本申请要求来自于2015年12月3日提交的澳大利亚临时专利申请号2015905019的优先权，其内容通过引用合并到本文中。本公开涉及用于存储量子比特的量子电子器件。
背景技术：
：当前计算机系统包括用于传送信息的信号线以及用于存储信息的存储电容器。电压源对信号线和存储电容器进行充电和放电，以表示信息。例如，信号线或存储电容器上的+5v的电压表示逻辑“1”，0v的电压表示逻辑“0”。在“0”与“1”之间改变比特涉及以大量电子的形式传输电子电荷。用于表示信息的更强大的方式是使用单电子自旋。电子自旋表示双态量子力学系统，其为量子计算机的基本构建块。然而，使用电子自旋时的问题在于，其寿命(τs)在室温对于实际应用是太短的。用于实现更长寿命的一种解决方案是将量子力学系统冷却到低于4k。这使得τs超过100ns。这种长寿命允许连同电荷的运动一起操控电子自旋，以执行多个运算。当然，这种冷却要求对于商业发布的产品是不实际的，因为这些产品对于家庭、办公室和移动应用将太大、太重、太昂贵并且消耗太多的能量。对本说明书中已经包括的文献、动作、材料、器件、物品等的讨论并不会被视为承认：当在本申请的每一权利要求的优先权日期之前存在任何或所有这些内容时，其形成现有技术基础的一部分或是与本公开有关的领域中的公知常识。贯穿该说明书，词语“包括(comprise)”或其变形(例如“包括(comprises)”或“包括(comprising)”)将理解为暗指包括所声明的要素、整体或步骤、或要素、整体或步骤的群组，但不排除任何其它要素、整体或步骤、或要素、整体或步骤的群组。技术实现要素：一种量子电子器件，包括：碳纳米球体，适配成存储通过电子自旋所表示的量子比特；以及控制和读取器件，用于设置所述量子比特并且读取所述碳纳米球体上所存储的所述量子比特。优点在于，碳纳米球体上所存储的量子比特在室温具有长电子自旋寿命。所述碳纳米球体可以具有10nm至150nm之间的直径，或可以具有35nm的直径。所述碳纳米球体可以处于-40摄氏度至+40摄氏度之间的温度，或可以处于室温。一种用于量子计算的方法，所述方法包括：在碳纳米球体上存储通过电子自旋所表示的量子比特；对所述量子比特执行量子运算，以生成结果量子比特；以及从所述纳米球体读取所述结果量子比特。一种自旋电子器件，包括：多个碳纳米球体，其中的每一个适配成在该碳纳米球体中提供通过电子自旋所表示的量子比特；以及控制器件，用于促进所述多个碳纳米球体上的所述量子比特之间的相互作用，以执行量子运算。所述自旋电子器件可以还包括：导体，耦合到所述碳纳米球体，以提供对携带所述电子自旋的电子的传输。所述导体可以包括石墨烯结构。所述自旋电子器件可以还包括：与所述多个碳纳米球体中的每一个关联的电极。所述自旋电子器件可以还包括：隔离层，用于将所述电极与所述多个碳纳米球体隔离。所述隔离层可以具有200nm至400nm之间的厚度，并且可以包括sio2层。所述多个碳纳米球体之间的距离可以使得所述自旋在所述多个碳纳米球体之间的传输期间不丢失。所述多个碳纳米球体之间的距离可以处于50nm至1000nm之间。碳纳米球体可以用于制造量子电子器件。附图说明现将参照以下附图描述示例：图1示出量子电子器件。图2a和图2b更详细地示出设置和读取。图3a示出自旋电子器件。图4示出证实115ns的τs的来自碳纳米球体的室温(300k)电子自旋谐振信号。对于微分洛仑兹线型(底部实线)和近零残差信号(顶部实线)的拟合指示对巡游电子特有的优异的均匀线型。图5示出碳纳米球体结构和大小。a.碳纳米球体在碳载体上的tem图像。相对不透明的较暗区域是因为颗粒重叠。b.离散碳纳米球体的高分辨率tem。c-e.碳纳米球体的tem3维层析重构。颗粒是球形的，并且在聚结(coalescence)的情况下也稍微畸变为椭圆形状。nb：归因于相对于溅射金衬底的高图像对比度、小球体大小以及极度薄的球体层，球体显现为透明的。为了清楚，在d中省略比例尺。f-h.不用球体的区域内的非晶态碳纳米球体结构的原位可变温度高分辨率tem图像。球体在加热到583k时保持非晶态。高对比度应用于图像，以允许用黑色轮廓区分石墨平面。箭头指示朝向球体的中心的方向。图6示出通过可变温度和可变频率esr测量可见的自旋的性质和数量。a.在ez＝9.4ghz下通过esr测量的自旋寿命τs的温度依赖性。a中的线(红色)示出所计算的τs的1/t温度依赖性，其对自旋-轨道相互作用主导的温度依赖性是特有的。a中的插图呈现在300k下的多频率esr测量。esr线宽取决于在t＝300k下的塞曼能量ez。线性拟合(笔直实线)源自公式(1)，其中，τs＝115ns，δ＝1mev。b.在ez＝9.4ghz下通过esr测量的自旋磁化率χs的温度依赖性，其中，温度依赖性具有重叠的curie-weiss线，且对于小金属化颗粒是特有的。b中的插图示出与金属化行为具有良好的一致性的独立于温度的g因子。图7示出基于巡游和定域电子的量子比特的比较。a.来自每个相应系统结构的中心的2x2区域，其中红色球体表示定域自旋，且被隔离原子所包围。在碳纳米球体(cns)的情况下，利用在整个35nm直径(阴影区域)上扩展的离域电子自旋对自旋信息进行编码，使得系统针对外部磁场波动和核自旋所强加的超精细相互作用更鲁棒。因此，可以实现高量子比特密度，而没有增强的退相干。b.对不同类型的量子比特的所需体积进行比较的球体直径。图8示出碳纳米球体的sem图像。cns的(a)和(b)处于低放大率，(c)和(d)处于较高放大率，其中，(c)来自(b)中的区域。图9示出碳纳米球体粒度分布，(a)和(b)是从图2a中的tem图像获得的窄粒度分布柱状图(35nm范围)，呈现具有分别绘制的半长轴长度和半短轴长度的椭圆颗粒。