一种连续测量钍射气子体浓度的方法
【专利摘要】本发明涉及一种环境中放射性气溶胶的监测技术，是一种在不更换滤膜条件下有限次连续测量环境中钍射气子体浓度的方法。本发明通过首次取样测量待测环境中220Rn子体的浓度然后在不更换滤膜的条件下继续取样t0min后通过α粒子探测器测得第j次采样所得样品在取样后[Tj1,Tj2]、[Tj2,Tj3]时间段所发射的8.78MeVα粒子的积分计数、Nj(α)[Tj1,Tj2]、Nj(α)[Tj2,Tj3]；并根据公式(19a)、(19b)计算得出Nj″(α)[Tj1,Tj2]、Nj″(α)[Tj2,Tj3]；然后根据公式(20)计算待测环境中220Rn子体浓度
【专利说明】一种连续测量钍射气子体浓度的方法
【技术领域】
[0001] 本发明涉及一种环境中放射性气溶胶的监测技术，是一种在不更换滤膜条件下有 限次连续测量环境中钍射气子体浓度的方法。
【背景技术】
[0002] 钍射气（即22°Rn)与氡（即222Rn)同属于放射性惰性气体，是天然辐射照射的主要 来源之一，有222Rn的地方几乎就有22°Rn。但人们对环境中22°Rn及其子体危害的关注要少 得多，这是由于一方面在大多数情况下，22°Rn及其子体所致剂量与222Rn及其子体的相比几 乎可以忽略（222此、22°1^的衰变立链见图1)，另一方面22°1^半衰期非常短（55.6 8)，环境中 的22°Rn分布不均匀，22°Rn及其子体之间的平衡关系较复杂，正如UNSCEAR 2008报告在给出22°Rn与其子体之间的平衡因子为0. 02 ;同时该报告还指出22°Rn与其子体间的平衡因子受 探测器在室内的位置和室内环境的影响其不确定度很大，导致对22°Rn及其子体水平的测量 和剂量评价较困难。但随着研究的深入，人们发现环境中22°Rn及其子体所致剂量被低估。 根据UNSCEAR 2000报告，在天然辐射对公众产生的年有效剂量中，222Rn及其子体的剂量约 占总有效剂量的50%，22°Rn及其子体产生的有效剂量与222Rn及其子体剂量的比例由原来 的6 %提高到9 %。在稀土生产场所及高钍本底地区等特殊环境中，22°Rn及其子体所致剂 量更高，导致在这些特殊环境中的22°Rn及其子体成为天然辐射照射的主要来源。由于环境 中22°Rn及其子体水平随时间变化，要高质量地估算22°Rn及其子体所致剂量，就必须要进行22°Rn及其子体暴露量的连续（或者累积）监测。由于22°Rn子体的半衰期太长，不能象连续 测量氡子体那样，采用迭代扣除算法实现在不更换滤膜条件下有限次的连续测量。
[0003] 22°Rn子体的测量是指待测环境空气中22°Rn的短寿命子体ThB( 212Pb) JhC(212Bi)的 放射性浓度，国内外对其检测方法做了大量研究：
[0004] 国内从上个世纪50年代便开始进行222Rn及子体的监测研究，22°Rn及其子体水平 测量的研究起步相对较晚，但也开展了大量有益的工作。南华大学刘良军、肖德涛等基于 能谱法、采用扣除算法研制的222Rn子体连续测量仪，可在不更换滤膜情况下连续测量1? 7天，并通过测量212Po衰变释放的8. 78MeV a粒子的计数消除22°Rn子体对222Rn子体测量 的干扰，但该仪器采用的迭代扣除算法不能实现22°Rn子体的连续测量。防化研究院的张磊 等研究了一种采用CR-39固体核径迹探测器的被动沉积测222Rn/22°Rn子体方法，该方法可 以对222Rn/22°Rn子体进行同时测量，但其测量灵敏度易受环境条件影响。南华大学康玺等 通过22°Rn、222Rn子体a能谱测量程序对测量不确定度的分析，获得了有关采样时间、测量 时间段、总测量时间与22°Rn、222Rn子体测量不确定度的较清晰的关系，得到了纯 22°Rn子体、 纯222Rn子体以及混合222Rn、22°Rn子体的优化a能谱法测量程序；对纯 22°Rn子体而言只需 测量取样后2?43min、43?120min的220Rn子体a能谱即可求得220Rn子体ThB (212Pb)、 ThC(212Bi)的浓度值，同时测量时间缩短到2h。南华大学周青芝等则通过研究一种能获取总 测量周期内任意时段与能区a能谱数据的a能谱数据重建测量方法，解决了空气中222Rru22°Rn子体水平优化测量中时间段重叠的问题，并在ORTEC八通道a谱仪上实现了空气中 222Rn、22°Rn子体水平自动、快速及可靠的测量，比对实验表明优化后的a能谱法比五段法 及Thomas三段法等总a法更为准确、可靠。