一种柔性热电薄膜器件的制作方法

文档序号:8382613阅读:668来源:国知局
一种柔性热电薄膜器件的制作方法
【技术领域】
[0001] 本发明设及一种热电器件,具体讲设及一种磁控瓣射技术制备的柔性热电薄膜器 件。
【背景技术】
[0002] 热电材料是一种能将热能和电能相互转换的功能材料,可W应用于制造温差发电 机、制冷器和传感器等。常用的热电材料包括无机热电材料和有机热电材料两大类,热电材 料的性能与Seebeck系数a、电导率0和热导率KS个参数有关,用热电优值ZT狂T= 曰T/K)该一无量纲量描述,其中的电学部分PF(a2〇)被称为"功率因子";热电材料的 功率因子越高,其热电性能越好。实际应用中,将热电材料加工成热电器件。热电器件的性 能用输出电压来表征,其计算公式为V=na AT。其中,V代表器件的输出电压值,n代表 热电偶对的对数,a代表材料的Seebeck系数值,AT代表冷热两端的温差。
[0003] 大多数传统热电器件目前一般采用硬性明治"结构,包括一个硬质散热片、一个硬质集热片和多个热电偶对;两个硬质基底相互平行,将热电偶对夹在二者之间。显然, 该种热电器件仅能应用于平整表面,该无疑大大限制了应用范围。因此将热电器件柔性化 成为消除制约的关键因素。当前,已经问世的柔性化热电器件,采用的热电材料一般为有机 热电材料,但是有机热电材料的Seebeck系数a和电导率0相当低,热电性能远低于蹄化 饿等无机热电材料,一般无法用于实际;而无机热电材料又因其本身的脆性难W应用于柔 性热电器件中。另一方面,有机热电材料的制备方法主要为印刷法或者化学法等,制得的热 电材料与基底间的结合力很弱。
[0004] 事实上,无机热电材料可W通过薄膜化将其柔性化和高效化统一,但其难点在于 如何实现无机热电薄膜与柔性基底间具有高的结合力,W确保柔性热电薄膜器件具备高可 靠性。因此,解决热电薄膜与柔性基底间的结合力问题、实现热电薄膜在柔性基底上的可靠 沉积是热电器件柔性化的关键。

