一种复杂气体环境中不同形态氚的监测方法与流程

本发明属于辐射防护与环境保护技术领域。具体涉及一种基于膜分离技术的氚在线监测方法，面对反应堆尾气与核设施周围环境，有γ辐射本底与放射性惰性气体存在的情况下，可以甄别并实时监测不同形态氚(hto与ht/ch3t)的浓度。

背景介绍

氚是氢的放射性同位素，是一种低能β辐射体，β射线的最大能量为18.6kev，平均值为5.6kev，半衰期是12.26年。核设施产生氚的化学形态包括hto，ht，ch3t等，以气态或液态流出物的形式释放到环境中。氚的化学形态不同，造成对人体危害存在较大差异。ht或ch3t即使进入人体，在人体内的滞留时间短，对人体危害较小；而氚化水通过呼吸和饮食等方式进入人体后会蓄积在肝，肾，小肠，血液等含水较多的器官，这些器官具有较高的组织权重因子，易导致严重的内照射损伤；进入人体的有机氚则会参与人体的同化作用，其难以进行同位素交换，具有更长的半排期，从而造成更为严重的致癌效应与遗传效应。

氚被定为核设施放射性核素剂量评价的主要核素之一。为了保证核设施运行人员安全，确保氚的达标排放，必须实时监测不同形态氚的浓度。目前国内对氚的监测主要利用电离室、正比计数器或者液闪计数器测量其β放射性，该方法只能测量总氚活度，并不能对其形态进行甄别。同时，由于核设施存在γ辐射与其他气态放射性核素，在这种具有多种射线并存的环境中，氚的β射线并不能区分，测量单元也无法刻度。

技术实现要素：

本发明要解决的技术问题有两点，一是存在多种放射性核素的情况下，氚的测量容易受到其它核素射线影响，从而导致探测器无法区分氚的衰变计数，同时由于多种能量射线的存在导致无法进行探测器刻度；二是不同形态氚的甄别探测问题，基于放射性的氚探测器测量其衰变β射线，而氚所释放β射线的能量与强度并不依赖于其化学形态。

本发明是通过以下技术方案解决上述问题的：

一种在多种形态氚与其他放射性气体存在的复杂气体环境中，将不同形态的氚(hto和ht/ch3t)与其他成分进行分离，并进行在线监测的方法。同时采用高效γ补偿，消除外辐射场影响。其特征在于，利用汽水分离器将hto实现分离，然后利用催化氧化法将ht与ch3t催化

氧化为hto，利用汽水分离器进一步与其他成分分离，利用有γ补偿功能的测氚电离室分别测量hto与ht/ch3t的活度。装置主气路包括混合气体配制系统、水气分离系统、ht氧化系统、与相应的湿度、放射性活度测量系统；此外包括2个主路湿度控制支路和2个吹扫支路。

较佳的，该系统主气路中具有可调节混合气体湿度的湿度控制器。

较佳的，该系统主气路具有保证气体充分混合、稳压的气体缓冲罐。

较佳的，该系统主气路具有将水态氚进行分离的汽水分离器。

较佳的，该系统主气路具有用于测量混合气体温度与湿度的温湿度计。装有温度湿度计的作用在于一方面确保气体的湿度处于汽水分离器的工作湿度以上；另一方面通过温度湿度计确定汽水分离器的分离效率。

较佳的，该系统主气路具有测量放射性的有γ补偿功能的测量单元。

较佳的，该系统主气路具有用于将ht和ch3t转化为hto的催化氧化床。

较佳的，该系统吹扫路具有用于测量吹扫气温度与湿度的温湿度计，放射性活度的有γ补偿功能的测量单元。

较佳的，该系统主气路具有主气路湿度控制支路，用于为主路气体增加湿度的湿度控制器，降低湿度的干燥气流速控制器。

本发明专利提供了一种复杂气体环境下，不同形态氚的甄别测量方法。通过利用一种高效水分离膜技术，将hto与ht/ch3t分别与其它放射性核素实现物理分离，通过温湿度计的，确定水分离的效率，并利用具有γ补偿的探测单元防止外辐射场的干扰。同时，本系统可通过软件进行远程控制，从而做到操作人员与放射性环境的隔离。本发明解决了核设施与环境中，复杂气体环境中不同形态氚的监测问题。

