岩体裂隙中放射性核素吸附运移模拟的实验装置及实验方法

本发明涉及放射性核素吸附迁移、滞留技术领域，具体涉及一种岩体裂隙中放射性核素吸附迁移模拟的实验装置及实验方法。

背景技术：

为应对日益增加的核废料泄露风险，目前世界各有核国家选择建立深层地质处置库或地下实验室，将核废料深埋在地下的岩层之中，使之与生物圈有效隔离。然而，在核废料的长期储存过程中，储藏罐可能因锈蚀或地质环境变化而发生泄露，放射性核素(pu、u、se、sr、am、cs、eu及tc等)就会释放出来而进入到围岩中。在实际情况下，围岩本身的渗透性较低，但围岩中存在的裂隙和破碎带渗透性较强，故核素在围岩中的迁移主要发生在围岩裂隙或破碎带中，随地下水流向外迁移，最后进入到生物圈内，威胁生态安全与人类健康。因此开展核素在围岩裂隙中水岩共同作用下的吸附迁移规律研究至关重要。

目前实验室开展核素吸附迁移模拟过程的方法主要针对粉末状的岩石矿物而言，建立垂直或水平填充柱，这样将天然岩石粉碎进行吸附迁移规律研究时，虽可以定量提供与吸附迁移行为或机制相关的数据，但破碎被认为是岩石吸附能力增加的主要原因，因为它产生了额外的表面和反应位点，破碎程度不同，吸附能力也会有所差异，故传统的粉末状矿物的研究过于理想化，实验数据用于预测模拟核素实际在围岩中的吸附迁移变化规律时可能会存在较大误差，不太符合实际情况。因此很有必要发明一套装置开展放射性核素在围岩裂隙中的溶质运移规律研究，对准确模拟和预测核素迁移分布特性方面有重大的研究价值。

技术实现要素：

本发明提供了一种岩体裂隙中放射性核素吸附迁移模拟的实验装置及实验方法。

一种岩体裂隙中放射性核素吸附迁移模拟的实验装置，包括变速率供液调节装置、吸附迁移岩柱装置、自动收集流出液装置、压力传感器、温度传感器、气压表及气体瓶；

所述变速率供液调节装置由供液瓶、合成地下水溶液、供液管和蠕动泵组成，供液瓶中装有合成地下水溶液，合成地下水溶液通过供液管进入到吸附迁移岩柱装置中；

所述吸附迁移岩柱装置是整个装置的核心区域，包括压力室顶盖、压力室底盖、样件顶盖、样件下座、透水板、第一快插接头、第二快插接头、样品岩体柱、透明乳胶膜、有机玻璃罩、有机玻璃、支架、第一立柱、第二立柱、第一六角螺母、第二六角螺母、气体通入管、气体通出管、可调控伸缩杆及调节杆；压力室底盖与样件下座连接在一起，第一快插接头镶嵌到样件下座的内部，可调控伸缩杆外连样件顶盖、压力室顶盖及第二立柱，第二立柱与可调控伸缩杆以第二六角螺母固定，可调控伸缩杆内接调节杆和第二快插接头，压力室顶盖和底盖两者中间衔接第一立柱和有机玻璃罩，以第一六角螺母加以固定，压力室顶盖和底盖内部镶嵌气体通入管和气体通出管，气体通入管外接气压表和气体瓶，以气阀控制气体的输送，气体通出管外接气阀，控制气体的输出；供液管外接压力传感器和温度传感器将合成地下水溶液通过第一快插接头、样件下座和透水板输送进入样品岩体柱中，再流经调节杆和第二快插接头后流入自动收集流出液装置中；

