用于检测X射线的高分辨率光阀检测器的制作方法

相关申请

本申请要求于2018年11月5日提交的美国临时申请号62/755,807在35usc119(e)下的优先权，通过引用将其全文合并于此。

背景技术：

x射线显微镜和其他应用需要用高空间分辨率和高效率检测x射线光子(＜500kev)。

一些当前的x射线显微镜利用薄闪烁体检测器经由光学显微镜光学耦合到电荷耦合器件(ccd)或互补金属氧化物半导体(cmos)相机。这种设置能够实现高分辨率成像。

技术实现要素：

然而，闪烁体-光学显微镜-相机检测系统中的光学耦合不是完美的。由于光学显微镜中有限的物体na和光损失，光收集效率是有限的。这导致了x射线检测(所谓的量子池)的检测量子效率(dqe)的降低，并且直接结果是成像通量的降低。

本发明涉及用于检测x射线或高能量带电粒子束的检测系统，该检测系统利用高带隙、直接转换检测材料。x射线的信号，例如，投影被记录在空间光调制器(诸如液晶(lc)光阀等)中。然后通过光学显微镜的外部光源照射光阀。这种配置将减轻在当前闪烁体-光学显微镜-相机检测系统上的光学系统中的光损失。

此外，光学显微镜的成像相机不需要是高端、昂贵的冷却相机。因此，所提出的检测系统可以是更低的成本。

本检测系统采用具有由高带隙直接转换x射线检测光导体层和空间光调制器(诸如液晶(lc)光阀等)构成的夹层结构的光导x射线检测器。在操作过程中，lc光阀的lc膜暴露在电场中。然后x射线光子将在光导体层中产生电子空穴对，并因此局部地改变电场。该局部场将在相邻lc膜中产生液晶的局部重新定向。例如，这可以通过偏振光光学显微镜来检测。

通常，根据一个方面，本发明的特征在于一种用于x射线或带电粒子束分析系统的检测系统。该检测系统包括光导检测器和用于读出光导检测器的光学显微镜。

在当前实施例中，光导检测器包括液晶电光光调制器和光导检测器层。该光导检测器层优选地包括高z元素，诸如铋、铅、铊、汞、碲、锑或锡等。

光学显微镜优选地是在传输或反射中读出光导x射线检测器的偏振光显微镜。

通常，根据另一方面，本发明的特征在于一种用于成像系统的检测系统，其包括光导检测器和用于读出光导检测器的光学显微镜。

该系统可以是x射线显微镜系统或宏观x射线成像系统。

在其他情况中，光导检测器检测诸如带电粒子束的带电粒子等的粒子。

光学显微镜可以在传输或反射中读出光导检测器。

通常，根据另一方面，本发明的特征在于一种分析系统，该分析系统包括用于生成光束的源、用于保持和旋转光束中的物体的载物台系统以及包括光导检测器和用于读出光导检测器的光学显微镜的检测系统。

现在将参考附图更具体地描述并且在任何权利要求中指出的本发明的以上和其他特征(包括构造和部件组合的各种新颖细节)以及其他优点。将理解的是，体现本发明的特定方法和装置以说明的方式示出并且不作为对本发明的限制。在不脱离本发明的范围的情况下，本发明的原理和特征可以在各种许多的实施例中采用。

附图说明

在附图中，贯穿不同的视图，附图标记指代相同的部分。附图不一定是按比例的；而是将重点放在展示本发明的原理上。在附图中：

图1是形成根据本发明的x射线图像增强器的一部分的光导x射线检测器的侧视截面图；

图2是图1的光导x射线检测器的等效电路的示意图；

图3a和图3b示出了采用偏振光光学显微镜配置的分别以反射和透射操作的两个x射线检测系统；

图4示出了不同光导体厚度的电荷扩散长度；以及

图5是可应用本发明的x射线显微镜的示意图。

具体实施方式

现在将参照附图在下文中更全面地描述本发明，其中示出了本发明的说明性实施例。然而，本发明可以以许多不同的形式来实施，并且不应被解释为限于本文阐述的实施例；相反，提供这些实施例使得本公开将是全面且完整的，并且将向本领域技术人员全面地传达本发明的范围。