图10示出碳纳米球体堆积(accretion)。两个纳米球体(1和2)的高分辨率tem示出为彩色表面形貌，其中，较暗区域指示外壳重叠，并且它们之间的聚结的区域由箭头指示。球体1悬停在真空上，而2处于碳载体上，具有大约15个外层聚结。图11a和图11b示出具有内核c1s和o1s在原位加热期间的对应原子百分比贡献的xps谱。(a)中的虚线处于284.5ev，(b)中的虚线处于532.6ev。图12示出在各种温度下的cns的原位价带xps谱。材料首先加热到593k，然后冷却到123k。图13示出cns材料的高分辨率tga。插图示出取决于温度的失重的导数，其中在大约310℃和610℃处有2个突出的失重特征。产生可以归因于除气和溶剂损耗的小于2％的失重事件(温度达150℃)。图14示出从对cns的调制tga实验获得的在加热到900℃期间的活化能。在大约310℃和610℃的对应主要失重事件分别具有大约300kj/mol和400kj/mol的活化能，指示非常低的分解动力。图15示出tga质量谱。将cns从150℃加热到610℃，示出与co2对应的m/z。没有发现在样本中有萘或其它多环芳烃的证据。图16示出cns样本的喇曼谱。示出洛仑兹线型峰值拟合，其中，虚线表示来自乙醇的带贡献。红色轮廓是峰值拟合的包络。插图中示出二阶峰值g'。图17示出在9.4ghz下的cns的室温饱和度。(a)根据微波功率p的平方根绘制峰值到峰值幅度。(b)根据微波功率p的平方根绘制esr线宽。两幅附图中的线是计算出的功率依赖性，其中，1/t1＝1/t2＝τs＝100ns，对两个量同时给出优异的描述。图18示出在塞曼能量的不同强度下测量的esr线宽的温度依赖性。红色ez＝9ghz点是文稿的图3a所示的相同数据。在饱和效应不产生的高温下，随着降低温度，线宽线性地降低。这种行为一般在金属中观测到，并且由elliott通过自旋-轨道耦合得以解释。在高温下，斜率独立于ez，也与elliott机制一致。在高频下和在低温下的与线性依赖性的偏差是因为esr饱和效应，其随着增加ez而在较高温度下渐进地产生。图19是使用200nm钨机械手尖端在物理上置于si衬底上的单独～50nm碳纳米球体的sem图像。刻度尺200nm。图20示出(a)在νz＝9.5ghz下的t1和t2的温度依赖性。(b)在νz＝9.4ghz下通过esr测量的自旋磁化率χspin的温度依赖性，其中，温度依赖性具有重叠的curie-weiss线，且对于小顺磁颗粒是特有的。(c)根据在300k下通过多频率esr测量的塞曼能量ez＝hνz绘制esr线宽。线性拟合(笔直实线)使用公式(1)，其中，t1＝t2＝175ns给出δ＝1mev。(d)相对于自由电子g值的独立于温度的g因子偏移δg，与展现非常弱的自旋-轨道耦合的材料具有良好的一致性。误差条表示对谱的最小二乘拟合的置信区间。图21示出(a)关于不同微波功率在300k和b0＝337mt下的电子量子比特的拉比振荡。(b)拉比振荡的傅立叶变换，其中，为了清楚，信号垂直地偏移。(c)拉比频率与功率的平方根成正比。对于最大功率所观测到的值25mhz与先前所确定的0.9mt的介电腔中的最大b1场一致，指示有效自旋s＝1/2的存在性。图22示出(a)基于具有以及没有大小分布的贡献的公式1和2的碳纳米球体的仿真的9.4ghzesr谱。归因于窄大小分布，两个谱实际上是相同的。(b)基于具有以及没有大小分布的贡献的公式1和2的cns的仿真的420ghzesr谱，并且仿真的谱呈现(非物理)完全运动窄化(由居中的十字指示)。具体实施方式图1示出工作在室温(tr)的量子电子器件100。因为量子电子器件100使用碳纳米球体102以存储量子比特，所以其工作在室温。因为量子状态由器件中的一个或多个电子表示，所以器件100称为“量子电子”。量子电子器件100还包括控制和读取器件104。碳纳米球体102适配成存储通过电子自旋所表示的量子比特。控制和读取器件104包括第一线圈106和第二线圈108，它们一起生成磁场112。控制和读取器件104还包括天线112，用于定向于纳米球体102的电磁辐射114。如果电磁辐射114的频率等于碳纳米球体102中的电子的谐振频率，则电磁辐射114改变电子自旋。根据电子自旋谐振的原理，电子的谐振频率进而取决于磁场110的强度。由于电子自旋表示量子比特，因此改变电子自旋导致将量子比特存储在纳米球体102上。注意，“存储在……上”指代纳米球体102用作表示量子比特的物理介质的机制，而非理解为受限于存储在纳米球体的表面上或存储在纳米球体的顶部上。图2a和图2b更详细地示出存储通过电子自旋所表示的量子比特并且读取量子比特的步骤。通常，量子比特是双状态量子力学系统。可以使用任何两级系统，但在该情况下，量子比特的物理载体是电子，并且信息载体是电子的自旋。通常标记为|0>和|1>的两个状态在电子自旋的情况下是“向上”和“向下”。在没有外部磁场的情况下，相同轨道中但具有相反自旋的两个电子具有相同能量。然而，归因于塞曼效应，外部磁场分离能级。图2a示出在不施加磁场的情况下的电子202的单个能级201。图2b示出当施加磁场110时的能级。更具体地说，磁场110将纳米球体中的电子202的能级分离为较低能级210和较高能级211。“向下”自旋电子将处于较低能级210中，而“向上”自旋电子将处于较高能级211中。电子按与较低能级210与较高能级211之间的能量差对应的频率谐振。因此，处于谐振频率处的辐射(例如微波信号114)可以改变碳纳米球体上所存储的量子比特。