所述自动收集流出液装置包括流出液管、流出液、样品收集试管及自动部分收集器；自动收集流出液装置自动定时将吸附迁移岩柱装置流出的液体收集到样品收集试管中；

所述的样品岩体柱含有单裂隙；

压力传感器和温度传感器实时监测供液管中合成地下水溶液在流入吸附迁移岩柱装置前的温度和压力；

气体瓶可为吸附迁移岩体装置提供充足的气体，气压表则实时提供气体的压力数据。

本发明的工作过程：

蠕动泵通电转动，将供液管中的合成地下水溶液通过气压传感器和温度传感器带到吸附迁移岩柱装置中，气体瓶为整个吸附迁移岩柱装置提供气压环境，液体流经快第一插接头、样件下座、透水板进入样品岩体柱中，再流经调节杆和第二快插接头后流入自动收集流出液装置，待自动部分收集器收集到的液体达到预想的浓度范围后，将蠕动泵和自动部分收集器断电，整个过程终止。

所述的岩体裂隙中放射性核素吸附迁移的模拟装置，设计的研究对象是完整的岩柱，而非岩石矿物粉末，从而使研究核素在围岩中的吸附迁移、滞留规律的实验数据更贴合现实；通过可调控岩柱体积的设计，打破了一般固定体积岩柱设计的局限性，可灵活使用不同体积岩柱进行吸附迁移实验，该设计增强了装置的实用性，也有利于研究人员开展有关参数尺度效应方面的研究；整个装置对样品岩体柱的密封处理措施到位，分3步处理：先在单裂隙岩体柱的侧面涂上一层环氧树脂；其次在外层套上一层透明乳胶膜；最后对整个吸附迁移岩柱装置密封通气，使整个装置气压稳定达到2mpa，从而实现密封的目的。装置可同时开展不同影响因素的条件实验和平行实验，自动收集数据装置可实现实时自动收集实验数据，节约人力成本，可重复实验过程。

一种使用所述的岩体裂隙中放射性核素吸附运移模拟装置的试验方法，所述方法包括：

一、岩柱前处理及密封：样品岩体柱根据实验需求进行选择，此处选择长10cm，直径5cm的标准花岗岩岩柱为例进行说明；为了让花岗岩岩芯中产生“单一裂隙”，使用“巴西劈裂法”对其进行单裂隙前处理，处理后对单一裂隙的花岗岩岩柱采取密封措施，先在单裂隙岩体柱的侧面涂上一层1-3mm厚的环氧树脂，然后在其外层套上一层厚度1mm的透明乳胶膜；

二、岩柱装置组装：整个吸附迁移岩柱装置c都是可拆卸重组的；将步骤一中初步密封处理的样品岩柱体依次按照压力室底座、第一快插接头、透水板、样品岩体柱、有机玻璃、支架、第一立柱、样件顶盖、压力室顶盖、调节杆、可调控伸缩杆、第二立柱及第二快插接头的顺序进行拼装；外部通过气体通入管与气体瓶连接，气体根据实验要求进行选择，此处选择通入氩气；第一快插接头外接供液管，由蠕动泵将供液瓶中的合成地下水溶液导入第一快插接头中，流速根据实验需求进行设定，这里初步设置为0.3ml/h，导入前在供液管上配置一组压力传感器和温度传感器；

三、岩柱通气：为防止液体通入单裂隙样品岩体柱时仍出现从岩柱侧面溢流的现象，通过控制气阀将气体瓶与气体通入管连接，同时打开气体通出管的气阀，从而将气体输送到整个吸附迁移柱装置中，气体持续通入几分钟后关闭气体通出管的气阀，继续通入气体，通过气压表读数将整个装置气压控制在2mpa左右，观察气密性，若气压表读数稳定在2mpa后关闭气阀；

四、岩柱供水初始平衡：合成地下水溶液按照实验需求进行选择，此处按中国西北某地区某钻孔600m深处的地下水离子成分配制合成；先测定配制合成的地下水溶液中各离子初始浓度及ph；启动整个装置，设置蠕动泵的流速为0.3ml/h，整个过程流速非常缓慢，进而可排出封闭在样品岩体柱中的气泡，间隔一段时间观察样品收集试管中流出液的流量、各离子浓度及ph，从而计算合成地下水溶液在整个样品岩体柱中流动的真实流速及稳定性，该过程持续到流出液的流量输出稳定且各离子浓度及ph值与初始测定结果一致为止，表明岩柱供水初始达到平衡状态；