附图说明

通过阅读参照以下附图对非限制性实施例所做的详细描述，本发明的其它特征、目的和优点将会变得更明显：

图1为复杂气体环境中不同形态氚的监测方法原理图。

具体实施方式

本发明专利的核心思想在于利用一种基于膜分离技术的汽水分离器对水分的高效选择透过性，其对hto与ht、ar、nox等气体的分离比可达到10³-10⁴。具体实施过程可描述如下：

配气系统配制含不同形态氚的混合气体(ht+hto+ng，ng：noblegas，放射性惰性气体)，流速范围为0.2-2l/min，首先经温湿度计-1测量其湿度，利用测量单元1(具有γ补偿的电离室)测量总的放射性活度。气体流经汽水分离器-1，同时在汽水分离器外部通有干燥的对流气体，吹扫气采用含水1ppm以下的干燥氦气，取样气与吹扫气的比例为1:2。吹扫气体带走取样气中的水气后，经过测量单元2(有γ补偿能力的电离室)，测量hto形态的氚活度，结合温湿度计-2与温湿度-1的湿度比值，确定汽水分离器-1的分离效率，从而确定其中hto的浓度。由于汽水分离器存在分离极限，室温下对混合气体中水蒸气的分离极限在100ppm左右。因此，当主路气体中的水分含量低于该值时，需要对取样气体进行加湿处理：将混合气体通入含有无氚水的湿度控制器，使得取样气体湿度达到2000ppm以上。同时为了控制取样气体的湿度过高(会影响电离室的测量)，气体进入电离室前，需要旁路通入干燥氦气稀释主路中的水分含量(主路湿度控制-1)。

之后将主路气体通入催化氧化床,将ht与ch3t转化为hto，同时结合汽水分离器-2将hto分离出来，由温湿度计-4与温湿度-3的湿度比值，确定汽水分离器-2的分离效果，由测量单元-3(有γ补偿能力电离室)与该比值可确定ht与ch3t的浓度。剩余气体进入测量单元4(有γ补偿能力的电离室)，确定剩余放射性惰性气体的浓度。

这种设计方案排除了杂质放射性气体与外辐射γ场的影响，可分别测量hto，ht与ch3t与形态氚的浓度，拥有比较高的精度，测量精度能够达到1μci/m³，测量范围覆盖1～10⁷μci/m³。

技术特征：

技术总结
本发明公开了一种多形态氚与其他放射性气体存在的复杂环境中，分别将不同形态氚(HTO和HT/CH3T)与其他成分进行分离,并进行在线监测的方法。本方法基于一种汽水分离器对水份的高效选择透过性，将HTO与其他气体成分物理分离，并结合催化氧化法将HT与CH3T再进一步转化为HTO，并再次利用汽水分离器进行物理分离，避免了其他放射性核素的干扰；利用主路与吹扫路湿度比和气体流速比确定分离效率，从而准确测得混合气体环境中不同形态氚的浓度。同时，在有外辐射场存在时，可利用具有高效γ补偿的测氚电离室抵御外辐射场的干扰，提高测量精度。实现该方法的装置主气路包括混合气体配制系统、水气分离系统、HT和CH3T氧化系统、与湿度、放射性活度测量系统；此外包括2个主路湿度控制支路和2个吹扫支路，与相应的数据采集与控制系统。该方法有效地解决了混合气体环境中不同形态氚的甄别探测问题。

技术研发人员：祝研;刘青
受保护的技术使用者：拓世氢源（深圳）科技有限公司
技术研发日：2018.05.31
技术公布日：2018.12.18