如本文所使用的，术语“和/或”包括一个或更多个相关联的列出项的任何和所有组合。此外，单数形式和冠词“一个(a)”、“一个(an)”和“该(the)”旨在也包括复数形式，除非另有明确说明。将进一步理解，当在本说明书中使用时，术语：包括(includes)、包括(comprises)、包括(including)和/或包括(comprising)指定存在所陈述的特征、整体、步骤、操作、元件和/或部件，但不排除存在或添加一个或更多个其他特征、整体、步骤、操作、元件、部件和/或他们的组。进一步，将理解的是，当元件(包括部件或子系统)被称为和/或示出为连接或耦接到另一个元件时，其可以直接连接或耦接到另一个元件或者可能存在的中间元件。

除非另外定义，本文使用的所有术语(包括技术术语和科学术语)具有与本发明所属领域的普通技术人员通常理解的含义相同的含义。将进一步理解，术语(诸如在常用字典中定义的那些等)应被解释为具有与它们在相关领域的上下文中的含义一致的含义，并且将不会以理想化或过于正式的意义进行解释，除非本文明确如此定义。

图1示出了光导x射线检测器12的基本设置。其包括电光空间光调制器，诸如设置在光导检测器60一侧的lc电光光调制器62等。

光导检测器60包括透明的、导电的铟锡氧化锡(ito)电极72，该铟锡氧化锡(ito)电极72沉积在具有约5至1000μm范围内的厚度的光导体层74上。

电光光调制器62为液晶(lc)单元80的形式。液晶单元80包括一对对准层82和84。对准层82可使用旋涂技术沉积在光导体层74上。间隔件86作用于聚酰亚胺对准层之间，以保持聚酰亚胺对准层82与84之间的均匀间隔，从而限定lc空腔88。

掺杂的向列型液晶材料90填充lc空腔88，并且可以通过真空填充技术引入，以避免在液晶材料中形成气泡。ito电极92覆盖对准层84，而玻璃基板94覆盖ito电极92。ito电极92和玻璃基板94悬于光导检测器层60上，以便在ito电极92和72之间分别连接电位源v(偏置)。

lc单元80以类似于自支撑lc单元的方式构造，除了lc单元由与一对玻璃基板相对的玻璃基板和光导体层74限定。

环氧树脂96作用于ito电极92与72之间，以填充由空气间隔的ito电极之间的区域，并且当跨越ito电极放置电位时抑制lc单元80的击穿。环氧树脂98还密封电光光调制器58，以抑制形成光导x射线检测器12的层的分离。

在过去，大多数使用非晶硒(a-se)作为光导体层74。

相反，在优选实施例中，光导体层74由具有高带隙和高电阻率两者的材料制成。高带隙光导体的优点在于它们通常在高压偏置下产生小得多的漏电流。这在降低检测器噪声中是重要的。此外，还可以简化并稳定lc光阀的性能。它还简化了检测器系统的分析和建模。

在本发明的一个实施例中，光导体层74是单晶硅酸铋bi12sio20(bso)或(化学上类似的)晶体锗酸铋bi12geo20(bgo)或钛酸铋bi12tio20(bto)。

在其他实施例中，光导体层74的高带隙材料是铅基高带隙钙钛矿材料，诸如甲铵氯铅酸盐(mapbx3，x＝i、br和ci)、甲脒氯铅酸盐(fapbx3)和铯氯铅酸盐(cspbx3)等。

在其他实施例中，光导体层74的高带隙材料是mercourig.kanatzidis、ioannisandroulakis、simonjohnsen、sebastianc.peter。在用于检测x射线和伽马射线辐射的方法和成分中描述的材料中的一种，参见美国专利号8,519,347，该专利通过引用并入本文。

bso可以从放射性同位素照射产生可检测信号(其通常产生比x射线管低得多的x射线光子通量)已经在以下文献中示出：taol,daghigianhm、levincs,studyofmaterialpropertiesimportantforanopticalpropertymodulation-basedradiationdetectionmethodforpositronemissiontomography(对用于正电子发射断层成像的基于光学特性调制的辐射线检测方法的重要材料特性的研究)，jmedimaging(医学成像杂志)(bellingham)，2017，4(1)：011010。然而，我们认为他们的检测信号的方法作为区域检测器是不可行的和/或不实际的。相反，我们相信x射线光阀配置将提供可行且实用的解决方案来提取由bso晶体生成的具有高空间分辨率的信号。应注意的是，具有bso晶体的光阀装置已经在以下文献中提出：aubourgp、huignardj-p、harengm、mullenr，liquidcrystallightvalveusingbulkmonocrystallinebi12sio20asthephotoconductivematerial(使用单晶bi12sio20作为光导材料的液晶光阀)，appliedoptics(应用光学)，1982；21(20)：3706-3712以及bortolozzou、residoris、huignardj-p，adaptiveholographyinliquidcrystallight-valves(液晶光阀中的自适应全息术)，材料，2012；5(9)：1546。然而，这些光阀装置仅用作光调制器而不用作x射线检测器。

