含回收铀和贫化铀的核燃料以及包括这种核燃料的核燃料棒束和核反应堆的制作方法

核反应堆是通过铀-235等核燃料中的一个裂变原子的原子核吸收一个自由中子发生核链式反应(例如核裂变)而产生能量。当自由中子被吸收后，裂变原子分裂成多个较轻的原子，并释放出多个自由中子，这些自由中子被其他裂变原子吸收，从而形成核链式反应，这在业界是被熟知的。核链式反应产生的热能可通过很多方式转化为电能，这在业界也是被熟知的。

现有适合燃烧具有低裂变物含量水平(例如，裂变含量水平相当于天然铀)的核电反应堆已经产生出很多新的可燃核燃料来源。这些新来源包括来自其它反应堆的废弃铀或回收铀。无论是基于节约成本的立场，还是基于可将乏铀回收到燃料循环中的立场，这些新来源都是有吸引力的。但是，回收乏核燃料的立场与在宝贵且有限的核废料容器设施中处理乏核燃料形成鲜明的对照。

由于这些或其他原因，核燃料以及支持回收核燃料和在核反应堆中燃烧这些燃料的核燃料处理技术继续成为受欢迎的核技术补充。

技术实现要素：

在本发明的一些实施例中，提供一种用于核反应堆的燃料。所述燃料包括第一燃料组分和第二燃料组分。第一燃料组分是回收铀。第二燃料组分是贫化铀且与第一燃料组分混合。所述混合的第一和第二燃料组分具有小于1.2wt％的²³⁵U的裂变物含量。

本发明一些实施例提供了一种用于核反应堆的燃料。所述燃料包括第一燃料组分和第二燃料组分。第一燃料组分是回收铀。第二燃料组分是天然铀且与第一燃料组分混合。所述混合的第一和第二燃料组分具有小于1.2wt％的²³⁵U的裂变物含量。

通过考虑下面的详细说明，本发明的其他方面将变得更为明显。

具体实施方式

对本发明实施例进行描述之前，应当理解，本发明不限于以下描述所阐述的实施例细节和元件布置。本发明可采取其他实施例并可通过不同方式被实施。

多种核燃料按照本发明多个实施例的形式公开于此。这些核燃料可用于各种不同的核反应堆，这里参考加压重水反应堆进行描述。这些反应堆可具有，例如，放置燃料的加压水平或竖直管。这样的反应堆的一个例子就是加拿大氘铀核反应堆(Canadian Deuterium Uranium,CANDU)。其他类型的反应堆可具有带孔的非加压水平或竖直管。

加压重水核反应堆仅是可燃烧本发明各种核燃料的反应堆的一种。因此，这种反应堆仅以实例进行描述，可以理解，本发明的各种核燃料可以在其他核反应堆中燃烧。

同样地，本发明这里所描述的各种燃料可以任何形式放置在核反应堆中用以燃烧。仅举例来说，所述燃料可被装入管内或者可被包含在其它纵长物内(每个通常可称作“细棒”或“元件”)。如果燃料容纳在管内，所述管可由下列材料制成或包含锆、锆合金，或者在某些情况具有低中子吸收特点的其它适合的材料或材料的组合。

在核反应堆中，多个元件可共同形成一个燃料棒束。每一燃料棒束的这些元件在棒束中可彼此平行地延伸。如果反应堆包括多个燃料棒束，这些燃料棒束可被端对端地放置在一压力管中。在其他类型的反应堆中，燃料棒束可以其他希望的方式被排布。

当反应堆正在运转中，重水冷却剂流过燃料棒束去冷却燃料元件并带走裂变过程的热量。本发明的核燃料也可用在其热传输和慢化剂系统中具有不同液体/气体组合的压力管反应堆中。无论如何，冷却剂从核燃料吸收热量并将这些热量传递到用以产生能量(例如，电能)的下游设备。

于1996年4月25日申请的加拿大第2,174,983号专利申请描述了用于核反应堆的燃料棒束的几种实例，这些燃料棒束可包括本文所述的任一核燃料。加拿大第2,174,983号专利申请的内容以引用的方式结合于本专利中。