换言之，微波信号114将电子212提升到较高能级211中，以将自旋设置为“向上”，并且碳纳米球体存储该量子比特。磁场110的强度以及辐射114的频率可以具有宽范围的值。较强的磁场110意味着较高频率微波信号114，而较弱的磁场110意味着较低频率微波信号114。在一个示例中，微波信号114的频率是9.4ghz，并且磁场110的强度是0.335t。在其它示例中，频率可以处于光谱中，从而天线112是激光源。为了读取碳纳米球体102上所存储的自旋，天线112发射秒微波脉冲。如果碳纳米球体102存储向下自旋，则电子处于较低能级210中。因此，电子吸收秒脉冲。然而，如果碳纳米球体存储向上自旋，则电子处于较高能级211中。因此，电子不吸收秒脉冲。控制和读取器件104可以测量秒脉冲的吸收。这样，控制和读取器件104可以确定碳纳米球体102存储向上自旋还是向下自旋，这意味着控制和读取器件104读取碳纳米球体上所存储的量子比特。自旋电子器件图3a示出组合多个碳纳米球体以允许量子比特上的量子运算的自旋电子器件300。自旋电子器件300包括多个碳纳米球体301以及控制器件302。如上所述，碳纳米球体301中的每一个适配成在该碳纳米球体中提供通过电子自旋所表示的量子比特。控制器件302促进多个碳纳米球体301上的量子比特之间的相互作用，以执行量子运算。量子比特可以在导体303上进行相互作用。导体303耦合到碳纳米球体，以提供对携带电子自旋的电子的传输，以存储量子比特。在一个示例中，导体303是石墨烯层，并且可以具有单个碳原子的厚度。然而，导体303可以同等地包括金属层(例如铝或铜或掺杂的半导体层)。绝缘体304提供导体303与选通电极305之间的绝缘。绝缘体304可以是二氧化硅sio2的层。在图3中可见，通过垂直对准，每个电极305与一个纳米球体301关联。电极305可以是金属(包括铜和铝)、掺杂的硅或其它导体的区域。绝缘体304的厚度使得跨越绝缘体的电压降足以将电子从纳米球体301传输到导体303中，以允许纳米球体301上所存储的量子比特之间的相互作用。其可以是200-400nm(典型地300nm)厚的sio2层。纳米球体直径306可以处于35nm至40nm之间。注意，纳米球体的直径不是关键参数，并且给定的范围是如下所述在室温和周围压力下创建纳米球体的结果。在不同条件下制造的碳纳米球体可以具有不同直径，但对于存储量子比特可以同等地有用。较大的球体通常产生较长的自旋寿命，并且直径可以是50、100、150nm或它们之间的任何直径。各纳米球体之间的距离307可以处于50nm至1μm之间。电子的自旋寿命和传导性定义最大距离，从而在通过导体303传输期间，自旋不丢失。栅305可以是正方形，并且其大小308可以等于纳米球体直径，即35nm至40nm之间。自旋电子器件300组合两个或更多个电子自旋系统，即两个或更多个石墨烯和金属化碳纳米球体。局限到35纳米金属化碳纳米球体的长自旋寿命电子(量子比特)量子可以通过以上参照图2b所描述的脉冲式电子自旋谐振(esr)而编码为特定自旋定向(向上或向下)。可以通过跨过石墨烯上所承载的量子比特阵列施加单向磁场梯度以对于每个量子比特产生唯一esr频率来实现量子比特的差分编码(最简单的是两个量子比特)。量子比特自旋信息传送可以通过量子比特对石墨烯的电子耦合而得以传达，并且通过选通石墨烯载体而受电子式控制。可以通过观测通过导体303的电流来读取碳纳米球体301上所存储的量子比特。更具体地说，可以通过无辐射能量传送处理(其改变导体303的电阻率)来传送等级210与211之间的能量差。同等地，esr可以通过重复上述处理来用于检测量子比特。更具体地说，如果电子自旋已经处于较高211状态下，则第2脉冲将被不吸收，这可以由读取器件得以测量。传导碳纳米球体使得量子大小效应和低自旋-轨道耦合(soc)在tr下允许长τs。此外，形态是紧凑的，以对内部自旋提供抵抗化学环境的保护。具体地说，标准大气包括氧气(顺磁分子)，如果氧气与量子力学系统相互作用，则其可能破环电子自旋。例如，石墨烯片材上的电子自旋可能归因于与空气的直接接触而具有短寿命。纳米球体的外部上的石墨烯片段保护内部层不与氧气相互作用。在一些示例中，自旋电子器件300可以封装在树脂中或惰性非顺磁气氛下，以进一步减少外部影响。图3b示出用于量子计算的方法350。方法开始于：在碳纳米球体上存储351通过电子自旋所表示的量子比特。该存储步骤351可以包括：在碳纳米球体处生成磁场并且引导电磁辐射，以改变电子自旋。下一步骤是：对量子比特执行352量子运算，以生成结果量子比特。在图3a的示例中，执行量子运算包括：电激活选通电极305，以允许各碳纳米球体301之间的相互作用。在相互作用之后纳米球体301上所存储的自旋取决于在相互作用之前纳米球体301上所存储的自旋，这意味着量子运算得以执行。最后步骤是：然后从纳米球体读取353结果量子比特。读取量子比特可以包括：检测取决于纳米球体301上的电子自旋的单个电子晶体管中的电流。在一个示例中，读取量子比特包括：分离地从每个纳米球体301读取量子比特，从而结果包括多个量子比特值。碳纳米球体的合成碳纳米球体的合成可以包括：将多环芳烃蒸汽(例如萘或其它)闪速热解到玻璃或陶瓷衬底上。这可以包括：使用明火在空气中将通过加热0.5g的萘(m&bchemicals)来产生的蒸汽连续点火到其闪点(大约79-87℃)。可以在玻璃或陶瓷盘上聚集碳材料，并且可以通过在200℃下在真空炉中加热样本达24小时来移除任何剩余萘。合成可以每小时产生0.4g的洋葱头碳(carbononion)(20％碳回收)。样本可以在动态真空下加热至873k达72小时。