方钴矿基热电元件设备及其制备方法

文档序号:7261806阅读:286来源:国知局
方钴矿基热电元件设备及其制备方法
【专利摘要】本发明涉及方钴矿基热电元件设备及其制备方法,提供了一种方钴矿基热电元件设备,包括:由具有表面的方钴矿基材料形成的热电元件;以及偶联到所述热电元件的表面以用于将电载向所述热电元件或者从所述热电元件载电的至少一个电极,所述至少一个电极包括由至少两种金属形成的电极层,所述电极层覆盖所述热电元件的表面的至少一部分,并直接或间接与所述热电元件的表面的至少一部分连接,其中,所述电极层包括以下之一:(i)至少两种金属的合金;以及(ii)多层结构,其中各层包括所述至少两种金属之一。还提供了一种制备方钴矿基热电元件设备的方法。
【专利说明】方钴矿基热电元件设备及其制备方法

【技术领域】
[0001]本发明属于热电元器件【技术领域】,涉及一种方钴矿基热电元件设备及其制备方法,更具体地说,涉及一种方钴矿基热电元件的合金电极及其制备方法。

【背景技术】
[0002]热电发电是利用半导体热电转换材料将热能(温差)转化为电能的全静态直接发电方式,是符合环保的绿色能源技术,对于缓解和解决当前日益增长的能源压力和环境污染具有重大意义。热电发电系统具有结构紧凑、性能可靠、运行时无噪声、无磨损、无泄漏、移动性好并适用于低能量密度回收利用等特点,尤其适合于工业余热和汽车尾气废热等的回收利用。目前,关于低温制冷的碲化铋基热电制冷器件已经相当的成熟并且被广泛应用于商业生产,中高温发电用的热电材料如PbTe和SiGe等制备的元器件目前在欧美等发达国家也开始应用于空间领域,日本对发电用的氧化物热电材料及器件做了大量的研究。方钻矿基热电材料因其闻的热电性能及其其它诸如成本和可控制备技术等因素被认为是最有前途的中温发电材料,掺杂或填充的P型、η型的方钴矿基热电材料其热电优值(ΖΤ)都已经达到了 1.0 以上(Shi Xun; Yang J1ng; Salvador James R 等人,Multiple-FilledSkutterudites:High Thermoelectric Figure of Merit through Separately OptimizingElectrical and Thermal Transports (多填充的方钴矿:通过分开优化电和热传输的高热品质因数),JACS, 2011(133) 7837-7846;陈立东,刘睿恒,仇鹏飞,“一种高热电性能的p型复合方钴矿材料及其制备方法”,CN201010259433.0),但是其元器件的制备技术还很不完善,特别是电极、中间层与方钴矿基热电材料的连接问题,关键是要采用合适的制备技术来降低彼此热膨胀系数的失配和严重扩散反应的发生。
[0003]一般而言,热电元器件的电极选择主要遵循以下的原则:在使用温度范围内电极和相应的热电材料及其中间层无严重的相互扩散或者反应,从而保证热电材料自身性能不受影响;要有较高的电导率和热导率以降低能量损耗;使用温度范围内具有一定的抗氧化性以保证器件的可靠性和使用寿命;电极材料的热膨胀系数和相应的热电材料匹配以防止产生裂纹从而影响热电传输性能以及热稳定性。
[0004]低温热电器件由于使用温度不高,一般可以选用Cu和A1等作为电极,如专利文献JP10012935中Bi2Te3热电元件选用A1作为电极材料。但对于中高温热电元器件来说,由于温度范围跨度较大,且热电器件热端长期工作在高温条件下,热电材料与电极材料由于热膨胀系数的差异而极易在界面处产生裂纹,因此对中高温热电元器件电极的选择和连接工艺有着更高的要求。在专利文献JP11274580和JP2000100751中,PbTe和SiGe热电器件都是采用了 Cu电极。目前对于方钴矿基热电器件的研究尚处在实验室阶段,一些研究者对方钴矿基热电器件的电极也采用了金属Cu作为电极,如专利文献JP2004063585。而事实上Cu与CoSb3的热膨胀系数差异过大(373K时金属Cu和方钴矿材料热膨胀系数分别为lSXK^IT1和ΙΟΧΚ^Γ1),高温条件下使用时很容易造成电极材料与热电材料界面开裂。