一种氮氧化物红色荧光粉及其制备方法与流程

本发明属于稀土发光材料领域，尤其涉及到一种氮氧化物红色荧光粉及其制备方法。

背景技术：
LED(二极管)作为新兴的电致发光器件，已经被广泛应用在照明和液晶显示器背光源领域中，目前对于LED的产品研发主要有三星，LG，Sharp等厂商。LED照明具有很多优点主要包括以下：发光效率高，体积小，寿命长，节能和环保。目前，新一代LED为主导的照明体系主要采用不同芯片和不同种类的荧光粉集成混合形成白光，同时也有通过在LED芯片表面涂覆荧光材料来获取白光。常用荧光粉为YAG:Ce(钇铝石榴石黄色荧光粉)和环氧树脂的混合涂敷在蓝光LED芯片上产生白光。这种白光实现方式成本较低，是目前广泛采用的方式，然而这种荧光粉缺少红光成分，所以显色指数不好，而且其色温较高，并且很难调节，不能得到暖光光源。目前，YAG型黄色荧光粉技术已经相对成熟，但应用于暖白光LED的红色荧光粉，主要是以硫化物为代表，普遍存在转换效率低，性质不稳定，光衰大等问题。因此，高效、稳定、色衰小的红色荧光粉的研制正在成为照明和显示技术领域研发的热点。国内申请专利号：CN102786929A，李朝升等研发了一种红色荧光粉的制备方法。该荧光粉的化学通式为A3-2xBxCxDO6，其中A为Ca、Sr、Ba中的至少一种，B为Li、Na、K中的至少一种，C为Eu，D为W、Mo中的至少一种，0<x≤0.6。制备方法是：称取各种材料并研磨混合均匀，在1000-1400℃煅烧6-20h，冷却至室温后研磨，再在1000-1400℃煅烧6-20h，冷却后研碎，即得。目前该法制备的红色荧光粉的激发光谱为能在紫外光(300nm)、近紫外(395nm)、蓝光(466nm)激发，可以获得得位于618nm左右的红色发光，可与近紫外和蓝光LED匹配，但是该种荧光粉的峰值波长较小，发光效率一般。

技术实现要素：
为了克服以上的不足，本发明提供了一种发光效率好，亮度高的氮氧化物红色荧光粉及其制备方法。所述氮氧化物红色荧光粉的化学结构式如下：Y3-xSi5N9O:xCe，其中Y为钇元素，Si为硅元素，N为氮元素，O为氧元素，Ce为铈元素，0<x≤1。此外，可对所述氮氧化物红色荧光粉Y3-xSi5N9O:xCe中的Y和Ce进行部分元素替代，其中Y可用La,Lu,Ca,Sr,Ba,Mg中的至少一种替代，且至少含有80％的Y；Si可用Al,Ga中的至少一种替代，且至少含有90％的Si。制备氮氧化物红色荧光粉的反应方程式(未配平)为：Y2O3+Si3N4+CeO2→Y3-xSi5N9O:xCe+NO2↑+NO↑(1)氮氧化物红色荧光粉的制备方法的步骤如下：(1)根据化学式Y3-xSi5N9O:xCe各元素化学计量比，称取Y2O3、Si3N4、CeO2；再称取以上药品总质量的0.1wt％-2wt％的助熔剂；(2)将以上原料混合均匀后，装入BN坩埚；(3)放入通有还原气氛的高温管式炉内烧结，在还原气氛保护下降温至250-300℃；(4)取出后的荧光粉可直接通过350-450目标准分样筛；(5)在蒸馏水中洗涤烘干，即可得到化学式Y3-xSi5N9O:xCe的荧光粉。本发明步骤(1)中的助熔剂为碱金属卤化物，优选为BaF2。本发明步骤(2)中由于原料Y2O3、Si3N4、CeO2的颗粒大小相差大，本发明采用无水乙醇作球磨介质，增加玛瑙球捕捉粉末的机会，减少粉末表面能，促使粉末细化。按一定质量比将原料、玛瑙球、无水乙醇放入塑料罐...