其它方法包括：在高功率聚焦电子束下的碳黑的放射、碳纳米金刚石的热退火、化学蒸镀沉积和在水下执行的电弧放电，其中，石墨电极用于以3mg/min-1产生含有巴克敏斯特富勒烯(c60)的7-15壁形洋葱头碳。所形成的洋葱头上升到水的表面，并且可以被收集。制造量子电子器件包括：如上所述制造碳纳米球体，并且结合控制和读取器件布置碳纳米球体，以允许设置并且读取碳纳米球体上所存储的量子比特。例如，制造量子电子器件可以包括：将选通电极掺杂到硅衬底中；在选通电极的顶部上创建绝缘层；在绝缘层上创建石墨烯层或金属层；以及与选通电极对准而在石墨烯或金属层的顶部上放置碳纳米球体。实验通过如上所述燃烧萘而对于实验过程近似地制备100mg。碳纳米球体是稳定的并且在化学上是惰性的。它们可以加工为粉末、薄膜，或分散在普通溶剂(例如乙醇或水)中。此外，我们的关键观测是这些碳纳米球体在tr下的长τs＝115ns，其显现为如图4所示的单个极度窄的并且对称的电子自旋谐振(esr)信号。碳纳米球体的结构性质促进长τs的观测。透射电子显微镜(tem)图像示出跨越微米尺度的球形碳的大量形成(图5a和图8)。所制备的碳纳米球体是球形主体的聚集物(conglomeration)，并且在超声悬浮之后，它们可以显现为单独颗粒。纳米球体是均匀的，具有从tem图像(图9)估计的非常窄的大小分布(35nm粒度范围)以及37nm±7nm的平均大小。通过tem层析，还观测到多个碳纳米球体具有不对称形状，这也是起因于接触的颗粒的接合石墨层的形成(图5f-图5h)，其中，各纳米球体之间的层的堆积通常形成在外层的大约5nm的区域内(图10)。高分辨率tem显示包括碳纳米球体的短石墨片段是符合球体的曲率的未闭合的壳，如图5b和图5f-图5h所示创建很多开放边沿。片段还展现一直到纳米球体的中心的晶面间键合的复杂阵列。纳米球体并非是中空的；它们反而示出朝向中心的闭合笼形结构的连续部分。碳纳米球体的结构和化学成分进一步由x射线光电子谱法(xps)、热重分析(tga)和喇曼实验表征(见图11-图16)。xps示出化学结构主要是含有表面键合的氧(9.8重量百分比)的传导石墨碳(90.2重量百分比)，并且不包括金属和其它重原子。tga实验确认碳纳米球体材料不含有残余前体多环芳烃。碳布置在畸变的六边形网络中，并且甚至在高达883k的温度下保持化学和热稳定。通过价带xps还显示作为分段式片材的结果的非键合π和σ轨道的存在性(图12)。惊人的观测是，碳纳米球体拥有定域到它们上的金属化电子状态，其中，在tr下的显著长的τs＝115ns通过esr谱法得以证实。我们提出，与结构缺陷关联的非键合轨道显著增强状态的电子密度并且诱导传导电子进入系统。这与在费米能级附近随着温度的p-σ和p-π带演变中观测到的pz波函数的改变的我们的观测一致，如上所述(也见图12)。为了彻底表征巡游性质和自旋的数量，使用宽的4-420ghz频率和2-300k温度范围执行esr(图6)。在300k下并且在9.4ghz频率下，esr线的g值是2.00225(图3b中的插图)，并且线宽度(半高处的半宽)是δh＝0.056mt，等同于τs＝115ns(图6a)。对于这些碳纳米球体，这是显著长的传导电子自旋寿命。对于高精度，所观测的谱具有均匀展宽的洛仑兹线型，并且整个谱中距洛仑兹线型的偏差小于5％(见图4，作为示例)，这显示自旋的巡游性质。13c的超精细esr线也是缺少的，13c的超精细esr线对于定域自旋是可容易地观测的，但归因于运动窄化而导致在传导系统中是缺少的。g因子对于碳的传导电子是特有的，并且其并非源自碳的金属夹杂(与我们的化学分析一致)或定域顺磁“悬挂(dangling)”键(一般具有g＝2.00282)。均匀线型允许使用饱和技术以通过采用poole和farach所概述的过程独立地确定自旋-晶格(t1)和自旋-自旋(t2)松弛时间，并且在以下得以进一步详述。通过良好的近似，我们发现，1/t1＝1/t2＝τs＝115ns，这同时证实线型是均匀的，如对于巡游电子所预期的那样。4-420ghz范围中的多频率esr也确认传导电子被限制在碳纳米颗粒内。取决于磁场的esr线宽在tr下随着增加磁场而呈现线性增加(图6a，并且也见图17)。注意，在块体金属的情况下，δh仅由soc确定，因此，其独立于磁场。然而，当碳纳米球体经历外部磁场的变化时所观测到的行为对于封闭在纳米颗粒中的传导电子是特有的，其中，τs由自旋-轨道相互作用和电子局限二者确定。用于局限在小颗粒上的巡游电子的δh的线性频率展宽如下：δh＝ez/(δγeτs)(1)其中，ez是塞曼能量，δ是平均电子能级间隔，γe是电子旋磁率。对于平均电子能级间隔(图6中的最佳拟合的线性线)，基于所获得的τs＝115ns的计算产生δ＝1mev。以下是关于小金属化颗粒的kubo计算：δ＝4mevf2/3nπl3(2)其中，me是自由电子质量，νf＝106m/s是石墨烯的典型费米速度，n＝2.3g/cm3是碳纳米球体的原子密度，这些值产生l＝40nm的有效粒度。该数字与从tem图像所获得的数字具有良好的一致性。esr的温度依赖性质(图6并且也见图17)进一步支持传导电子被限制在碳纳米球体内。g因子独立于温度(图6b中的插图)，这与金属以及石墨纳米颗粒中的普通观测具有良好的一致性。所得自旋磁化率是温度依赖的，符合curie-weiss依赖性，如我们对于金属的纳米颗粒可以预期的那样(图6b)。τs随着温度降低而按1/t增加(图6a并且见图18)，这是金属的特性，其中，归因于自旋-轨道相互作用而产生的电子-声子散射负责温度导致的τs的缩短。随着温度降低，τs在4k下达到350ns(图6a)。