中国辐射防护研究院基于能量甄别法研制的 CAM-2型系列放射性气溶胶监测仪是通过机械装置拉动一长卷滤膜在每次测量结束后自动 更换滤膜实现空气中包括22°Rn、222Rn子体气溶胶a和3放射性气溶胶的活度浓度测量，适 合于空气中各种长寿命核素形成的放射性气溶胶的连续监测，由于其不属于22°Rn、222Rn子 体连续测量仪，所以其结构较复杂、使用维护繁琐、不易便携。中国计量研究院利用液体闪 烁仪建立了一种22°Rn/222Rn子体液闪测量方法，并于2013年与南华大学氡湖南省重点实验 室采用的a能谱标准方法开展了 22°Rn/222Rn子体水平同时测量的比对研究，研究结果表明 液闪方法与标准方法的测量结果符合得比较好。
[0005] 国外在上世纪70年代，德国的Fedder sen等、波兰的Henschke等研制的氡子体 连续测量仪，采用测量总a计数的方法和迭代扣除算法测量氡子体浓度，具有不更换滤膜 连续测量氡子体的能力，但这些早期子体测量仪不具备甄别22°Rn子体影响的功能。进入上 世纪90年代后，以加拿大的WLx与德国的IXD-BWLM型工作水平监测仪为代表，该型仪器都 是采用半导体a能谱探测系统记录滤膜上222Rn、22°Rn子体各自的a计数，然后根据实际 测量出的空气流量实时解微分方程计算222Rn、22°Rn平衡当量浓度。日本的Hattori、Furuta 等研制的氡子体连续测量仪采用a能谱测量技术，通过测量氡子体（218P〇、214P〇)的能谱峰 来计算氡子体及其潜能浓度。这种氡子体测量仪能够准确测定氡子体及其潜能浓度且具 有甄别22°Rn子体影响的能力，它的连续测量也是通过可靠的机械装置拉动一长卷滤膜在每 次测量结束后自动更换滤膜完成的，一卷滤膜的测量时间为1个月。此外，还有匈牙利的 Z. Papp, Z. Dezs" 〇等人基于总0计数方法，采用玻璃纤维过滤器通以高速气流采样，使用 盖革-弥勒计数器，实现了混合222Rn、22°Rn子体的高灵敏度、多周期测量，并与总《计数方 法进行比较得出该法对214Pb, 214Bi, 212Pb等子体测量更敏感的结论。
[0006] 综上所述，目前国内外能够实现22°Rn子体方便、快速、可靠的连续测量方法和仪器 并不多。在已有的22°Rn子体水平测量方法中，固体核径迹法结构简单且不需电源，可实现 长期测量，但只能计算出22°Rn子体的平均浓度，暴露时间通常要3个月以上，且还受测量环 境沉积速度的影响；总a法的测量周期过长（8小时以上），当222Rn子体水平很高时，还需 考虑残留222Rn子体的干扰，方法误差比较大，且只能测量瞬时浓度，其响应时间太长，不适 合22°Rn子体水平变化的环境进行现场的连续监测；液体闪烁法虽然具有灵敏度高、抗干扰 能力强、稳定性好等优点，但测量过程复杂，不易实现连续测量且只能在实验室开展。目前 常用的22°Rn子体水平连续测量装置主要有加拿大的WLx、德国的IXD-BWLM等工作水平监测 仪，以及德国SARAD公司的222Rn/22°Rn及其子体连续测量仪EQF3120,前两者虽有操作方便、 区分能量及连续测量等优点，但它需要8h以上才能得到较可靠的222Rn子体浓度及222Rn子 体、22°Rn子体潜能，无法给出22°Rn子体浓度，而EQF3120则只能给出222Rn子体平衡当量浓度 (EEC);还有就是以中国辐射研究院研制的CAM-2型系列放射性气溶胶监测仪为代表，该类 仪器是通过机械装置拉动一长卷滤膜在每次测量结束后自动更换滤膜来实现22°Rn、222Rn子 体的连续测量，此类仪器需要高质量的滤膜和传动装置以及高密闭性能。它们的缺点是结 构复杂、使用维护繁琐、不易便携。因为a能谱法能实现22°Rn子体、222Rn子体的有效甄别， 测量响应时间短，方法误差相对较小，所以目前大多数测量方法和仪器都采用了 a能谱甄 别方法来实现环境中222Rn、22°Rn子体水平的同时测量。
[0007] 因此，亟需建立一种能实现22°Rn子体水平的便捷、可靠、快速、连续测量新方法，以 满足特殊场所22°Rn子体水平连续监测的需要，并提高环境22°Rn/222Rn污染水平调查与危害 评价水平。
【发明内容】