【发明内容】

[0005] 为了克服上述现有技术的不足,本发明提供一种具有特殊纳米结构的高可靠、高 性能柔性热电薄膜器件。
[0006] 为了实现上述发明目的,本发明采取如下技术方案:一种柔性热电薄膜器件,所述 器件包括聚酷亚胺柔性基底,在所述基底上依次设置的铜电极薄膜、镶过渡层和热电薄膜, 所述热电薄膜的颗粒平均粒径呈梯度增加,所述热电薄膜包括P型热电薄膜和N型热电薄 膜,所述P型热电薄膜和N型热电薄膜由铜电极薄膜连接,在柔性基底上形成一系列阵列化 排布的、串联的p-n热电偶对,构成面内型结构的柔性热电薄膜器件
[0007] 优选的,所述P型热电薄膜为Bi2_,訊;Tes炬ST),X= 1. 2~2. 0,所述N型热电薄 膜为BiaTes-xSex炬TS),X= 0 ~1. 1。
[000引优选的,所述热电薄膜的厚度为1 ym±100nm,所述热电薄膜下层的平均粒径小于 500nm,上层的平均粒径为500nm~1ym。
[0009] 优选的,所述铜电极薄膜的厚度为100~200nm。
[0010] 优选的,所述镶过渡层的厚度小于50nm。
[0011] 所述的柔性热电薄膜器件的制备方法,其步骤包括:
[0012] (1)用电极掩膜板覆盖不需要瓣射的部分,调控磁控瓣射仪在气压值1~2Pa,瓣 射功率20~40W,基底温度为常温~200°C的条件下,先在聚酷亚胺柔性基底上线瓣射铜电 极薄膜1~化,然后瓣射镶过渡层0. 25~0.化;
[0013] (2)用电极掩膜板覆盖不需要瓣射的部分,采用Te祀共瓣技术瓣射热电薄膜,所 述P型热电薄膜和N型热电薄膜在柔性基底上形成一系列阵列化排布的、串联的p-n热电 偶对,构成面内型结构的柔性热电薄膜器件;
[0014] 优选的所述步骤还包括,将制备的柔性热电薄膜器件于300~400°C退火0. 5~ 2h〇
[0015] 优选的,所述步骤(2)中瓣射P型热电薄膜材料的步骤包括;设瓣射时间为t,在 前^t时间内,将P型热电薄膜祀材和Te祀材分别安装在磁控瓣射仪的B祀和C祀位置, 在B祀;气压值1~2Pa,瓣射功率30~40W,基底温度为常温~350°C,C祀在;气压值1~ 2Pa,瓣射功率50~60W,基底温度为常温~350°C的条件下磁控瓣射;在后^t时间内,在B 祀;气压值2~3Pa,瓣射功率40~50W,基底温度为常温~350°C,C祀;气压值2~3Pa, 瓣射功率40~50W,基底温度为常温~350°C的条件下磁控瓣射。
[0016] 优选的,所述步骤(2)中瓣射N型热电薄膜材料的步骤包括;设瓣射时间为t,在 前^t时间内,将N型热电薄膜祀材和Te祀材分别安装在磁控瓣射仪的B祀和C祀位置, 在B祀;气压值1~2Pa,瓣射功率30~40W,基底温度为常温~350°C,C祀;气压值1~ 2Pa,瓣射功率50~60W,基底温度为常温~350°C的条件下磁控瓣射;在后^t时间内,在B 祀;气压值2~3Pa,瓣射功率20~30W,基底温度为常温~350°C,C祀;气压值2~3Pa, 瓣射功率40~50W,基底温度为常温~350°C的条件下磁控瓣射。
[0017] 优选的,瓣射P型热电薄膜和N型热电薄膜的时间分别为2~6小时。
[001引采用磁控瓣射技术和掩模版依次在聚酷亚胺柔性基底上瓣射化电极薄膜、Ni过 渡层、P型热电薄膜材料BST(Bi2_x訊Jes)和n型热电薄膜材料BTS(BisTes-xSe,),如图1所 示。在瓣射热电薄膜的过程中,需要调控瓣射参数来控制薄膜中的颗粒尺寸;假设瓣射时 间为t,在开始的^t时间内,采用高瓣射功率值和低气压值,W获得具有较高动能的瓣射 粒子,该些瓣射粒子能够牢固地附着在柔性基底上,并沿岛状模式生长,形成尺寸较小的颗 粒,该些颗粒粒径需要控制在500nmW内,组成第一颗粒层;在剩下的^t时间内,采用低瓣 射功率值和高气压值,W获得具有较低动能的瓣射粒子,形成500nm~1ym左右的颗粒,组 成第二颗粒层。上述两层纳米颗粒形成的递增分布模式可W有效地释放薄膜中的热应力, 进而增加薄膜与柔性基底间的结合力;另外,第二颗粒层中粒径较大的薄膜纳米颗粒具有 完整的晶型,热电性能较好。
[0019] 聚酷亚胺基底、化电极薄膜、Ni过渡层和蹄化饿基热电薄膜BST、BTS共同组成可 靠的高性能柔性热电薄膜器件,其中:聚酷亚胺基底构成器件的柔性基板;化电极薄膜和 Ni过渡层构成器件的导电通路,具有连接p-n热电偶对的作用;BST和BTS分别为器件的P 型热电材料和n型热电材料,是实现器件功能的主体部分。在温差存在的情况下,热流沿着 基底平面上的P型热电材料和n型热电材料从高温端流向低温端,促使载流子(空穴和电 子)也从器件的高温端流向低温端,从而在器件的输出端形成与温差线性相关的电势差, 进而可W获得相应的电压信号。
[0020] 本发明针对化电极薄膜和蹄化饿基热电薄膜界面处的金-半接触问题,引入Ni 作为过渡层对其界面进行优化控制。Ni过渡层要薄,需控制在50nmW内,W防止其原子 通过扩散进入无机热电薄膜中使其性能下降,因此Ni过渡层的瓣射时间应控制在0. 25~ 0.化之间。Ni过渡层的引入不仅可W降低热电薄膜和电极薄膜界面处的热应力,同时还能 降低界面处的接触电阻。其主要原因为:①Ni和蹄化饿的热膨胀系数均为13X1(T7k,而 化的热膨胀系数为17. 7X1〇-7k,因而Ni过渡层的引入可W大大降低化电极薄膜与蹄化 饿基热电薄膜间的热应力
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