低于～50k时的距独立性的偏差指示无序的石墨片材中的声子(图6a)。计算指示所观测的温度导致的τs的缩短通过借助于具有边沿继承(edge-inherited)电子和晶格动态特征的外围原子的势的传导电子的散射而产生。该发现与我们的结构表征一致，即，碳纳米球体由小片(flake)构成(图5f-图5h以及下表和图16)。即使材料是高度瑕疵的，碳的本质上弱的自旋-轨道相互作用也已经允许显著长的τs。碳纳米球体中的τs与通过窄化的esr线宽所表示的其它瑕疵碳材料中所发现的τs相比显著增强，例如，我们观测到与(在低温)在瑕疵金刚石中的定域自旋的0.3-0.4mt(～25ns)和无定形碳中的传导电子的0.6-1mt(t2～10ns)相比的传导电子自旋的0.056mt(115ns)。碳纳米球体中所观测到的τs是相对于传导晶态石墨烯中所发现的τs的两个数量级增强。我们将τs的此增加部分归因于在传导纳米结构中所观测到的量子局限效应。虽然各种esr方法可以用于探测化学改性的金刚石和富勒烯中的微秒电子自旋寿命，但这些长自旋寿命与高度定域的电子关联。碳纳米球体的性质在于，它们在tr下鲁棒地提供实际传导τs。13c的超精细相互作用不产生增强的自旋退相干。在具有定域磁矩的绝缘量子比特结构(例如n@c60和金刚石中的n-v中心)中容易观测到这种自旋退相干。碳纳米球体中的传导电子的运动窄化归因于相邻量子比特的偶极-偶极相互作用而产生自旋退相干的抑制，这可以允许在原理上实现量子比特的较高密度包封(图7)。本公开展示可以通过将传导电子局限到球形纳米大小碳颗粒(即碳纳米球体)来实现用于有用自旋电子材料的室温τs值。归因于碳结构瑕疵的弱自旋-轨道相互作用以及在室温附近并不严重地削弱碳纳米球体中的τs的声子，在室温延长τs是可能的。此外，基于巡游电子的架构提供针对超精细相互作用和弱偶极-偶极场的鲁棒性，基本上无需在量子比特的闭合包封之前的同位素工程化。在低温，对于碳纳米球体所观测到的τs值比工程化的半导纳米颗粒更接近地与对于金属化纳米颗粒所报告的τs相当。这指出用于在基于碳的材料中实现超长τs的机会，以用于未来自旋电子器件中的应用。用于处理固态量子电子器件中的电子自旋信息(自旋电子)的时间窗口由电子的自旋-晶格和自旋-自旋松弛时间确定。使得在室温的自旋-轨道耦合的影响以及自旋-晶格和自旋-自旋松弛时间上的相邻原子的局部磁贡献最小化对于实际自旋电子仍是实质性挑战。本公开报告在37±7nm碳球体中在300k下的175ns的传导电子自旋-晶格和自旋-自旋松弛时间，这对于相当的大小的任何传导固态材料是显著长的。在观测到电子自旋谐振导致的自旋偏振之后，可以通过施加振荡磁场的短突发来控制电子自旋的量子状态，并且观测自旋状态的相干振荡。这些结果展示在室温操作传导碳纳米球体中的电子自旋作为量子比特的可行性。电子自旋状态是量子比特(量子比特)的有吸引力的实现，因为它们可以经历上旋和下旋量子状态之间的转变。用于操控电子自旋的一种技术是电子自旋谐振(esr)。esr是物理过程，其中，电子自旋在外部磁场b0中偏振，并且通过(频率f的与b0垂直的)振荡磁场b1旋转，其随着外部磁场中的自旋进动频率f＝gμbb0/h而谐振(μb是bohr磁子，g是电子自旋g因子，h是普朗克常数)。esr是分别在自旋-晶格和自旋-自旋松弛时间t1和t2上的电子的进动的相干的结果。t1由取决于自旋-轨道耦合以将电子的自旋与固体的晶格振动谱连接的自旋-晶格松弛过程的数量表征。次重要的松弛时间t2由自旋-自旋松弛的概率设置。t2涉及一个磁原子对其它磁原子的局部磁场贡献，并且表示自旋集合的相位相干。主导松弛时间是t1和t2中的较短者。在磁均匀巡游系统(例如金属)中，条件t1＝t2一般是满足的，并且表示同相进动电子自旋和磁化可以以均匀模式传输的最长时间段。电子自旋状态因此针对退相干应是鲁棒的。包括经典或量子信息处理的应用的可行性因此取决于t1和t2松弛时间。关于t1和t2松弛时间的前提可以是～100ns，因为这可以是用于量子电子器件中的信号处理时间的下界的一个示例。碳纳米球体的结构和化学性质影响长t1＝t2的观测。透射电子显微镜(tem)图像示出跨越微米尺度的球形碳的大量形成(图5和图8)。所制备的碳纳米球体是球形主体的聚集物，并且在超声悬浮之后，它们可以显现为单独颗粒(图5b)。与用作量子比特的其它纳米颗粒量子点(例如mn掺杂的pbs)相比，碳纳米球体是相对均匀的，具有从tem图像估计的37±7nm的大小分布(图9a和图9b)。通过tem层析，还观测到多个碳纳米球体具有不对称形状，这也源自接触的颗粒的接合石墨层的形成(图5c-图5e)，其中，各纳米球体之间的层的堆积通常形成在外层的大约5nm的区域内(图10)。高分辨率tem显示包括碳纳米球体的短石墨片段是符合球体的曲率的石墨片段，创建很多开放边沿(图5f-图5h)。碳纳米球体中的单独石墨片段并非弯曲的，并且不类似于纳米管或富勒烯中的曲率。反而，片段甚至当加热到583k的温度时展现一直到纳米球体的中心的晶面间键合的复杂阵列。碳纳米球体并非是中空的，并且示出朝向中心的闭合笼形结构的连续部分。还执行了x射线光电子谱法(xps)、热重分析(tga)以及喇曼实验，并且发现于图11-图14中。xps指示化学结构主要是包含表面键合的氧(9.8wt％)的传导石墨碳(90.2wt％)，并且不包括金属和其它重原子。tga实验确认碳纳米球体材料不包含残余前体多环芳烃，并且甚至在高达883k的温度下保持化学和热稳定。作为包含布置在畸变的六边形网络中的碳的分段式片材的结果，价带xps显示非键合π和σ轨道的存在性。碳纳米球体可以被合成，并且容易地产生结构上高度非晶态的同质材料(图5)。