美国喷气动力试验室(Jet propuls1n Laboratory)曾在第20届Internat1nal Conference on Thermoelectrics (热电国际大会)报道过单对铺化钴基热电发电时采用 T 金属 Ti 作为电极(D.J.Yao, C.J.Kim, G.Chen, J.L.Liu, K.L.Wang, J.Snyder 和 J.P.Fleurial, "MEMS thermoelectric microcooler (MEMS 热电微冷却器)"Proceedings(会议录)ICT2001.20Internat1nal Conference on Thermoelectrics (Cat.N0.01TH8589),pp.401-404, 2001)。但是金属Ti作为电极的缺点是电导率和热导率相对较低,能耗较大,并且抗氧化性差,因此也不适合作为方钴矿基热电发电器件的电极材料。中国科学院上海硅酸盐研究所在方钴矿基热电器件的制备研究上做了大量的工作,特别针对电极材料的选择以及方钴矿基热电材料与电极材料的连接可靠性做了大量的研究。在专利文献CN1585145中,樊等采用金属Mo作为电极材料,以金属Ti作为界面层,用放电等离子体烧结(SPS)的方法实现了电极、中间层和热电材料的连接,但是由于Mo的热膨胀系数与方钴矿材料相差很大(373K时金属Mo和方钴矿材料热膨胀系数分别为5.4X 1-6IT1和10X KT6IT1),且Mo的电导率较低,Mo并不适合于作为方钴矿器件的电极材料;在专利文献CN101101955A和CN100552999C中,赵等采用合金材料Mo-W和Mo-Cu作为电极来替代单一金属Cu或者Mo电极,以金属Ti作为中间层材料,用SPS的方法实现了电极、中间层和热电材料的连接。但是使用SPS的方法来实现电极、中间层与热电材料的连接,成本高、操作复杂且不适宜批量生产,且过度致密化的电极层容易导致热电元件的高温端仍然易发生开
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[0005]因此,本领域迫切需要开发出一种工艺简单、可靠性好、制备成本低并适合规模化生产的方钴矿基热电元件的合金电极制备方法,以制得致密度低、降低了电极材料与界面层材料热膨胀系数的差异带来的负面影响、中间层Ti合金电接触性能良好、且电极及其热电元件的耐久性和抗热冲击性性能良好的合金电极。


【发明内容】

[0006]本发明提供了一种新颖的方钴矿基热电元件设备及其制备方法,从而解决了现有技术中存在的问题。本发明提供了一种由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)组成的合金电极,且采用一种成本低、操作简单、且利于大量生产的制备方法一喷涂的方法来实现电极材料、中间层与热电材料的良好结合。
[0007]本发明的目的在于提供一种用于方钴矿基热电兀器件的合金电极及其制备方法,即,本发明提供一种与方钴矿基热电材料热匹配良好的由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)组成的合金电极以及电极和方钴矿基热电元器件所用中间层Ti合金基底的连接工艺。本发明的工艺简单,制备出的方钴矿基热电元器件界面性能良好、界面可靠性高。
[0008]—方面,本发明提供了一种方钴矿基热电兀件设备,包括:
[0009]由具有表面的方钴矿基材料形成的热电元件;以及
[0010]偶联到所述热电元件的表面以用于将电载向所述热电元件或者从所述热电元件载电的至少一个电极,所述至少一个电极包括由至少两种金属形成的电极层,所述电极层覆盖所述热电元件的表面的至少一部分,并直接或间接与所述热电元件的表面的至少一部分连接,其中,所述电极层包括以下之一:(i)至少两种金属的合金;以及(ii)多层结构,其中各层包括所述至少两种金属之一。
[0011]在一个优选的实施方式中,所述至少两种金属选自:Cu、Mo、N1、T1、W、Co和Nb。
[0012]在另一个优选的实施方式中,所述至少两种金属是以下之一:(i) Cu和Mo ;以及
(ii)Ni 和 Mo。
[0013]在另一个优选的实施方式中,所述多层结构包括至少四个亚层,其中相邻的亚层是所述至少两种金属的不同情况。