选择这些光导体具有若干益处。它们全部包含高z材料(例如，对于铋而言z＝83，对于铅而言z＝82)。这将增强x射线吸收，因为光电横截面(吸收功率)与z⁴近似成比例，并且光电相互作用在我们的x射线能量范围(其为几kev到几百kev的x射线)中占主导，并且优于其他类型(如康普顿散射)的相互作用。此外，这些高z材料通常具有比低z材料(如a-se)更高的密度。然而，与z差值相比，这将具有相对较小的影响。

用于光导体层74的高带隙材料的一些其他示例是：h.chen、j.-s.kim、f.jin和s.trivedi的美国专利申请公开号2016/0216384、“detectionofnuclearradiationviamercuroushalides”(“通过卤化汞检测核辐射”)中的znte、znse、hgs、tlbr、hgi2和卤化汞材料，诸如hg2i2、hg2br2和hg2cl2等。

图2示出了x射线光阀检测器系统的有效电路。如可以看到的，光导检测器层60可以由全部并联连接的电容器cp与多个电流和电荷源表示。lc单元80可由全部并联连接的电容器clc、电阻器rlc和电流源表示。

通过适当选择lc电导率(不太小并且不太大，但大于光导体的电导率)，在没有x射线辐射的稳态下，lc单元上的电压降是低的或接近于0，因为其比光导体薄并且电导率更高。

选择lc电导率的另一个重要方面是设置装置的电荷弛豫时间。光导体层74中的电荷的漂移时间为取决于光导体层的材料和偏置电压(v(偏置))的纳秒至微秒的量级。这通常比连续图像帧τf之间的间隔短得多。在电荷漂移到lc单元80之后，它们将相对缓慢地耗散，并且这个耗散时间主要由lc单元80的电荷弛豫时间决定。lc层弛豫时间是(εr和σ分别是lc介电常数和电导率)。

在正常操作中，τf应至少比τc长几倍，以确保来自前一帧的电荷不会强烈影响下一帧。基本上，lc单元80用作为此目的的电荷复位电阻器和电容器。

通常，对于快速成像，τf小于1毫秒(msec)，并且对于慢速成像，τf可以大于秒。此外，通过掺杂lc单元80以增加其电导率来控制τc。

通常，结晶光导体优于非晶材料(如a-se)。结晶材料的优点在于它们通常具有更好的材料特性(更高的电迁移率、更少的电荷俘获等)。并且非晶材料的主要优点在于它可以以廉价的方式进行大面积制造。然而，对于在此描述的高分辨率检测器，这些检测器通常具有小的面积，因此，这个优点在此对于本系统不是非常重要的。

在过去，对于lc间隔件，一些已经使用了微棒间隔件(如在lcd显示器行业中所使用的)，但是这样的间隔件适合于较低分辨率和大面积lc光阀应用。

所提出的x射线检测系统旨在用于高分辨率、小区域lc光阀应用。这样，这些微棒/微球将是可见的。因此，一些实施例在lc空腔88的边缘处使用边沿间隔件86。优选地，间隔件86的厚度以及由此而来的lc空腔88的厚度为10μm或更小(用于高空间分辨率和大动态剂量范围)。为了获得最好的分辨率，该厚度为1pm或更少。这些间隔件86优选地在沉积对准层84和导电层92之前或之后沉积或以其他方式制造在图1中的基板94上。

偏振反射光显微镜是适合用于检查含有在反射和/或光传播过程期间改变偏振状态的结构的表面的技术。例如，使用这种方法可以容易地检查矿石样品中的结构晶粒以及许多金属合金和薄膜，以及lc膜。照射波前在将光引导到物镜中的分束器之前遇到放置在垂直照明器中的偏振器。线性偏振光波聚焦在试样/反射镜表面上并反射回到物镜中。在作为平行波前束离开物镜孔径之后，光然后被投射到相对于偏振器以90度定向的第二偏振器(分析器)上。仅已去偏振的波前能够穿过分析器到达管透镜。