因此，可以在最小处理的情况下，可靠地采用碳纳米球体以用于电子自旋应用，并且无需制造良好定义的晶体结构以实现长t1和t2。此外，在传导碳纳米球体量子比特系统中，碳的丰富化学可以在未来实验中允许大量的非共价和共价相互作用，以将纳米球体连接到传导电子器件表面。最后，碳纳米球体具有可以使用微操纵器探测尖端(图19)从“自顶向下”在表面上隔离的大小，并且这在未来实验中可以允许构建量子比特系综。在300k下并且在9.4ghz频率下，连续波esr线宽度(峰值到峰值)是δη＝0.056mt(插图，图20a)，并且g值是2.00225(插图，图20b)。这是证实长自旋松弛时间的显著窄的传导电子自旋esr线。所观测的谱以高精度具有均匀展宽的洛仑兹线型，并且整个谱中距洛仑兹线型的偏差<5％，这显示自旋的巡游性质。通过连续波esr所确定的观测线宽在实验误差范围内与t2推导的洛仑兹宽度相同。注意，因为传导电子的运动窄化(motionalnarrowing)，所以碳纳米球体的大小分布在9.4ghz下对线宽具有可忽略的影响。归因于传导电子的运动窄化，也没有13c的超精细esr线(其对于定域自旋是可容易地观测的)。g因子对于碳的传导电子是特有的，并且其并非源自碳的金属夹杂(与我们的化学分析一致)或定域顺磁“悬挂”键(一般具有g＝2.00282)。除了连续波esr实验之外，在检测和自旋旋转同时产生的情况下，实验使用脉冲式esr独立地探测t1和t2的自旋松弛动态(图20a)。在9.5ghz频率和300k下，通过良好近似，固有的t1＝t2＝175ns。脉冲式esr因此同时确证连续波esr结果，并且验证通过连续波esr所获得的线型实际上是均匀的，如对于巡游电子所预期的那样。esr谱(图20)的温度依赖性质支持传导电子被限制在碳纳米球体内。g因子独立于温度(图20d)，这与具有弱自旋-轨道耦合的金属中以及石墨纳米颗粒中的普通观测具有良好的一致性。所得自旋磁化率是温度依赖的，符合curie-weiss依赖性，如我们对于金属的纳米颗粒可以预期的那样(图20b)。4-420ghz频率和2-300k温度范围中的多频率esr也确认传导电子被限制在碳纳米颗粒内(图20)。esr线宽在300k下随着增加磁场而呈现线性增加(图20c)。注意，在块体金属的情况下，δh仅由自旋-轨道耦合确定，因此，其独立于磁场。然而，当碳纳米球体经历外部磁场的变化时所观测到的行为对于封闭在纳米颗粒中的传导电子是特有的，其中，t1和t2由自旋-轨道相互作用和电子局限二者确定。用于局限在小颗粒上的巡游电子的δh的这种展宽如下：δh＝ez/(δγet2)(1)其中，ez＝hνz是塞曼能量，δ是平均电子能级间隔，γe是电子旋磁率。注意，先前示例中的τs在以下示例中由t2替代。使用所测量的t1＝t2＝175ns，我们可以提取δ＝1mev，以用于平均电子能级间隔(图20c中的最佳拟合的线性线)。从该值，我们可以对于小的几乎球形的金属化颗粒通过以下kubo计算来计算出碳球体的大小：δ＝4mevf2/3nπl3(2)其中，me是自由电子质量，νf＝106ms-1是石墨烯的典型费米速度，n＝2.3gcm-3是碳纳米球体的原子密度。这些值产生l＝40nm的有效线性粒度。该粒度与从tem图像所获得的粒度具有良好的一致性。此外，t1和t2随着温度降低而增加(图20a)是金属的特性，其中，归因于自旋-轨道相互作用的电子-声子散射负责温度导致的t1和t2的缩短。随着温度降低，t2在4k下达到300ns，而t1达到450ns(图20a)。低于～100k时存在距t1＝t2依赖性的偏差。在描绘低于～100k时的t1和t2期间，t1和t2仍然继续以不同速率增加。t1的电子自旋动态与无序石墨片材中的声子阻尼以及wallis类型局部声子模型的存在性直接有关。其它研究必须示出在特定瑕疵点处的其它定域是否在非常低的温度产生。随着温度增加，andersson等人的计算指示，通过借助于具有边沿继承的电子和晶格动态特征的外围原子的势以及低能量声子的激励的传导电子的散射来产生t1和t2的所观测的缩短。从结构、化学和电子特性，与结构缺陷关联的非键合轨道可以诱导传导电子进入系统，并且显著地增强状态的电子密度。这指示叠加在纳米大小无序石墨片段中的费米能量周围的键合π和反键合π*带上的附加带的存在性，并且与在费米能级附近随着温度的p-π带演变中的pz波函数的改变的观测一致。碳纳米球体还包含共价键氧，其贡献于石墨晶格内的无序(图5f-图5h)。通过热解移除氧基团引入非键合π和σ轨道。在未来实验中，可以通过移除吸附原子(adatom)来实现针对自旋退相干的较大鲁棒性，以增强状态的电子密度。虽然碳纳米球体是高度缺陷的，但碳的本质上弱的自旋-轨道相互作用已经允许长t1和t2甚至在300k下持续。在纳米管和富勒烯中，归因于石墨烯片材曲率导致的自旋-轨道耦合的增加可以贡献于t1和t2的缩短，然而，碳纳米球体中的单独石墨小片并非弯曲的。碳纳米球体中的t1＝t2是相对于传导晶态石墨烯中所发现的t1＝t2显著的两个数量级增强。t1和t2的此增加部分可以归因于传导纳米结构中的量子局限效应。在以磁方式导致的自旋偏振的观测之后，可以通过施加增加的持续时间并且具有可变功率的微波功率突发来旋转在300k下的电子自旋(图21a)。碳纳米球体的磁化随着脉冲持续时间周期性地振荡，振荡频率与微波功率的平方根成正比。这种振荡指示有意的并且相干的电子自旋旋转(在两个塞曼分离能级之间驱动电子自旋)或拉比振荡。这是我们可以对于电子自旋和量子信息处理二者操控自旋的信号。傅立叶变换后的拉比振荡信号示出电子自旋-1/2量子比特的单分量特性(图21b)。