[0014]在另一个优选的实施方式中,该设备满足以下至少一种性能:
[0015]所述电极层的总厚度是以下之一:(i ) 0.02-20.0mm ;(ii)0.05-10.0mm ;以及(iii ) 0.1-1.5mm ;以及
[0016]所述多层结构的各个亚层的厚度是以下之一:(i)0.01-2.0mm ; (ii)0.01-1.0mm ;以及(iii) 0.05-0.5mm。
[0017]在另一个优选的实施方式中,该设备还包括:
[0018]由钛或其合金形成的界面层,所述界面层覆盖所述热电元件的表面的至少一部分,并直接或间接与所述热电元件的表面的至少一部分连接,
[0019]其中,所述电极层覆盖所述界面层的至少一部分,并直接或间接与所述界面层的至少一部分连接。
[0020]在另一个优选的实施方式中,所述界面层直接与所述热电元件的方钴矿基材料的表面连接,所述界面层插在所述热电元件与电极层之间,并且所述电极层直接与所述界面层连接。
[0021]在另一个优选的实施方式中,所述钛合金含有钛和铝。
[0022]在另一个优选的实施方式中,所述界面层的总厚度是以下之一:(i) 0.001-lmm ;
(ii)0.005-0.5mm ;以及(iii) 0.01-0.1mm。
[0023]另一方面,本发明提供了一种制备方钴矿基热电元件设备的方法,该方法包括:
[0024]提供由具有至少一个表面的方钴矿基材料形成的热电元件;以及
[0025]将至少一个电极层直接或间接放置在所述热电元件的表面的至少一部分上,并覆盖所述热电元件的表面的至少一部分,其中,所述至少一个电极层由至少两种金属形成,使得所述电极层包括以下之一:(i)至少两种金属的合金;以及(ii)多层结构,其中各层包括所述至少两种金属之一。
[0026]在一个优选的实施方式中,将至少一个电极层放置在所述热电元件的表面上的步骤包括将所述电极层直接或间接喷涂在所述热电元件的表面上。
[0027]在另一个优选的实施方式中,将所述电极层直接或间接喷涂在所述热电元件的表面上的步骤包括以下之一:
[0028](i)将所述至少两种金属的一层或多层合金层直接或间接喷涂在所述热电元件的表面上;以及
[0029](ii)将所述至少两种金属的第一层直接或间接喷涂在所述热电元件的表面上,接着将所述至少两种金属的后续层喷涂在前面层之上,由此形成不同的亚层,使得相邻的亚层是所述至少两种金属的不同情况。
[0030]在另一个优选的实施方式中,所述至少两种金属选自:Cu、Mo、N1、T1、W、Cc^PNb。
[0031]在另一个优选的实施方式中,所述至少两种金属是以下之一:(i) Cu和Mo ;以及
(ii)Ni 和 Mo。
[0032]在另一个优选的实施方式中,该方法满足以下至少一种性能:
[0033]所述电极层的总厚度是以下之一:(i ) 0.02-20.0mm ; (i i ) 0.05-10.0mm ;以及(iii ) 0.1-1.5mm ;以及
[0034]所述多层结构的各个亚层的厚度是以下之一:(i)0.01-2.0mm;(ii)0.01-1.0mm ;以及(iii) 0.05-0.5mm。
[0035]在另一个优选的实施方式中,该方法还包括:将由钛或其合金形成的界面层放置在所述热电元件的表面的至少一部分上,并直接与所述热电元件的表面的至少一部分连接,使得所述界面层插在所述热电元件的表面与电极层之间,并使得所述电极层直接与所述界面层接触。
[0036]在另一个优选的实施方式中,该方法满足以下至少一种性能:
[0037]所述界面层由钛形成;
[0038]所述界面层由钛合金形成;以及
[0039]所述界面层由含有钛和铝的钛合金形成。
[0040]在另一个优选的实施方式中,所述界面层的总厚度是以下之一:(i) 0.0Ol-1mm ;
(ii)0.005-0.5mm ;以及(iii) 0.01-0.1mm。

【专利附图】

【附图说明】
[0041]图1为本发明提供的一种层叠的合金电极与中间层Ti合金基底连接的结构示意图,如图1所不,金属Cu层2置于中间层Ti合金I上,金属Mo层3置于金属Cu层2上,再上面依次设置金属Cu层和金属Mo层。