五、吸附剂及示踪剂注入：根据实验需求不同，吸附剂和示踪剂可自主选择，遵循的原则就是吸附剂可与样品岩体柱发生吸附作用，且能被测量仪器探测到反应前后的浓度变化；示踪剂几乎不与样品岩体柱发生化学反应，且不属于合成地下水溶液中的成分，测量方式简单。此处吸附剂以放射性核素u为例，浓度选择依据实验室设置初始浓度一般比天然地下水溶液中该成分浓度高10-100倍的标准，设定铀的初始浓度为2.0*10^-5mol/l；示踪剂以溴离子为例，浓度设定为1.0*10^-2mol/l；配置两种类型的合成地下水溶液为sgw1型和sgw2型，sgw1型为只含溴示踪剂的合成地下水；sgw2型为含放射性核素吸附剂和溴示踪剂的合成地下水；按照步骤四操作后，将步骤四中通入的合成地下水溶液替换成sgw1型；该过程持续到样品收集试管收集到的示踪剂溴离子浓度与初始溴离子一致为止，随后将sgw1型替换成sgw2型，该过程持续到样品收集试管收集到的吸附剂铀的浓度达到初始铀浓度的90％为止；

六、观测、记录和测定实验数据：当步骤三通气结束后蠕动泵启动便开始进行对实验数据的观测和记录，先定时记录压力传感器和温度传感器的实验数据，定时设置每支样品收集试管收集5ml流出液后自动转到下一个试管；自动部分收集器的时间设定可根据渗流速度而定，渗流速度可以通过流出液的流量计算得到，若流速较快，设置间隔时间相对取较小值，反之亦然。由于步骤五中合成地下水溶液sgw1型和sgw2型替换的时间依据流出液中示踪剂和吸附剂的测定浓度而言，故需实时监测两者浓度；放射性核素的浓度由icp-oes仪器测定；示踪剂的浓度由阴离子色谱仪测定；通过观察吸附剂和示踪剂不同时间的浓度穿透曲线，可直观观测到吸附剂在样品岩体柱上的吸附迁移变化规律；整个装置对于同一样品岩体柱而言，为确保实验结果的可以性需同一组实验重复3次。

与现有技术相比，本发明的有益效果：

1、由于核素在粉末状矿物上的吸附迁移研究过于理想化，而真实情况下核素的迁移主要发生在岩石的裂隙或破碎带。该装置设计的研究对象是针对原状含裂隙岩石柱，而非岩石矿物粉末，从而使研究核素在围岩中的吸附迁移、滞留规律的实验数据更贴合现实。

2、通过可调控岩柱体积的设计，打破了一般固定体积岩柱设计的局限性，考虑到经济成本问题，可灵活使用不同体积岩柱进行吸附迁移规律研究。

3、为防止液体从样品岩体柱侧面溢流，针对样品岩体柱开展的3步密封处理措施到位，依次为在岩体柱表面涂抹一层环氧树脂、外层套上一层透明乳胶膜、通入气体利用气压对岩体柱进行密封。

4、在模拟的过程中可根据需要改变液体的流速和成分，可同时开展不同影响条件下的条件实验和平行试验。

5、实验方法简单、操作便捷、数据收集自动化，节约人力成本，且可重复实验过程，结果可对比分析，可靠性高。

附图说明

图1为岩体裂隙中放射性核素吸附运移模拟的实验装置的结构示意图。

图2为吸附迁移岩柱装置的右视图。

图3为吸附迁移岩柱装置的立体柱状结构示意图。

图中：a-变速率供液调节装置，b-自动收集流出液装置，c-吸附迁移岩柱装置；1-供液瓶，2-合成地下水溶液，3-供液管，4-蠕动泵，5-压力传感器，6-温度传感器，7-第一六角螺母，8-压力室底盖，9-有机玻璃罩，10-透明乳胶膜，11-透水板，12-立柱，13-气压表，14-第一快插接头，15-气体通出管，16-气阀，17-气体通入管，18-气瓶，19-立柱，20-可调控伸缩杆，21-第二快插接头，22-调节杆，23-第二六角螺母，24-流出液管，25-流出液，26-样品收集试管，27-自动部分收集器，28-样件下座，29-样件顶盖，30-样品岩体柱，31-支架，32-有机玻璃，33-压力室顶盖。

