辐射探测用的碘化物闪烁体的制作方法
【专利说明】福射探测用的硕化物闪烁体
[0001] 本申请是申请号为201110159547.2、申请日为2011年5月10日的发明专利申请的 分案申请。 障]对相关申请的交叉引用 本申请要求2010年5月10日提交的美国临时申请序列号61/332,945的权益。本申请也 设及共同受让的与本申请同日提交的名为"福射探测用的氯化物闪烁体（CHLORIDE SCINTILLATOR FOR RADIATION DETECTIONr的非临时美国专利申请，并要求于2010年5月 10日提交的美国临时申请序列号61/332,972和与本申请同日提交的名为"福射探测用的面 化物闪烁体化ALIDE SCINTILLATOR FOR RADIATION DETECTIONr的非临时美国专利申请 的权益，并要求于2010年5月10日提交的美国临时申请序列号61/332,934的权益。所有申请 在此引入作为参考。
技术领域
[0003] 本公开内容设及用于在安全成像、医学成像、颗粒物理学W及其它应用中探测电 离福射的闪烁体材料，所述电离福射例如是X-射线、T-射线和热中子福射和带电粒子。本 公开内容特别设及舰化物闪烁体材料。某些方案也设及运些闪烁体材料的具体组合物、其 制备方法W及利用运些闪烁体材料作为组分的设备。
【背景技术】
[0004] 闪烁体材料（其对冲击福射（impinging radiation)如X-射线、丫-射线和热中子 福射和带电粒子产生响应发出光脉冲）用于探测器中，运些探测器在医学成像、颗粒物理 学、地质勘探、安全和其它相关领域有广泛的应用。关于选择闪烁体材料的考虑一般包括但 不限于亮度(1皿inosity)、衰减时间和发射波长。
[0005] 虽然已经制备了许多种闪烁体材料，但仍一直需要更优的闪烁体材料。
【发明内容】
[0006] 本公开内容通常设及舰化物闪烁体材料和制备运些闪烁体材料的方法。在一个方 案中，舰化物闪烁体材料是单晶的且具有式AMi-xEuxl3、A3Mi-xEuxl5和AM2(i-x)Eu2xl5之一的组 成，其中A基本由任何碱金属元素（如Li、化、K、Rb、Cs)或其任意组合组成，Μ基本由Sr、Be或 其任意组合组成，且0 < X。。该类型的闪烁体包括单晶的AS；Ti-xEuxl3、A3S;ri-xEuxl5和 ASr2(i-x)E；U2xl5。更特别的实例包括单晶 CsSri-瓜ixl3、Cs3S；Ti-xE：Uxl5 和 CsSr2(i-x)E；U2xl5。
[0007] 本公开内容的另一方面设及制备具有上述组成的氯化物闪烁体材料的方法。在一 个实施例中，混和高纯度起始舰化物（如Csl、Sr 12、Eul2和稀±舰化物），将其烙融W合成具 有所需闪烁体材料组成的化合物。然后闪烁体材料的单晶通过化idgman方法(或垂直梯度 凝固（Vertical Gradient Freeze method)VGF)法)从所合成的化合物生长，其中将包含所 合成的化合物的密封安飯W受控的速度从热区域至冷区域输送通过受控的溫度梯度，从而 由烙融的合成化合物形成单晶闪烁体。
[0008] 本公开内容的另一方面设及使用包含上述闪烁体材料之一的探测器进行成像的 方法。
【附图说明】
[0009] 图1示出了 CsSri-xEuxl3晶体的能谱，其中x=0.01 (归一化到BG0标准样品在波段 11〇.100);所述谱使用13元3丫-射线源(662 1?5￥)测量。
[0010]图2示出了 CsSri-xEu山晶体的能谱，其中x=0.05,在和图1相同的条件下。
[0011]图3示出了CsSri-xEu山晶体的能谱，其中x=0.075，在和图1相同的条件下。