[0042]图2为实施例1制备的金属Cu和金属Mo层叠(Mo与基底接触)的合金电极与金属Ti合金基底的扫描电镜图。
[0043]图3为实施例1制备的金属Cu和金属Mo层叠(Mo与基底接触)的合金电极与金属Ti合金基底界面的接触电阻变化关系示意图。
[0044]图4为实施例1制备的金属Cu和金属Mo层叠(Mo与基底接触)的合金电极与金属Ti合金基底在550°C -OV经10次热震后的扫描电镜图。
[0045]图5为实施例2制备的金属Cu和金属Mo层叠(Cu与基底接触)的合金电极与金属Ti合金基底的扫描电镜图。
[0046]图6为实施例2制备的金属Cu和金属Mo层叠(Cu与基底接触)的合金电极与金属Ti合金基底界面的接触电阻变化关系示意图。
[0047]图7为实施例2制备的金属Cu和金属Mo层叠(Cu与基底接触)的合金电极与金属Ti合金基底在550°C -OV经10次热震后的扫描电镜图。
[0048]图8为实施例3制备的金属Cu和金属Mo均匀混合而成的合金电极与中间层Ti合金基底结合的扫描电镜图。
[0049]图9为实施例3制备的金属Cu和金属Mo均匀混合而成的合金电极与中间层Ti合金界面的接触电阻变化关系示意图。
[0050]图10为实施例3制备的金属Cu和金属Mo均匀混合而成的合金电极与基底经10次热震后的扫描电镜图。

【具体实施方式】
[0051]本发明的发明人经过了广泛而深入的研究后发现,由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)组成合金电极,以方钴矿基热电元件的中间层Ti合金作为基底,利用喷涂的方法实现所述至少两种金属与中间层Ti合金基底的连接,可以得到与中间层Ti合金基底结合良好,界面电阻低,界面处未见有裂纹和明显的扩散现象存在,能够经受长时间的热震试验和老化试验的方钴矿基热电元件的合金电极。基于上述发现,本发明得以完成。
[0052]本发明的技术构思如下:
[0053]选用至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)作为合金电极材料,采用喷涂的方法来实现合金电极和方钴矿基热电元器件所用中间层Ti合金基底的连接。
[0054]在本发明中,所述合金电极材料的结构形式可以为至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)层叠而成,也可以为至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)均勻混合而成。
[0055]在本发明中,所采用的喷涂方法为电弧喷涂、火焰喷涂或等离子喷涂。优选为电弧喷涂的方法。
[0056]在本发明中,所述由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)层叠而成的合金电极,其总的厚度为0.02-20.0mm,优选为0.05-10.0mm,更优选为0.1-1.5mm。
[0057]在本发明中,所述由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo )层叠而成的合金电极,其每层的厚度为0.01-2.0mm,优选为0.01-1.0mm,更优选为0.05-0.5mm。
[0058]在本发明中,所述由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo )层叠而成的合金电极,可以是金属Cu和金属Mo各为一层,可以是各为两层,也可以是各为N (N>2)层。
[0059]在本发明中,所述由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)层叠而成的合金电极,可以是金属Cu作为合金电极第一层与基底连接,也可以是金属Mo作为合金电极第一层与基底连接。
[0060]在本发明中,所述由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)均勻混合而成的合金电极,其Cu与Mo的比例是可以调控的。
