°C，1个标准大气 压)条件下的状态下，需要200分钟将便携式反应器的内部冷却至常温(25°C)。
[0173]
[0174] 关于在本发明范围内的实施例1~21的氮化铝粉末，与比较例1~23的氮化铝粉末 相比，在耐水性评价试验中，pH接近7.0且电导率低。
[0175] 从这些结果可知，根据本发明，可以提供耐水性优异的氮化铝粉末。
[0176] 尽管已经参照本发明的【具体实施方式】对本发明进行了详细说明，但对于本领域技 术人员显而易见的是，在不背离本发明的主旨和范围的情况下，可以在其中做出各种变化 和修改。
[0177] 本申请基于2014年3月4日提交的日本专利申请（专利申请号2014-041602)，并通 过引用将所述申请整体并入本文中。
【主权项】
1. 一种用由下式(1)表示的有机化合物进行了表面处理的氮化铝粉末，其中A为氢原子、羟基或酯基， η为9以上的整数， R1为烷基或氢原子，且 R2为烷基或氢原子。2. 权利要求1所述的氮化铝粉末，其中， η为9~18的整数。3. 权利要求1或2所述的氮化铝粉末，其中， 所述表面处理为溶剂热处理。4. 一种树脂组合物，其包含:权利要求1~3中的任一项所述的氮化铝粉末;和树脂。5. -种热传导性成型体，其通过对权利要求4所述的树脂组合物进行成型而获得。6. 权利要求5所述的热传导性成型体，其被成型为片状。
【文档编号】C08L101/00GK106068240SQ201480076826
【公开日】2016年11月2日
【申请日】2014年12月16日 公开号201480076826.4, CN 106068240 A, CN 106068240A, CN 201480076826, CN-A-106068240, CN106068240 A, CN106068240A, CN201480076826, CN201480076826.4, PCT/2014/83292, PCT/JP/14/083292, PCT/JP/14/83292, PCT/JP/2014/083292, PCT/JP/2014/83292, PCT/JP14/083292, PCT/JP14/83292, PCT/JP14083292, PCT/JP1483292, PCT/JP2014/083292, PCT/JP2014/83292, PCT/JP2014083292, PCT/JP201483292
【发明人】畠山义治, 藤川宪一, 山口美穂, 山岸裕儿, 大桥章浩
【申请人】日东电工株式会社, 日东新兴株式会社