拉比处理的关键特性是拉比频率对微波场强度b1的线性依赖性(frabi＝gμbb1/h)。可以通过从用高斯线对图21b的傅立叶变换后的信号进行的拟合提取拉比频率来验证该情况，其给出与b1成正比的预期的线性行为(图21c)。这展示用于在如300k那样高的温度下将碳纳米球体上的自旋量子比特任意地旋转到bloch球体上的任何点的能力。可以观测到拉比振荡达～400ns，与t2导致的退相干一致。傅立叶变换后的振荡的线宽随着微波功率的增加(图21b)因微波场非均匀性而产生。上述公开展现可以在室温实现磁均匀传导材料中的长巡游电子自旋寿命。通过这些碳纳米球体中的相干电子自旋的受控偏振，该电子自旋寿命超过关于自旋电子和量子信息处理中的应用的前提。通过对纳米大小的也非晶态的类似金属化的碳球体的电子局限，这是可能的。这样有效地桥接用于电子自旋量子比特的无机和分子材料的领域中的有差异的研究方向，并且具有广阔的可应用性：现在可以在室温操控自旋量子比特，而无需以同位素方式工程化基质材料，稀释自旋携带分子，低温温度，制备良好定义的晶体结构，或使用金属。使用普通实验室试剂的碳材料的轻易制备与在室温使用良好建立的电子自旋操控测量组合有效地减少关于使用固态材料实现实际量子计算和自旋电子的很多技术关卡。可以对大量碳纳米球体执行本文所描述的自旋操控实验。虽然可以容易地以化学方式处理材料，但以适合于器件处理的形式制备它：可以通过以物理方式操控单独纳米球体在硅表面上隔离传导纳米球体。主要地，这样可以提供用于集成到现有硅技术或基于薄膜的电子器件上的纳米球体的高密度量子比特阵列的初始途径。样本制备碳纳米球体的制备可以描述为源自在动态真空下在473k下收集并且加热达72小时的空气中的萘的部分燃烧的烟灰产物。近似地，制备100mg，以用于其它实验过程。透射电子显微镜使用操作在300kv下的场发射jeol3000f来分析样本。使用免费可得的imagej1.48v软件(http://imagej.nih.gov/ij)执行粒度分布和形貌图像分析。使用采用高倾斜保持器操作在200kv下的jeoljem2200fs场发射显微镜获得能量过滤的层析图像，其中，应用柱状欧米茄过滤器(in-columnomegafilter)和物镜光圈。使用jeol记录器软件v2.48.1.1以收集形貌图像。使用jeolcomposer和jeolvisualizer-kai程序以重构层析图像。扫描电子显微镜使用zeissultraplus执行扫描电子显微镜。x射线光电子谱法使用英国thermoscientific制造的escalab250xi仪器进行测量。背景真空比2x10-9mbar更好。单色alka(能量hν＝1486.68ev)用于500μm的斑点大小。精细碳粉末受人工压缩到铟箔上以用于分析，或在原位加热实验之前压缩到盘上。使用scientaesca300数据系统软件执行曲线拟合。对于不定碳，结合能基准是c1s＝285.0ev。喇曼谱法通过100cm-1的凹陷和边沿滤波器截止使用viareflex中的renishawraman上的氩514nm激励激光执行喇曼谱法。调制热重分析使用在调制tga模式下的tahiresdiscoverytga获得调制热重分析测量，其中，通过4℃的正弦温度幅度和200秒的周期在20mlmin-1高纯度n2的流量下2℃min-1的加热曲线。使用100μl氧化铝锅。使用耦合到perkinelmer气体色谱clarus680和质谱仪clarussq8c的perkinelmer热重分析器pyris1执行逸出气体分析(tgagc-ms)。连续波esr在操作在对应0-16t场范围中的55-420ghz频率范围中的家用准光谱仪上执行实验。在4、9.4和34ghz的低频率下，使用brukerelexsyse500谱仪。对于典型实验，大约1mg的碳样本称重，然后在动态真空下在500k下加热之后密封在石英esr管中过夜。对于温度和频率依赖性实验，磁场调制幅度小于0.01mt，并且微波功率设置为0.2μw，以避免信号失真。对于g因子基准，使用具有g＝2.0006的多晶kc60粉末。脉冲式esr使用brukerelexsys580和680谱仪在9.4和34ghz下执行实验。对于t2确定，我们使用简单2脉冲序列，包括16ns的第一π/2脉冲以及300ns的第二脉冲的初始延迟。所得回声在175ns上积分。对于t1，使用3脉冲序列。在通过具有200ns初始脉冲延迟的2脉冲回声序列的300ns延迟之后，后接32ns的初始π脉冲，以用于监控反转恢复(inversionrecovery)。对于拉比实验，使用单个π/2脉冲。其长度按2或4ns增加。在关于脉冲结束～84ns的延迟之后，通过16ns的短积分时间观测信号。下表示出从xpsc1s核线获得的样本中的sp2到sp3碳含量。温度/ksp2/％sp3/％2986634363623849360405836040x射线光电子谱法主核c1s包络一般表示对于传导石墨材料获得的不对称峰值；具有低氧化等级和非常窄的峰值半高全宽(小于1.2ev的fhwm)并且位于与纯石墨材料对应的结合能284.5ev处(图11a)。在加热时，c1s峰值不从284.5ev的sp2石墨结合能位置偏移或在半高全宽方面显著地改变。碳对氧的在298k下的总原子比率是大约12：1，其随着材料受加热而增加到大约14：1，图11。温度的增加导致以co2的形式移除氧(图15)。对于o1s线所采用的曲线拟合指示o＝c(533.2ev)和o–c(531.8ev)化学键合环境二者出现在类似洋葱头的碳纳米球体中。目前量化单独氧环境是不适当的，因为存在低总氧含量(小于10at.