[0061]在本发明中,所述由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)均勻混合而成的合金电极,Cu:Mo 为 100:1 至 1:100,优选为 10:1 至 1:10。
[0062]在本发明中,所述的中间层Ti合金基底,可以是纯的金属Ti,也可以是Ti和其他金属形成的合金。
[0063]在本发明中,所述由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)组成的合金电极的制备方法包括如下步骤:称取一定量的金属Ti粉,装入石墨模具中,然后在真空中进行热压烧结,得到致密的金属Ti块体;再以烧结所得的金属Ti作为基底,利用喷涂的方法制备由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)层叠而成或者是由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)均匀混合而成的合金电极。
[0064]本发明的主要优点在于:
[0065]与现有技术相比,本发明提供的采用喷涂的方法制备的由至少两种金属(优选金属Cu和金属Mo)组成的合金电极,其致密度较市场购买的Mo-Cu片以及烧结所得的Mo-Cu合金略低,在不影响其合金电极本身电性能以及界面电性能的前提下,降低了电极材料与界面层材料热膨胀系数的差异带来的负面影响。本发明制得了与中间层Ti合金电接触性能良好的合金电极,电极及其热电元件的耐久性和抗热冲击性性能良好。本发明提供的方钴矿基热电元件的合金电极与中间层Ti合金基底结合良好,界面电阻低。界面处未见有裂纹和明显的扩散现象存在,能够经受长时间的热震试验和老化试验。另外,本发明的制备方法还具有工艺简单、可靠性好、制备成本低和适合规模化生产等优点。
[0066]实施例
[0067]下面结合具体的实施例进一步阐述本发明。但是,应该明白,这些实施例仅用于说明本发明而不构成对本发明范围的限制。下列实施例中未注明具体条件的试验方法,通常按照常规条件,或按照制造厂商所建议的条件。除非另有说明,所有的百分比和份数按重量计。
[0068]实施例1
[0069]Ti合金基底的制备:称取约1.8g金属Ti粉装入直径为1mm的石墨模具中,然后在真空下进行放电等离子体烧结:真空度为10Pa,烧结压力为60MPa,升温速率为100°C /min,烧结温度为600°C,保温时间为8min ;最后随炉冷却到室温,得到所需的中间层Ti合金基底。
[0070]合金电极的制备:首先将上述制得的Ti合金基底固定在电弧喷涂样品台上的夹具上,按照优化好的喷涂金属Mo的工艺参数(喷涂电流180A,电压35V,雾化气压60_50psi )进行喷涂,得到厚度约为100 μ m的金属Mo层,再按照优化好的喷涂金属Cu的工艺参数(喷涂电流160A,电压28V,雾化气压50-40psi)进行喷涂,得到厚度约为250 μ m的金属Cu层,循环3次,即得到了本发明所述的金属Cu和金属Mo层叠而成的合金电极,其结构示意图如图1所示。最后进行热震实验,热震实验进行条件为:将制备好的合金电极样品装入石英管,封管后置于温度为550°C的马弗炉中保温十分钟,再取出放入冰水中急冷,如此循环10次。
[0071]图2为本实施例制备的金属Cu和金属Mo层叠(Mo与基底接触)而成的合金电极与中间层Ti合金基底结合的扫描电镜图。由图2可见:本实施例制备的合金电极层与层之间结合良好,而且与基底之间保持良好的接触。
[0072]采用四端电极法对界面电阻进行测量,图3为本实施例制备的金属Cu和金属Mo层叠(Mo与基底接触)而成的合金电极与中间层Ti合金界面的接触电阻变化关系示意图。由图3可见,各界面的界面电阻在10-30μ Ω之间,与总体电阻相比,几乎可以忽略不计。
[0073]图4为本实施例制备的金属Cu和金属Mo层叠(Mo与基底接触)而成的合金电极与中间层Ti合金基底经10次热震后的扫描电镜图。由图4可见,经过在550°C的温度下热震10次,合金电极与中间层Ti合金基底界面结合良好,未见有裂纹存在,且在界面处也没有观察到扩散现象存在。
[0074]实施例2