具体实施方式

如图1、图2和图3所示，一种岩体裂隙中放射性核素吸附迁移模拟的实验装置，包括变速率供液调节装置a、吸附迁移岩柱装置c、自动收集流出液装置b、压力传感器5、温度传感器6、气压表13及气体瓶18；

变速率供液调节装置a由供液瓶1、合成地下水溶液2、供液管3和蠕动泵4组成，供液瓶1中装有合成地下水溶液2，合成地下水溶液2通过供液管3进入到吸附迁移岩柱装置c中。合成地下水溶液2参照野外取样地区实际地下水离子组成配制而成，分为sgw1型和sgw2型，sgw1为只含溴离子示踪剂的合成地下水；sgw2为含放射性核素吸附剂和溴离子示踪剂的合成地下水。蠕动泵4采用bt100l型号，泵头采用dg10-4型，流速可控制在0.21μl/min-48ml/min，为整个系统提供驱动力。由于蠕动泵的流速可调，为整个实验的过程中提供变速条件，从而可观测不同的流速变化对放射性核素在岩柱上的吸附迁移所产生的影响。

所述吸附迁移岩柱装置c是整个装置的核心区域，包括压力室顶盖33、压力室底盖8、样件顶盖29、样件下座28、透水板11、第一快插接头14、第二快插接头21、样品岩体柱30、透明乳胶膜10、有机玻璃罩9、有机玻璃32、支架31、第一立柱12、第二立柱19、第一六角螺母7、第二六角螺母23、气体通入管17、气体通出管15、可调控伸缩杆20及调节杆22；压力室底盖8与样件下座28连接在一起，第一快插接头14镶嵌到样件下座28的内部，可调控伸缩杆20外连样件顶盖29、压力室顶盖33及第二立柱19，第二立柱19与可调控伸缩杆20以第二六角螺母23固定，可调控伸缩杆20内接调节杆22和第二快插接头21，压力室顶盖33和底盖8两者中间衔接第一立柱12和有机玻璃罩9，以第一六角螺母7加以固定，压力室顶盖33和底盖8内部镶嵌气体通入管17和气体通出管15，气体通入管17外接气压表13和气体瓶18，以气阀16控制气体的输送，气体通出管15外接气阀，控制气体的输出；供液管3外接压力传感器5和温度传感器6将合成地下水溶液2通过第一快插接头14、样件下座28和透水板11输送进入样品岩体柱30中，再流经调节杆22和第二快插接头21后流入自动收集流出液装置b中；所述的样品岩体柱30含有单裂隙；

整个吸附迁移岩柱装置c有两大主要特点：

特点1：样品岩体柱30的体积有一定的变动空间，其中岩柱的长度可设计范围为5-12cm，可通过第二立柱19、可调控伸缩杆20及调节杆22来实现；样品岩体柱30对应直径可设计范围为5-7cm，可通过调控支架31的高低和更换配套的样件下座28、样件顶盖29及透水板11来实现。这种在一定的范围内可调控岩柱体积的设计打破了一般固定体积岩柱设计的局限性，由于不同的场地或同一场地不同钻孔所采取的样品岩体柱体积30可能会存在一定的差异，后期在处理时因样品岩体柱体积不统一会对整个吸附迁移岩柱装置b造成一定的困扰，加工处理不当会造成样品岩体柱30破碎或密封不当漏液的现象，从而造成岩样损失或实验装置无法重复使用的问题。考虑到经济成本问题，这个可调控岩柱体积的设计很有必要。

特点2：整个装置对样品岩体柱30的密封处理措施到位，通过3个步骤来实现样品岩体柱不漏液这一目的。首先在单裂隙岩体柱30的侧面涂上一层1-3mm厚的环氧树脂，防止液体从岩体柱侧向流出；其次在外层套上一层厚度1mm的透明乳胶膜，起第二步隔水的效果；最后为了使密封效果更佳，通过控制气阀16将气体瓶18与气体通入管17衔接，从而将气体输送到整个吸附迁移柱装置c中，通过气压表13读数将整个装置气压达到2mpa。通过这3个步骤使单裂隙样品岩体柱30密封效果达到最佳，减少实验结果的误差。