图3a和图3b示出了两种可能的基于偏振光光学显微镜的x射线检测系统100。

更详细地，每个x射线检测系统100通常包括光导x射线检测器12和偏振光光学显微镜102。光导x射线检测器12在其调制器62中表现出x射线102的x射线投影。然后，偏振光光学显微镜102通过用偏振光询问调制器62来读出该投影。

在图3a中，入射x射线或带电粒子束102在光导检测器60的光导体层74中被接收。所产生的电荷在光导检测器12的调制器62中形成图像。

同时，外部光源130产生光。外部光源的示例包括发光二极管(led)、激光二极管和过滤的白炽灯。光在偏振器114中偏振，并且然后被50/50分束器112反射。光由物镜透镜113聚焦到调制器62上。记录在调制器62中的图像显现在lc单元80的偏振旋转中。该光由光导体层74和调制器62之间的反射层110反射。该反射层可以是二向色的薄膜反射镜。在其他情况下，光导体层74可能反射来自外部源130的光的波长，使得反射层110是不必要的。

反射光的一部分穿过分束器112到达用作分析器的第二偏振器118。管透镜116在相机110上形成图像。

在图3b中，外部光源130和分束器112在光导检测器12的上游。然后，外部光透射通过光导检测器12。

图3b中所示的传输形式相对简单，但防止检测器100接近x射线或带电粒子束源。在图3a所示的反射模式中，额外的电介质反射镜110被放置在光导检测器层60上。该电介质反射镜110将检测光反射回到光学显微镜系统中以检测lc层中的偏振变化。电介质反射镜的性质不应干扰装置中的电荷传输。为此，不需要金属反射镜。

在图3b中的传输模式的可替代设置中，分析器可以放置在支撑透明电极的玻璃基板之后(或与玻璃基板组合以制造具有透明电极的薄分析器)。这在光进入光学显微镜之前将lc层中的偏振变化直接转换成光强度变化。这种可替代方案的优点在于昂贵的并且难以获得的高na偏振物镜可以被普通的高na物镜替换。

示例图中的透镜不限于显微镜物镜。

实现高分辨率成像和高检测效率的一个重要方面是识别并匹配检测过程中的各种因素的方法。随着检测过程的传播，影响系统分辨率的主要因素是：

-光导体材料中的光电子范围。在x射线光子被吸收之后，产生一个或多个光电子并且它们经历电离过程并且它们的能量沿着该路径沉积。期望具有短电子范围，并且该范围主要由光子电子能量、光导体性能(如密度)和其他因素决定。高密度和高z材料将产生更短的电子范围。

-在沿着光电子路径产生电子空穴对之后，它们将经历在偏置场下的漂移以及由于热激发而造成的扩散。在电极中的一个附近产生并且由相对电极收集的点电荷云沿着2d电极平面生长至尺寸其中kbt是热能，d是光导体厚度，e＝1.602×10^-19c是电子电荷，以及e是偏置电场。图4示出了2v/μm的场的不同光导体厚度的电荷扩散长度。在较高偏置场下的薄光导体将具有较少的时间来扩散并且扩散长度较短。但是，薄光导体会阻止较少的x射线光子，因此会降低检测效率。

-液晶层也将影响检测分辨率。一个方面是在lc层上扩展的电场，并且其在以下文献中被讨论：macdougallrd、koprinarovi、rowlandsja，thex-raylightvalve:alow-cost,digitalradiographicimagingsystem—spatialresolution(x射线光阀：低成本的数字放射线成像系统-空间分辨率)，medicalphysics(医学物理学)，2008；35(9)：4216-4227。另一个方面是由于液晶是弹性液体并且在一个位置处的指向矢场中的畸变将扩散开的事实而引起的液晶指向矢扩散。可以表明，这两种效应的长度尺度都是单元厚度的量级。因此，小于1微米的薄lc层将有助于提高检测器分辨率；然而，检测器将对累积电荷的变化较不敏感，并且可能难以制造非常薄的lc单元。

-光学检测分辨率主要由显微镜物镜的性能参数来确定。在这些参数中，最重要的一个参数是数值孔径(na)，并且这类似于显微镜的其他情况。然而，因为较高的na物镜将具有小得多的聚焦深度，所以需要匹配的lc层厚度。这意味着对于最高分辨率成像，lc层将是薄的。

-需要具有匹配像素尺寸的光学相机(ccd或cmos)以确保分辨率不会由于相机的像素尺寸而恶化。然而，我们目前的基于闪烁体的x射线显微镜系统所要求的高量子效率总体上是不需要的，因为外部光源可以提供足够的光。