[0075]中间层Ti合金基底的制备按照实施例1所述进行。
[0076]合金电极的制备:首先将上述制得的基底固定在电弧喷涂样品台上的夹具上,按照优化好的喷涂金属Cu的工艺参数(喷涂电流160A,电压28V,雾化气压50-40psi)进行喷涂,得到厚度约为250 μ m的金属Cu层,再按照优化好的喷涂金属Mo的工艺参数(喷涂电流180A,电压35V,雾化气压60-50psi)进行喷涂,得到厚度约为100 μ m的金属Mo层,这样循环3次,即得到了本发明所述的金属Cu和金属Mo层叠而成的合金电极。最后进行热震实验,热震实验条件与实施例1所述相同。
[0077]图5为本实施例制备的金属Cu和金属Mo层叠(Cu与基底接触)而成的合金电极与中间层Ti合金基底结合的扫描电镜图。由图5可见,本实施例制备的合金电极层与层之间结合良好,而且与基底之间保持良好的接触。
[0078]采用四端电极法对界面电阻进行测量,图6为本实施例制备的金属Cu和金属Mo层叠(Cu与基底接触)而成的合金电极与中间层Ti合金界面的接触电阻变化关系示意图。由图6可见,各界面的界面电阻在10-30μ Ω之间,与总体电阻相比,几乎可以忽略不计。
[0079]图7为实施例2制备的金属Cu和金属Mo层叠(Cu与基底接触)而成的合金电极与基底经10次热震后的扫描电镜图。由图7可见,经过在550°C的温度下热震10次,合金电极与中间层Ti合金基底界面结合良好,未见有裂纹存在,且在界面处也没有观察到扩散现象存在。
[0080]实施例3
[0081]中间层Ti合金基底的制备按照实施例1所述进行。
[0082]合金电极的制备:首先将上述制得的基底固定在电弧喷涂样品台上的夹具上,按照优化好的喷涂工艺参数(喷涂电流180A,电压30V,雾化气压50-40psi)进行喷涂,得到厚度约为500 μ m的金属Mo-金属Cu均匀混合层,即得到了本发明所述的金属Cu和金属Mo均匀混合而成的合金电极。最后进行热震实验,热震实验条件与实施例1所述相同。
[0083]图8为本实施例制备的金属Cu和金属Mo均匀混合而成的合金电极与中间层Ti合金基底结合的扫描电镜图。由图8可见,本实施例制备的合金电极层与层之间结合良好,而且与基底之间保持良好的接触。
[0084]采用四端电极法对界面电阻进行测量,图9为本实施例制备的金属Cu和金属Mo均匀混合而成的合金电极与中间层Ti合金界面的接触电阻变化关系示意图。由图9可见,界面电阻约在10 μ Ω,与总体电阻相比,几乎可以忽略不计。
[0085]图10为本实施例制备的金属Cu和金属Mo均匀混合而成的合金电极与基底经10次热震后的扫描电镜图。由图10可见,经过在550°C的温度下热震10次,合金电极与中间层Ti合金基底界面结合良好,未见有裂纹存在,且在界面处也没有观察到扩散现象存在。
[0086]在本发明提及的所有文献都在本申请中引用作为参考,就如同每一篇文献被单独引用作为参考那样。此外应理解,在阅读了本发明的上述讲授内容之后,本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改,这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。
【权利要求】
1.一种方钴矿基热电兀件设备,包括: 由具有表面的方钻矿基材料形成的热电兀件;以及 偶联到所述热电元件的表面以用于将电载向所述热电元件或者从所述热电元件载电的至少一个电极,所述至少一个电极包括由至少两种金属形成的电极层,所述电极层覆盖所述热电元件的表面的至少一部分,并直接或间接与所述热电元件的表面的至少一部分连接,其中,所述电极层包括以下之一:(i)至少两种金属的合金;以及(ii)多层结构,其中各层包括所述至少两种金属之一。
2.如权利要求1所述的设备,其特征在于,所述至少两种金属选自:Cu、Mo、N1、T1、W、Co 和 Nb。
3.如权利要求1所述的设备,其特征在于,所述至少两种金属是以下之一:(i)Cu和Mo ;以及(ii) Ni 和 Mo。
4.如权利要求1所述的设备,其特征在于,所述多层结构包括至少四个亚层,其中相邻的亚层是所述至少两种金属的不同情况。
