稀土类磁铁的制作方法
【技术领域】
[0001] 本发明涉及一种稀土类磁铁，更详细而言涉及一种控制R-T-B系烧结磁铁的微结 构的稀土类磁铁。
【背景技术】
[0002] 以Nd-Fe-B系烧结磁铁为代表的R-T-B系烧结磁铁（R表示稀土元素，T表示以Fe 为必要元素的一种以上的铁族元素，B表示硼）具有高的饱和磁通密度，因而有利于使用设 备的小型化?高效率化，可以利用在硬盘驱动的音圈电机等。近年来，也应用于各种产业用 电机或混合汽车的驱动电机等，出于节能减排等观点，期望向这些领域的进一步的普及。可 是，在向混合汽车等的R-T-B系烧结磁铁的应用中，磁铁暴露在比较高的温度，因而抑制由 热产生的高温退磁变得重要。为了抑制该高温退磁，众所周知，充分提高R-T-B系烧结磁铁 的室温下的矫顽力（Hcj)的办法是有效的。
[0003] 例如，作为提高Nd-Fe-B系烧结磁铁的室温下的矫顽力的办法，已知有将主相即 Nd 2Fe14B化合物的Nd的一部分用Dy、Tb这样的重稀土元素来置换的办法。通过将Nd的一 部分用重稀土元素来置换，从而提高晶体磁各向异性常数，其结果，能够提高Nd-Fe-B系烧 结磁铁的室温下的矫顽力。除了由重稀土元素来置换以外，Cu元素等的添加也对室温下的 矫顽力提高有效果（专利文献1)。通过添加Cu元素，该Cu元素在晶界形成例如Nd-Cu液 相，由此晶界变得光滑，抑制逆磁区的产生。
[0004] 另一方面，在专利文献2、专利文献3和专利文献4中，公开了控制作为稀土类磁 铁的微结构的晶界相来提高矫顽力的技术。根据这些专利文献的附图可以理解，这里的晶 界相是指由三个以上的主相结晶颗粒所包围的晶界相即晶界三相点。在专利文献2中，公 开了构成Dy浓度不同的两种晶界三相点的技术。即，公开了通过不提高全体的Dy浓度而 形成一部分Dy浓度高的晶界相（晶界三相点），能够保持相对于磁区的反转高的抵抗力。 在专利文献3中，公开了形成稀土元素的合计原子浓度不同的第1、第2、第3的三种晶界相 (晶界三相点），使第3晶界相的稀土元素的原子浓度比其他两种晶界相的稀土元素的原 子浓度低，并且使第3晶界相的Fe元素的原子浓度比其他两种晶界相的Fe元素的原子浓 度高的技术。通过这样做，形成有在晶界相中包含高浓度的Fe的第3晶界相，这带来了提 高矫顽力的效果。此外，在专利文献4中，公开了一种R-T-B系烧结磁铁，其由具备主要包 含R 2T14B的主相、以及比主相包含更多R的晶界相的烧结体所构成，所述晶界相包含稀土元 素的合计原子浓度为70原子％以上的相、以及所述稀土元素的合计原子浓度为25~35原 子％的相。公开了该所述稀土元素的合计原子浓度为25~35原子％的相被称为富过渡金 属相，该富过渡金属相中的Fe的原子浓度优选为50~70原子％。由此，起到矫顽力提高 效果。
[0005] 现有技术文献
[0006] 专利文献
[0007] 专利文献1 :日本特开2002-327255号公报
[0008] 专利文献2 :日本特开2012-15168号公报
[0009] 专利文献3 :日本特开2012-15169号公报 [0010] 专利文献4 :国际公开第2013/008756号小册子
【发明内容】
[0011] 发明所要解决的技术问题
[0012] 在100°C~200°C这样的高温环境下使用R-T-B系烧结磁铁的情况下，室温下的 矫顽力的值也是有效的指标之一，但暴露在实际高温环境下也不退磁或者退磁率小是重要 的。主相即R 2T14B化合物的R的一部分由Tb或Dy这样的重稀土元素置换后的组成，室温 下的矫顽力大幅提高，对于高矫顽力化而言是简便的办法，但Dy、Tb这样的重稀土元素的 产出地、产出量受限，因此存在资源的问题。伴随着置换，例如由于Nd和Dy的反铁磁性的 耦合而使剩余磁通密度的减少也不能避免。上述Cu元素的添加等对矫顽力的提高是有效 的方法，但是为了扩大R-T-B系烧结磁铁的应用领域，期望进一步提高高温退磁（由于暴露 于高温环境下造成的退磁）抑制。