％)、在加热期间损失的氧的小的差别以及宽的o1s线峰值(fhwm大约3.8ev)，图15b。xps结果指示cns甚至在高达583k的温度下保持化学和热稳定。价带xps谱(图12)示出位于16至23ev之间的相当宽的密集峰值、位于12至15ev(都分配给c2s)之间的具有良好定义的最小值的较窄的较不密集的峰值、以及渐少并且从12ev延伸到石墨材料的典型截止能量(p-σ峰值)的非常宽并且明确更弱的结构。c2s峰值具有两个峰值(10-25ev)，这强烈暗示以六联环构成的sp2网络的存在性，因为该特征已知通过随机网络中的增加的数量的奇数编号环的存在性被“冲洗掉”。在24至29ev之间也观测到单个o2s贡献。带峰值的位置不随着温度而改变。p-π状态在所制备的cns中并不显见，而仅在超越363k的退火之后显现在p-σ峰值的前沿上的肩部并且甚至当冷却到123k时持续。归因于p-π轨道的去定域性质，p-π带的显现可以源自在大半径处的pz波函数的改变。p-π状态随着温度的演变紧密类似于对于无定形/非晶态碳观测到的演变(在无定形碳中在623k之上)，并且o2s贡献的存在性与在部分氧化的石墨纤维中所观测的情况相似。热重分析在图13中，归因于以co2的形式移除化学结合的氧，两个失重事件在583k和883k下非常清晰地产生(见图11和图14)。小于2的重量百分比(wt.％)在493k下损失(归因于排气，所吸收的h2o的移除)，小于5wt.％在583k下损失，并且显著地，仅小于10wt.％在923k下损失。与主要失重事件关联的大活化能(300-400kj/mol)是碳的非常缓慢分解的证据，图13。从o-c和o＝c基团移除氧可以分离地产生。喇曼谱法碳材料的喇曼谱最佳地表示纳米晶态石墨至低sp2非晶态碳之间的无序碳材料，图16，这与对sp2对sp3碳的比率的xps分析良好地一致(见上表)。在石墨烯材料的喇曼谱上所采用的洛仑兹曲线拟合示出产生具有降低的相对强度的在具有fwhm80cm-1的1580cm-1和具有fhwm54cm-1的1607cm-1处居中的峰值的“g带”中的不对称性。该g“带”可以归因于成对sp2碳原子之间的共面伸缩运动。这种模式不需要六联环的存在性，因此其产生在不仅环中的这些的所有sp2位点处，而且显现在范围1500-1630cm-1中。峰值的不对称性可以通过用目前用于在测量之前分散样本的乙醇掺杂石墨层而产生。在具有fwhm230cm-1的1355cm-1处居中的“d带”的存在性可以与有序芳香环的数量有关，并且受在团簇中发现六联环的概率影响。二阶峰值(g')并未得以良好地定义，而是显现为2200至3500cm-1之间的小调制凸块，并且在某种乙醇的存在性中最佳地表示多层石墨材料。d带对g带的强度比率值(称为id/ig)是1.2和1.7，指示目前瑕疵位点的显著数量。该值与对于碳纳米球体的所报告的id/ig值(其范围在0.8-1.2之间)良好地比较。g和d带的相对强度和位置已经解释为归因于短范围石墨片段中的瑕疵和无序的存在性。通过tem直接证实该情况(图5和图10)。归因于无序碳的喇曼谱贡献的背景，与也可以按更小数目出现的其它相(例如金刚石)关联的带的标识是不可能的。电子自旋谐振esr实验显示在9.4ghz频率下具有g＝2.00225的单个窄(δh＝0.05mt)洛仑兹线的存在性(图4)。esr的谱分辨率与频率成正比。甚至在420ghz下与洛仑兹形状的偏差小于5％。在δg<10-6的420ghz下测量的分辨率内观测不到g因子各向异性。注意，在碳中，定域顺磁中心的g因子值处于2.0025-2.0050范围中，具有～5x10-4.1的量级的各向异性δg。磁场b0中的自旋-1/2系统是二级量子系统，其可以是量子比特的物理表示。如果施加振荡磁场从而在自旋时进行动作的总磁场b是b＝b0z+b1(sin(ωt)x+cos(ωt)y)，则量子比特将在状态|+1/2>与|-1/2>之间振荡。设q比特在t＝0处于状态|-1/2>。用于发现在时间t在状态|+1/2>下的q比特的概率是：p(t)＝(ω1/ω)2sin2(ωt/2)其中，ω＝√(ω-ω01)2+ω2并且ω0＝γβ0，ω1＝γβ1并且γ是旋磁比率。这称为拉比振荡。因此，所检测的若干周期的拉比振荡可以看作系统允许二级自旋-1/2系统的任何重叠的有意制备的证据。例如，为了从状态|+1/2>进入|-1/2>，可以调整振荡场进行动作所持续的时间t，从而ω1t/2＝π/2(即t＝π/ω1)；这称为π脉冲。如果选取0与π/ω1之间的中间值，例如，在关于t＝π/ω1的情况下，我们获得π/2脉冲，并且这产生两个状态的√2*(|+1/2>+l-1/2>)的重叠。对于基于传导电子自旋的量子比特，esr松弛率上的大小分布鲜有影响。这处于与基于定域顺磁自旋的q比特(例如n@c60n-v中心)或其它基于分子磁体的系统的对比差异中。因为传导电子的运动窄化是完整的，所以在ez＝0的esr松弛受限于t1。因此，esr线是均匀的，并且独立于大小分布。均匀展宽大约在高磁场产生。随着电子渐进地局限到回旋加速器轨道，传导电子的完整运动窄化失败。该情况给出文稿的公式1所描述的场进行的线性展宽。因为依赖于场的展宽的斜率取决于粒度，所以颗粒的有限大小分布导致附加异质性(以上公式2)。在x带处的典型esr处(图22a)，大小分布导致的展宽是可忽略的。在高频率处，大小分布所导致的展宽得以增强，然而，其与磁场导致的展宽相比仍是可忽略的，如图22b所示。本领域技术人员应理解，在不脱离本公开的宽泛普通范围的情况下，可以对上述实施例进行大量变形和/或修改。因此，本发明被看作在所有方面是说明性而非限制性的。当前第1页12