[001^ 图4示出了 CsSri-xEu山晶体的能谱，其中x=0.1，在和图1相同的条件下。
[OOU]图5示出了CsSri-xEu山晶体的闪烁衰减时间谱，其中x=0.01;所述谱使用i37Cs 丫- 射线源(662 keV)测量。
[0014]图6示出了 CsSr2(i-x)Eu2xI日晶体的闪烁衰减时间谱，其中x=0.01;所述谱使用i37Cs 丫-射线源(662 keV)测量。
[001引图7示出了两种CsSri-xEu山晶体的能谱，其中X分别为0.07和0.08,在和图1相同的 条件下。
[0016]图8示出了CsSri-xEu山晶体的闪烁衰减时间谱，其中x=0.01;所述谱使用i37Cs 丫- 射线源(662 keV)测量。
[0017]图9示出了 CsSr2(i-x)Eu2山晶体的闪烁衰减时间谱，其中x=0.01;所述谱使用i37Cs 丫-射线源(662 keV)测量。
【具体实施方式】 [001引 I.概述 无机闪烁体通常用于核和高能物理研究、医学成像、国±安全W及地质勘探。运些材料 一般对于探测具有充分的阻止能力、高亮度、室溫下高光谱能量分辨率W及短衰减时间。
[0019] 面化物闪烁体的耐久性(viabi 1 ity)已经，并且连续，被观测。例如，Ce3+渗杂的 LaBn是安全应用中的最好且最普遍使用的闪烁体之一。另一个例子为，Eu2+渗杂的Srl2表 现出大约85000个光子/MeV的高光输出和大约4%的能量分辨率。
[0020] 本公开内容设及面化物闪烁体材料，更特别公开了新的舰化物单晶闪烁体和制备 运些闪烁体材料的方法。在一个方案中，舰化物闪烁体材料是单晶的且具有下式的组成： ASn-xEuxl3、 AsSri-xEuxI已、或 ASr2(i-x：)Eu2xI 已。 其中A基本由任何碱金属元素(如Li、化、K、肺、Cs)或其任意组合组成，且0含X含1。更特 别的实例包括 CsS;ri-xE：Uxl3、Cs3S;ri-xE：Uxl5 和 CsSr2(i-x)E：U2xl5。
[0021] 本公开内容的另一方面设及制备具有上述组成的氯化物闪烁体材料的方法。在一 个实例中，混和高纯度起始舰化物(如Csl、Srl2、Eul2和稀±舰化物），和将其烙融W合成具 有所需闪烁体材料组成的化合物。闪烁体单晶通过化idgman方法（或垂直梯度凝固（VGF) 法)从所合成的化合物生长，其中将包含所合成的化合物的密封安飯W受控的速度从热区 域至冷区域输送通过受控的溫度梯度，从而由烙融的合成化合物形成单晶闪烁体。
[0022]本公开内容的另一方面中，上述闪烁体材料用于通过闪烁进行福射探测。例如，福 射探测器能包括上述闪烁体，其响应于冲击福射产生光子。闪烁体光禪合到光子探测器，如 光电倍增管(PMT)，其经设置W接收通过闪烁体产生的光子，且适于产生指示光子生成的信 号。运种探测器可用于例如安全检查和医学诊断成像的应用。
[00剖 II.实施例配置 (a)闪烁体晶体生长 在一个方案中，生长上述单晶舰化物。首先，制备CsI、Srl2、Eul2其他稀±舰化物，并在 纯氮气氛围下载入到在手套箱中的石英安飯中。起始原料为至少99.99%纯度的所有无水珠 粒（可W例如由Sigma-Aldrich得到）。经载入的安飯然后连接至真空系统。在石英安飯内 的真空被抽空达到至少lXl(T6mBar后，利用氨焰密封。用垂直梯度凝固（VGF)技术生长 ASri-xEuxl3、A3Sri-xEuxI日和ASr2(i-x)Eu2xI日单晶。在直径至多1英寸的真空密封的石英安飯中 生长单晶。用Mellen 24-区Sunfire电动力学梯度烙炉（Mellen 24-zone Sunfire Electro-Dynamic Gradient furnace)实现垂直转变溫度梯度。热梯度W0