[0008] 本发明针对现有技术存在的不足，提供一种在不更换滤膜条件下有限次连续测量 钍射气子体浓度、并直接给出22°Rn/222Rn子体浓度的方法。本发明能方便地应用于 222Rn子 体和混合22°Rn/222Rn子体的连续测量，同时本发明为研制方便、实用、可靠的新型 22°Rn/222Rn 子体连续测量仪提供了基础。
[0009] 本发明一种连续测量钍射气子体浓度的方法，包括下述步骤：
[0010] 步骤一首次取样测量待测环境中22°Rn子体的放射性浓度CIm、Cj ftt ;
[0011] 将采样滤膜首次置于钍射气流速为V1LAiin的待测环境中，采样twin后，取出采 样滤膜并将其置于a粒子探测器中，连续测量[Tn，T12]、[T12，T 13]时间段内，8.78MeVa粒 子的积分计数值 N1 ( a ) [Tn，T12]、N1 ( a ) [Tn，T12];将 N1 ( a ) [Tn，T12]、N1 ( a ) [Tn，T12]代入 式（3)中，得到待测环境中22°Rn子体初始浓度、Ck-;
【权利要求】
1. 一种连续测量钍射气子体浓度的方法，其特征在于，包括下述步骤： 步骤一首次取样测量待测环境中22°Rn子体的浓度、Chc ; 将采样滤膜首次置于钍射气流速为V山/min的待测环境中，采样twin后，取出采样滤 膜并将其置于a粒子探测器中，连续测量[Tn，T12]、[T12，T 13]时间段内，8.78MeVa粒子的 积分计数值 N1 ( a ) [Tn，T12]為（a ) [Tn，T12];将 N1 ( a ) [Tn，T12]為（a ) [Tn，T12]代入式（3) 中，得到待测环境中22°Rn子体初始浓度;
式⑶中 V i是首次采样时杜射气流速，单位为L/min, E为a粒子探测器的探测效率， n为滤膜的过滤效率， Ka为滤膜的自吸收系数， [Mr1为由采样时间，测量时间段计算得到的时间因子矩阵的逆矩阵； 步骤二第j次取样测量以及计算第j次取样所采集的"新鲜"子体在第j次取样 后[Tj1, Tj2]、[Tj2, Tj3]时间段所发射的8. 78MeV a粒子的积分计数N " j ( a ) [Tjl, Tj2]、 N" JUKTj2Jj3] 将完成第j_l次采样测量的滤膜置于钍射气流速为v，/min的待测环境中，采样hmin 后，取出采样滤膜并将其置于a粒子探测器中，连续测量通过a粒子探测器测得第j次 采样所得样品在取样后[TpU、[TpU时间段所发射的8. 78MeV a粒子的积分计数 NjU KTjl, Tj2]、NjU )[Tj2, Tj3];并根据公式（19a)、（19b)计算得出第j次取样所采集的 "新鲜"子体在第j次取样后[TjlJj2K [Tj2, Tj3]时间段所发射的8. 78MeV a粒子的积分计 数N" Ja KTjlU、N" JaKI^Tj3]; N;/ j ( a ) [Tjl, Tj2] = Nj ( a ) [Tjl, Tj2] -N/ j ( a ) [Tjl, Tj2] (19a) N" j(a) [TJ2,TJ3] = Nj(Q) [TJ2,TJ3]-N/ j ( a ) [TJ2, Tj3] (19b) 公式（19a)、（19b)中： N'a KTjl, Tj2]、N' JaKTj2, Tj3]分别表示此前j-1次取样测量残留在滤膜上的 ThB、ThC最终衰变成ThC'对第j次测量时，Tjl-Tj2, Tj2-Tj3时间段产生的8. 78MeV a粒子积 分计数值； N，」（a ) [Tjl, Tj2]、N'」（a ) [Tj2, Tj3]按以下方法，计算得到： 假设： 忽略同一张滤膜的采样流率、子体收集效率、自吸收系数、探测效率、能谱峰重叠因子 在多次连续采样后的变化；则滤膜第j次测量采样完成后累积在滤膜上的ThB、ThC的累积 活度函数4沐)、4(0表示为
其中、4：/W是此前j_l次测量采样累积在滤膜上的ThB、ThC衰变到第j次采样 结束后t时刻的活度，4⑴、4/(0是第j次采样收集的"新鲜"的ThB、ThC在第j次采样结 束后t时刻的活度；因"旧"子体ThB、ThC已没有新的来源，所以4(r)、4%)按时间的衰 变规律，表示如下：
式（6)、式（7)中，A b为ThB原子的衰变常数、A。为ThC原子的衰变常数，t为时间变 量，在本发明中t的取值方式为：在每一次采样完成时，t自动归零，所述t的取值范围为： 当次测量周期采样完成时至下次测量周期采样完成时； 由初始条件 t = 〇 时，4?(O) = Ar1Gc)、4?(O) = Ar1 (々），解式（6)、⑵，得 為?'(0的具体表达式如下；