5.如权利要求1所述的设备,其特征在于,该设备满足以下至少一种性能: 所述电极层的总厚度是以下之一:(i) 0.02-20.0mm;(ii)0.05-10.0mm;以及(iii).0.1-1.5mm ;以及 所述多层结构的各个亚层的厚度是以下之一:(i)0.01-2.0mm ; (ii)0.01-1.0mm ;以及(iii) 0.05-0.Smnin
6.如权利要求1所述的设备,其特征在于,该设备还包括: 由钛或其合金形成的界面层,所述界面层覆盖所述热电元件的表面的至少一部分,并直接或间接与所述热电元件的表面的至少一部分连接, 其中,所述电极层覆盖所述界面层的至少一部分,并直接或间接与所述界面层的至少一部分连接。
7.如权利要求6所述的设备,其特征在于,所述界面层直接与所述热电元件的方钴矿基材料的表面连接,所述界面层插在所述热电元件与电极层之间,并且所述电极层直接与所述界面层连接。
8.如权利要求6所述的设备,其特征在于,所述钛合金含有钛和铝。
9.如权利要求6所述的设备,其特征在于,所述界面层的总厚度是以下之一:(i).0.001-lmm ; (ii) 0.005-0.5mm ;以及(iii) 0.01-0.1mm。
10.一种制备方钴矿基热电元件设备的方法,该方法包括: 提供由具有至少一个表面的方钻矿基材料形成的热电兀件;以及 将至少一个电极层直接或间接放置在所述热电元件的表面的至少一部分上,并覆盖所述热电元件的表面的至少一部分,其中,所述至少一个电极层由至少两种金属形成,使得所述电极层包括以下之一:(i)至少两种金属的合金;以及(ii)多层结构,其中各层包括所述至少两种金属之一。
11.如权利要求10所述的方法,其特征在于,将至少一个电极层放置在所述热电元件的表面上的步骤包括将所述电极层直接或间接喷涂在所述热电元件的表面上。
12.如权利要求11所述的方法,其特征在于,将所述电极层直接或间接喷涂在所述热电元件的表面上的步骤包括以下之一: (i)将所述至少两种金属的一层或多层合金层直接或间接喷涂在所述热电元件的表面上;以及 (ii)将所述至少两种金属的第一层直接或间接喷涂在所述热电元件的表面上,接着将所述至少两种金属的后续层喷涂在前面层之上,由此形成不同的亚层,使得相邻的亚层是所述至少两种金属的不同情况。
13.如权利要求10所述的方法,其特征在于,所述至少两种金属选自:Cu、Mo、N1、T1、W、Co 和 Nb。
14.如权利要求10所述的方法,其特征在于,所述至少两种金属是以下之一:(i)Cu和Mo ;以及(ii)Ni 和 Mo。
15.如权利要求10所述的方法,其特征在于,该方法满足以下至少一种性能: 所述电极层的总厚度是以下之一:(i) 0.02-20.0mm ;(ii)0.05-10.0mm;以及(iii).0.1-1.5mm ;以及 所述多层结构的各个亚层的厚度是以下之一:(i)0.01-2.0mm ; (ii)0.01-1.0mm ;以及(iii) 0.05-0.Smnin
16.如权利要求10所述的方法,其特征在于,该方法还包括:将由钛或其合金形成的界面层放置在所述热电元件的表面的至少一部分上,并直接与所述热电元件的表面的至少一部分连接,使得所述界面层插在所述热电元件的表面与电极层之间,并使得所述电极层直接与所述界面层接触。
17.如权利要求16所述的方法,其特征在于,该方法满足以下至少一种性能: 所述界面层由钛形成; 所述界面层由钛合金形成;以及 所述界面层由含有钛和铝的钛合金形成。
18.如权利要求16所述的方法,其特征在于,所述界面层的总厚度是以下之一:(i).0.001-lmm ; (ii) 0.005-0.5mm ;以及(iii) 0.01-0.1mm。
【文档编号】H01L35/02GK104347788SQ201310338239
【公开日】2015年2月11日 申请日期:2013年8月5日 优先权日:2013年8月5日
【发明者】陈立东, 李菲, 黄向阳, 顾明, 李小亚, 夏绪贵, 唐云山, 何琳, 庄承刚 申请人:中国科学院上海硅酸盐研究所, 康宁股份有限公司
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