-对于高x射线阻止能力应用(厚光导体)，限制因子通常是电荷扩散。对于当光导体制造得足够薄时的高分辨率成像应用，如果lc单元可制造得足够薄并且lc单元灵敏度足够，则限制因子通常是光学分辨率。如果由于技术限制或lc灵敏度要求lc单元必须具有一定的厚度，那么lc厚度可能是限制因素。

对于上下文，图5是x射线检测系统100可应用于的x射线ct显微镜系统200的示意图。

然而，本发明可应用于带电粒子分析系统和非显微镜系统。

显微镜200通常包括x射线成像系统以及载物台系统210，该x射线成像系统具有：x射线源系统202和载物台系统210，该x射线源系统202生成多色或可能单色x射线束102，载物台系统210具有物体保持器212，该物体保持器212用于保持物体214并将其定位成使得能够在固定束102中扫描物体214。x射线检测系统100在光束102已通过物体214被调制之后检测光束102。底座(诸如平台或光学台207等)为显微镜200提供稳定的基座。

一般而言，载物台系统210具有定位及旋转光束102中的物体214的能力。因此，载物台系统210将通常包括精密3轴载台250，该3轴载台250非常精确地但在相对小的行进范围上沿着x、y和z轴平移和定位物体。这允许物体214的关注区域位于光束102内。3载台载台250安装在θ(theta)载台252上，该θ载台252使物体214在光束中围绕y轴旋转。θ载台252又安装在底座107上。

在一些实施例中，源系统102将典型地是同步加速器x射线辐射源或可替代地是“实验室x射线源”。如本文使用的，“实验室x射线源”为不是同步加速器x射线辐射源的任何合适的x射线源。实验室x射线源202可以是x射线管，其中，电子在真空中通过电场被加速并且被射入金属的靶件中，其中，随着电子在金属中减速而发射x射线。典型地，取决于所使用的金属靶的类型，这些源产生背景x射线的连续光谱，该背景x射线与来自所选靶的特征线的某些能量下的强度的顶峰值相结合。此外，x射线束是发散的并且缺少空间和时间相干性。

在一个示例中，源202是具有钨靶的旋转阳极型或微聚焦源。还可以使用包括钼、金、铂、银或铜的靶。优选地，使用传输配置，其中电子束从薄靶的背侧投射到薄靶。从靶的另一侧发射的x射线用作光束102。

优选地调节由源202产生的x射线束以抑制不需要的辐射能量或波长。例如，使用例如保持在滤光器轮260中的能量滤光器(被设计为选择期望的x射线波长范围(带宽))消除或衰减存在于光束中的不期望的波长。还经常由准直器或聚光器和/或x射线透镜(诸如波带片透镜等)提供调节。

当物体214暴露于x射线束102时，穿过物体传输的x射线光子形成由检测系统100接收的调制x射线束。在一些其他示例中，使用波带片物镜x射线透镜在x射线检测系统100上形成图像。

通常，物体214的放大投影图像形成在检测系统100上。放大率等于源到物体距离302和源到检测器距离304的反比。

通常，x射线源系统202和检测系统100安装在相应的z轴载台上。例如，在所示示例中，x射线源系统202通过源载台254安装到底座207，并且检测系统100通过检测器载台256安装到底座207。实际上，源载台254和检测器载台256是较低精度、高行进范围的载台，较低精度、高行进范围的载台允许x射线源系统202和检测系统100移动到适当位置，通常在物体扫描期间非常靠近物体，并且然后缩回以允许物体被移除、新物体被加载到载物台系统210上和/或物体被重新定位在载物台系统210上。

系统200的操作和物体214的扫描由计算机系统224控制，计算机系统224通常包括图像处理器子系统、控制器子系统。计算机系统用于读出由检测系统100的相机110检测的光学图像。计算机系统224在其图像处理器的可能辅助下接受来自检测系统100的与物体214的每一旋转角相关联的图像集合以建立扫描。图像处理器使用ct重建算法组合投影图像，以创建物体的3d断层体信息。重建算法可以是解析的，其中投影数据的卷积或频域滤波与到重建网格上的反投影组合。可替代地，其可以是迭代的，其中使用来自数值线性代数或最优化理论的技术来求解投影过程的离散化版本，其可包含成像系统的物理性质的建模。

虽然已经参考本发明的优选实施例具体示出并描述了本发明，但是本领域技术人员将理解，在不脱离由所附权利要求包含的本发明的范围的情况下，可以在其中进行形式和细节上的各种改变。