式（8)、式（9)中， h为采样时间， 是第j-1次测量采样完成时滤膜上的ThB、ThC的各自的总放射性活 度， 4^(0的计算过程为： 将第j-i次的测量结果代入（1〇)、（Ii)两式计算得到第j-i次测量采样完 成时被滤膜收集的"新鲜"钍射气ThB、ThC两种子体的活度；
式（10)、（11)中， Vj_i是第j_l次采样时杜射气流速，单位为L/min, n为滤膜的过滤效率， tc!为单次采样时时间； Xb为ThB原子的衰变常数； X。为ThC原子的衰变常数； e为自然底数； 而第j_l次采样完成时滤膜上收集的ThB、ThC两种子体的总活度可表示为：
式（14)、（15)中4T(U、4T1(匕）分别表示前j-2次测量采样收集的ThB、ThC两 种子体衰变到第j_l次测量采样完成时的活度，其表达式分别为式（16)、式（17);
其中 T' M是表示第j_2次测量到第j-1次测量的间隔时间； h为单次采样时时间； Xb为ThB原子的衰变常数； X。为ThC原子的衰变常数； e为自然底数； 在式（16)、（17)中令j-1 = j，计算得到4/RK(2；)，然后将4/(2；)、?)代入 式（18)中，
公式（18)中，A b为ThB原子的衰变常数、A。为ThC原子的衰变常数，E为a粒子探 测器的探测效率，Ka为滤膜的自吸收系数； 当式（18)中的朽=,+，即可计算出计算得出前j-1次残 留在滤膜上的ThB、ThC最终衰变成ThC'对第j次测量时T1-T2时间段产生的a粒子积分 计数值 N'a KTjl, Tj2]; 当式（18)中的fW，即可计算出计算得出前j-1次残 留在滤膜上的ThB、ThC最终衰变成ThC'对第j次测量时T2-T3时间段产生的a粒子积分 计数值 N' JaKTj2Jj3]; 将计算得到的N' JaKTjlHN'代入公式（17a)、（17b)中，得到 N"八 a) [TjlJj2KN" jU) [T2, T3]; 步骤三 将步骤二所得N" jUKTpTphN" jUKH]代入公式（20)中，计算得出第j次 采样时，待测环境中22°Rn子体浓度;
式（20)中， N"八a ) [Tp U表示第j次采样所得新鲜22°Rn子体在[Tp U检测时间段所得的 8. 78MeVa粒子的积分计数值； N" [T2, T3]表示第j次采样所得新鲜22°Rn子体在[TpU检测时间段所得的 8. 78MeVa粒子的积分计数值； V」是第j次采样时的流率，单位为L/min， E为a粒子探测器的探测效率， n为滤膜的过滤效率， Ka为滤膜的自吸收系数， [MjF1为由第j次采样时间，测量时间段计算得到的时间因子矩阵的逆矩阵。
2. 根据权利要求1所述的一种连续测量钍射气子体浓度的方法，其特征在于：所述Vj的取值范围为2-10L/min。
3. 根据权利要求1所述的一种连续测量钍射气子体浓度的方法，其特征在于：所述Tjl为第j次取样结束后，进行测量时，距离第j次开始测量的时间，其取值为〇_2min中的任意 一个值。
4. 根据权利要求1所述的一种连续测量钍射气子体浓度的方法，其特征在于：所述Tj2为为第j次取样结束后，进行测量时，距离第j次开始测量的时间，其取值为30-60min中的 任意一个值。
5. 根据权利要求1所述的一种连续测量钍射气子体浓度的方法，其特征在于：所述Tj3为为第j次取样结束后，进行测量时，距离第j次开始测量的时间，其取值为90-300min中 的任意一个值。
6. 根据权利要求1所述的一种连续测量钍射气子体浓度的方法，其特征在于：单次测 量的周期为2-5小时。
7. 根据权利要求1所述的一种连续测量钍射气子体浓度的方法，其特征在于：一张滤 膜的使用寿命为1-7天。
8. 根据权利要求1所述的一种连续测量钍射气子体浓度的方法，其特征在于：所述h 为 5_30min。
【文档编号】G01T1/167GK104360370SQ201410633222
【公开日】2015年2月18日 申请日期:2014年11月11日 优先权日:2014年11月11日
【发明者】肖德涛, 吴喜军, 夏晓彬, 赵桂芝, 蔡军, 单健, 涂传火, 李志强 申请人:南华大学