[0013] 为了提高稀土类磁铁即R-T-B系烧结磁铁的矫顽力，除了上述Cu添加的方法以 外，众所周知，微结构的晶界相的控制是重要的。在晶界相有形成在相邻接的两个主相结晶 颗粒间的所谓的两颗粒晶界相、以及上述的三个以上的主相结晶颗粒所包围的所谓的晶界 三相点。再有，如后面所述，以后本说明书中将该晶界三相点也单单称为晶界相。
[0014] 但是，众所周知，利用上述的Dy、Tb这样的重稀土元素的置换，室温下的矫顽力的 提高效果高，但是成为该矫顽力的主要因素的晶体磁各向异性常数的温度变化相当大。这 意味着伴随着稀土类磁铁的使用环境的高温化，矫顽力急剧减小。因此，本发明人等考虑 到，为了得到高温退磁被抑制的稀土类磁铁，控制以下所示的微结构也是重要的。如果通过 控制烧结磁铁的微结构而能够达到矫顽力的提高，则可以认为是温度稳定性优异的稀土类 磁铁。
[0015] 为了提高稀土类磁铁的矫顽力，隔断主相即R2T14B结晶颗粒间的磁耦合是重要的。 若能够使各主相结晶颗粒磁孤立，则即使在某些结晶颗粒产生逆磁区，也不会对邻接结晶 颗粒产生影响，因此能够提高矫顽力。然而，在现有技术的专利文献2、专利文献3和专利文 献4中，通过形成组成不同的多个晶界相（晶界三相点），从而有矫顽力提高的效果，但关 于将晶界相（晶界三相点）做成哪种构造才成为能够进一步满足主相结晶颗粒间的磁隔断 的状态，并不清楚。特别在专利文献3和专利文献4公开的技术中，形成包含很多Fe原子 的晶界相，因而，单单仅通过这样的结构，存在主相结晶颗粒间的磁耦合的抑制不充分的担 忧。
[0016] 因此，本申请发明人等，认为在邻接结晶颗粒间的磁隔断效果高的两颗粒晶界相 的形成中控制上述晶界相（晶界三相点）是重要的，对各种现存稀土类磁铁进行了研宄。例 如，若能够通过增加作为磁铁组成的R比率来形成稀土元素R的浓度相对高的非磁性的两 颗粒晶界相，则充分的磁耦合的隔断效果得以期待，但实际上仅增加原料合金组成的R比 率，两颗粒晶界相的稀土元素R的浓度不变高，稀土元素R的浓度相对高的晶界相（晶界三 相点）的比例增加。因此，不能谋求大幅的矫顽力提高，反而剩余磁通密度极端地降低。另 外，在增加晶界相（晶界三相点）的Fe元素的原子浓度的情况下，两颗粒晶界相的稀土元 素R的浓度不变高，不仅不出现充分的磁耦合的隔断效果，而且晶界相（晶界三相点）成为 铁磁性的相，因而容易成为逆磁区产生的核，成为矫顽力降低的原因。由此，认识到，现有的 具有晶界三相点的稀土类磁铁中，邻接结晶颗粒的磁耦合的隔断的程度尚不足够的技术问 题。
[0017] 本发明有鉴于上述问题，其目的在于，在R-T-B系烧结磁铁即稀土类磁铁中显著 地提尚尚温退磁率抑制。
[0018] 解决问题的技术手段
[0019] 本申请发明人等为了显著提高高温退磁率的抑制，在稀土类磁铁烧结体中锐意研 宄主相结晶颗粒、以及能够形成隔断相邻接的主相结晶颗粒间的磁耦合的两颗粒晶界相的 晶界三相点的构造，其结果，得以完成以下的发明。
[0020] 即，本发明所涉及的稀土类磁铁，其特征在于，是包含作为主相的r2t14b结晶颗粒、 以及该r2t14b结晶颗粒间的两颗粒晶界相和晶界三相点的烧结磁铁，当在其任意的截面上 观察烧结体的微结构时，在将被三个以上的主相结晶颗粒包围而构成的相称为晶界相时， 所述晶界相包含在作为R、T和M相对原子比的R :60~80%、T :15~35%、M :1~20%的 范围内至少含有R、T和M元素的晶界相。通过这样构成，能够将高温退磁率的绝对值抑制 为4%以下。
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