自动收集流出液装置b包括流出液管24、流出液25、样品收集试管26及自动部分收集器27；自动部分收集器27为sbs-100型，可采用定时采样收集范围1s-200h，也可采用定滴采样范围1滴-9999滴，样品收集试管26是100支，每支最大容量12ml。自动收集流出液装置b自动定时将吸附迁移岩柱装置c流出的液体收集到样品收集试管26中，控制试管每收集5ml流出液后自动更换试管。

压力传感器5和温度传感器6可实时监测供液管3中合成地下水溶液2在流入吸附迁移岩柱装置c前的温度和压力，可通过实时记录提供两者数据，为后续观测到的放射性核素浓度的实验数据处理、分析或使用相关模型模拟核素在单裂隙岩柱中吸附迁移规律时提供一定的理论依据和基础数据支撑。

本发明的工作过程：

蠕动泵4通电转动，将供液管3中的合成地下水溶液2通过气压传感器5和温度传感器6带到吸附迁移岩柱装置c中，气体瓶18为整个吸附迁移岩柱装置c提供气压环境，液体流经快第一插接头14、样件下座28、透水板11进入样品岩体柱30中，再流经调节杆22和第二快插接头21后流入自动收集流出液装置b，待自动部分收集器27收集到的液体达到预想的浓度范围后，将蠕动泵4和自动部分收集器27断电，整个过程终止。

本发明中，根据不同国家建立深层地质处置库处置放射性核素时所选围岩种类不同，单裂隙样品岩体柱30可以为花岗岩(中国、瑞典、加拿大)、凝灰岩(美国)、盐岩(德国)等，根据实验所需进行选择。整个吸附迁移岩柱装置呈圆柱体，长21cm，直径14cm；外壳制作材料为不锈钢，包括压力室顶盖33、压力室底盖8、样件顶盖29、及样件下座28、第一立柱12，4个立柱19，第一六角螺母7和第二六角螺母23，可调控伸缩杆20、第一快插接头14、及第二快插接头21。其中压力室顶、底盖、样件顶盖及下座厚度均为2cm，第一立柱12长21cm，内径1cm；第二立柱19长9cm，内径0.5cm；若干个六角螺母7外径为1cm，内径与厚度均为0.5cm；可调控伸缩杆20长13cm，内径2cm；快插接头14或21长和外径均为1cm，内径0.25cm。装置内层结构包括有机玻璃32，支架31、调节杆22、透水板11、气体通入及通出管17、15。有机玻璃32外径9cm，内径7cm，厚度1cm；支架31的材质为有机玻璃，长12.5cm，高度随样品岩体柱30的直径增大而减小，范围在0-1cm；透水板11厚度0.3cm；调节杆22长度11cm，内径0.25cm。整个实验装置的供液管3及流出液管24的内径0.1cm；为了使放射性核素与样品岩体柱30的单裂隙界面充分的接触，蠕动泵4的流速可设置为0.3ml/h；自动分数收集器27每当收集样品试管26容量为5ml时自动转为下一个试管。

一种使用所述的岩体裂隙中放射性核素吸附迁移模拟装置的试验方法，该方法包括：

一、岩柱前处理及密封：样品岩体柱30根据实验需求进行选择，此处选择长10cm，直径5cm的标准花岗岩岩柱为例进行说明；为了让花岗岩岩芯中产生“单一裂隙”，使用“巴西劈裂法”对其进行单裂隙前处理，处理后对单一裂隙的花岗岩岩柱采取密封措施，先在单裂隙岩体柱30的侧面涂上一层1-3mm厚的环氧树脂，然后在其外层套上一层厚度1mm的透明乳胶膜10；

