本发明涉及一种四氟化铀的溶解方法。
背景技术：
为了将四氟化铀(UF4)从乏燃料中分离出来，经进一步处理加工后返回到反应堆再次利用，达到燃料循环使用的目的，在核燃料后处理流程水法段，需要研究如何提高UF4在水溶液中的溶解率，以实现UF4的有效分离、回收和利用。已有的溶解UF4的方法是使用双氧水与硝酸体系，但采用此方法溶解UF4时为保证UF4中的U4+可以完全被氧化为UO22+通常会加入过量的双氧水，然而过量的双氧水又会与氧化生成的UO22+离子反应生成UO4，造成UF4的溶解效率不高，导致UF4的使用浪费。因此，如何提高UF4的溶解效率和使用率已成为本领域面临的重要课题。
技术实现要素：
本发明所要解决的技术问题在于克服现有的四氟化铀溶解效率不高以及使用率不高的缺陷，提供一种四氟化铀的溶解方法。本发明的溶解方法能够使UF4溶解最大化，且溶样时间短，充分提高了UF4的使用率，降低了UF4的使用浪费。
本发明提供了一种四氟化铀的溶解方法，其包括如下步骤：
(1)将四氟化铀和双氧水反应5分钟以上，所述四氟化铀和所述双氧水中的H2O2的摩尔比大于等于1:1；
(2)加入氨水反应5分钟以上，所述氨水中的NH3·H2O与所述双氧水中的H2O2的摩尔比大于等于2:3；
(3)加入硝酸，加热至120℃以上，反应即可；所述硝酸中的HNO3与所述双氧水中的H2O2的摩尔比大于等于1.3:1。
步骤(1)中，所述反应可在室温下进行，所述反应时间不少于5分钟可避免因反应不充分而导致杂质的产生。
步骤(1)中，所述双氧水的浓度较佳地为10～40wt％。
步骤(1)中，所述四氟化铀和所述双氧水中的H2O2的摩尔比较佳地大于等于2.4:1。
步骤(2)中，所述氨水的浓度较佳地为25～30wt％。
步骤(2)中，所述氨水中的NH3·H2O与所述双氧水中的H2O2的摩尔比较佳地大于等于1.1:1。
步骤(2)中，所述反应可在室温下进行。
步骤(3)中，在所述加入硝酸前，较佳地还进行加热处理，以除去过量的氨水，防止生成(NH4)2UO2(NO3)4。
步骤(3)中，所述硝酸的浓度较佳地为50～69wt％。
步骤(3)中，所述加热较佳地为敞口加热，以除去反应中产生的氢氟酸，以免反应逆行。所述反应的时间较佳地为至四氟化铀完全溶解所需的时间。
步骤(3)中，所述反应结束后，较佳地还进行如下处理：将所得样品冷却至室温，然后加入去离子水溶解定容。
本发明中，所述室温指的是室内环境温度，一般为20～30℃。
在符合本领域常识的基础上，上述各优选条件，可任意组合，即得本发明各较佳实例。
本发明所用试剂和原料均市售可得。
本发明的积极进步效果在于：
本发明的溶解方法选用双氧水、氨水和硝酸作为溶剂，使得四氟化铀的溶解最大化，且溶样时间短，充分提高了四氟化铀的使用率，降低了使用浪费。
具体实施方式
下面通过实施例的方式进一步说明本发明，但并不因此将本发明限制在所述的实施例范围之中。下列实施例中未注明具体条件的实验方法，按照常规方法和条件，或按照商品说明书选择。
下述实施例中，所用四氟化铀和溶剂均市售可得。
实施例1
一种四氟化铀的溶解方法，其包括如下步骤：称取120mg的四氟化铀，依次向其中加入1.7mL浓度为30wt％的双氧水，室温反应5分钟；加入3.4mL浓度为30wt％的氨水，室温反应5分钟；加入2.2mL浓度为68wt％的硝酸，加热至120～130℃，除去反应中生成的氢氟酸，冷却至室温，向冷却后样品中加去离子水溶解定容至10mL。整个四氟化铀的溶样时间在25～30min。
实施例2
一种四氟化铀的溶解方法，其包括如下步骤：称取100mg的四氟化铀，依次向其中加入4.3mL浓度为10wt％的双氧水，室温反应10分钟；加入8.6mL浓度为30wt％的氨水，室温反应5分钟；加入5.6mL浓度为69wt％的硝酸，加热至120～130℃，除去反应中生成的氢氟酸，冷却至室温，向冷却后样品中加去离子水溶解定容至10mL。整个四氟化铀的溶样时间在25～30min。
实施例3
一种四氟化铀的溶解方法，其包括如下步骤：称取150mg的四氟化铀，依次向其中加入1.6mL浓度为40wt％的双氧水，室温反应10分钟；加入3.9mL浓度为25wt％的氨水，室温反应10分钟；加入2.8mL浓度为50wt％的硝酸，加热至120～130℃，除去反应中生成的氢氟酸，冷却至室温，向冷却后样品中加去离子水溶解定容至10mL。整个四氟化铀的溶样时间在25～30min。
对比例1
一种四氟化铀的溶解方法，其包括如下步骤：称取118mg的四氟化铀，依次向其中加入1.5mL浓度为40wt％的双氧水，室温反应10分钟；加入 1.5mL浓度为25wt％的氨水，室温反应10分钟；加入1.5mL浓硝酸，加热至100℃，冷却至室温，其中可明显看到有未完全溶解的四氟化铀固体，向冷却后样品中加去离子水溶解定容至10mL。该对比例整个溶样时间达45分钟，且仍有小部分四氟化铀固体未完全溶解。
效果实施例1
采用2-(5-溴-2-吡啶偶氮)-5-二乙氨基酚(5-Br-PADAP)紫外分光光度法分析实施例1和对比例1中四氟化铀的U浓度，根据计算公式溶解率＝实际浓度值/理论浓度值计算UF4的溶解率，其中，UF4实际浓度值是根据紫外分析方法得到的U浓度结合稀释的倍数以及定容的体积得到。经计算，实施例1的UF4溶解率大于97％，对比例1的UF4溶解率仅为80％。由此可见，本发明的溶解方法显著提高了UF4在水溶液中的溶解率。