二、岩柱装置组装：整个吸附迁移岩柱装置c都是可拆卸重组的；将步骤一中初步密封处理的样品岩柱体30依次按照压力室底座8、第一快插接头14、透水板11、样品岩体柱30、有机玻璃32、支架31、第一立柱12、样件顶盖29、压力室顶盖33、调节杆22、可调控伸缩杆20、第二立柱19及第二快插接头21的顺序进行拼装；外部通过气体通入管17与气体瓶18连接，气体根据实验要求进行选择，此处选择通入氩气；第一快插接头14外接供液管3，由蠕动泵4将供液瓶1中的合成地下水溶液2导入第一快插接头14中，流速根据实验需求进行设定，这里初步设置为0.3ml/h，导入前在供液管3上配置一组压力传感器5和温度传感器6；

三、岩柱通气：为防止液体通入单裂隙样品岩体柱30时仍出现从岩柱侧面溢流的现象，通过控制气阀16将气体瓶18与气体通入管17连接，同时打开气体通出管15的气阀，从而将气体输送到整个吸附迁移柱装置c中，气体持续通入几分钟后关闭气体通出管15的气阀，继续通入气体，通过气压表13读数将整个装置气压控制在2mpa左右，观察气密性，若气压表13读数稳定在2mpa后关闭气阀16；

四、岩柱供水初始平衡：合成地下水溶液2按照实验需求进行选择，此处按中国西北某地区某钻孔600m深处的地下水离子成分配制合成；先测定配制合成的地下水溶液2中各离子初始浓度及ph；启动整个装置，设置蠕动泵4的流速为0.3ml/h，整个过程流速非常缓慢，进而可排出封闭在样品岩体柱30中的气泡，间隔一段时间观察样品收集试管26中流出液25的流量、各离子浓度及ph，从而计算合成地下水溶液2在整个样品岩体柱30中流动的真实流速及稳定性，该过程持续到流出液25的流量输出稳定且各离子浓度及ph值与初始测定结果一致为止，表明岩柱供水初始达到平衡状态；

五、吸附剂及示踪剂注入：根据实验需求不同，吸附剂和示踪剂可自主选择，遵循的原则就是吸附剂可与样品岩体柱30发生吸附作用，且能被测量仪器探测到反应前后的浓度变化；示踪剂几乎不与样品岩体柱30发生化学反应，且不属于合成地下水溶液中的成分，测量方式简单。此处吸附剂以放射性核素u为例，浓度选择依据实验室设置初始浓度一般比天然地下水溶液中该成分浓度高10-100倍的标准，设定铀的初始浓度为2.0*10^-5mol/l；示踪剂以溴离子为例，浓度设定为1.0*10^-2mol/l；配置两种类型的合成地下水溶液2为sgw1型和sgw2型，sgw1型为只含溴示踪剂的合成地下水；sgw2型为含放射性核素吸附剂和溴示踪剂的合成地下水；按照步骤四操作后，将步骤四中通入的合成地下水溶液2替换成sgw1型；该过程持续到样品收集试管26收集到的示踪剂溴离子浓度与初始溴离子一致为止，随后将sgw1型替换成sgw2型，该过程持续到样品收集试管26收集到的吸附剂铀的浓度达到初始铀浓度的90％为止；

六、观测、记录和测定实验数据：当步骤三通气结束后蠕动泵4启动便开始进行对实验数据的观测和记录，先定时记录压力传感器5和温度传感器6的实验数据，定时设置每支样品收集试管26收集5ml流出液25后自动转到下一个试管；自动部分收集器27的时间设定可根据渗流速度而定，渗流速度可以通过流出液25的流量计算得到，若流速较快，设置间隔时间相对取较小值，反之亦然。由于步骤五中合成地下水溶液sgw1型和sgw2型替换的时间依据流出液25中示踪剂和吸附剂的测定浓度而言，故需实时监测两者浓度；放射性核素的浓度由icp-oes仪器测定；示踪剂的浓度由阴离子色谱仪测定；通过观察吸附剂和示踪剂不同时间的浓度穿透曲线，可直观观测到吸附剂在样品岩体柱30上的吸附迁移变化规律；整个装置对于同一样品岩体柱30而言，为确保实验结果的可以性需同一组实验重复3次。