本发明的各种核燃料可以和一种或多种其他材料结合使用(例如，混合)。无论单独使用或与其他材料结合使用，所述核燃料可以为颗粒形、粉体形、其他合适形状或者形状的组合。在一些实施例中，本发明的燃料采取棒状形式，比如棒状燃料压成希望的形状、棒状燃料包含在其他材料基质中等。另外，根据本发明的燃料组成的燃料元件可包括管、棒和/或其他类型元件的组合。

如下文更详细的描述，本发明不同实施例的燃料可以包括不同的核燃料组合，例如贫化铀(depleted uranium,DU)、天然铀(natural uranium,NU)以及再加工或回收铀(recycled uranium,RU)的不同组合。除非另有说明，如说明书和所附权利要求中所用到的，包括在核燃料中的材料组成的“百分比”是指重量百分比。此外，如本文所定义的，DU具有从近似0.2wt％到近似0.5wt％(包括近似0.2wt％和近似0.5wt％)的²³⁵U的裂变物含量。NU具有近似0.71wt％的²³⁵U的裂变物含量。RU具有近似0.72wt％到近似1.2wt％(包括近似0.72wt％和近似1.2wt％)的²³⁵U的裂变物含量。

回收铀

再处理或回收铀(RU)是由使用轻水堆(LWRs)的核电生产中产生的乏燃料制造而成的。乏燃料中含有极少量的铀。因此，乏燃料的化学再处理后分离出来的铀，这在业界称为再处理或回收铀。天然铀(NU)仅含有三种同位素²³⁴U、²³⁵U和²³⁸U。然而，在LWR中辐照和冷却后，得到的RU具有与天然铀不同的同位素组成。具体而言，RU包括四种并不存在于天然铀中的额外的铀同位素²³⁶U、²³²U、²³³U和²³⁷U(一般视为杂质)。因此，这四种额外的同位素的出现可以被视为RU的标志。

也应当理解的是，RU的同位素组成与许多因素有关，例如辐照之前的燃料(即，新燃料)的初始²³⁵U含量、燃料的来源、燃烧燃料的反应堆的类型、反应堆内的燃料的辐照历史(例如，包括燃耗)以及辐照后的燃料的冷却和存储时间。例如，绝大多数辐照后燃料会在特别设计的池中经过至少5年时间的冷却以确保辐射安全。然而，冷却时间可被延长至10至15年或更久。

RU经常包含由燃料包壳、燃料参杂以及用在RU上的分离和净化方法引入的化学杂质(例如，钆(Gadolinum))。这些化学杂质可能包括非常少量的超铀同位素(transuranic isotope)，例如，钚(Plutonium)-238(²³⁸Pu)、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²⁴²Pu,镎(Neptunium)-237(²³⁷Np)、镅(Americium)-241(²⁴¹Am)、锔(Curium)-242(²⁴²Cm)以及裂变产物，例如，锆-95/铌-95(95Zr/95Nb)、钌(Ruthenium)-103(¹⁰³Ru)、¹⁰⁶Ru、铯(Cesium)-134(¹³⁴Cs)、¹³⁷Cs和锝(Technetium)-99(⁹⁹Tc)。经常出现在RU中的其他杂质包括铝(Aluminum(Al))、硼(Boron(B))、镉(Cadmium(Cd)),钙(Calcium(Ca)),炭(Carbon(C))、氯(Chlorine(Cl))、铬(Chromium(Cr))、铜(Copper(Cu))、镝(Dysprosium(Dy))、氟(Flourine(F))、铁(Iron(Fe))、镁(Magnesium(Mg))、锰(Manganese(Mn))、钼(Molybdenum(Mo))、镍(Nickel(Ni))、氮(Nitrogen(N))、磷(Phosphorous(P))、钾(Potassium(K))、硅(Silicon(Si))、钠(Sodium(Na))、硫(Sulphur(S))和钍(Thorium(Th))。

贫化铀

如上所述，贫化铀(DU)具有从近似0.2wt％到近似0.5wt％(包括近似0.2wt％和近似0.5wt％)的²³⁵U的裂变物含量。DU主要是由同位素铀-238(²³⁸U)和铀-235(²³⁵U)构成的铀。与之相比，天然铀(NU)包括近似99.28wt％的²³⁸U、近似0.71wt％的²³⁵U和近似0.0054wt％的²³⁴U。DU是铀浓缩的副产品，一般所含的²³⁵U和²³⁴U低于天然铀的三分之一。DU还包括各种杂质，例如，铝(Al)、硼(B)、镉(Cd)、钙(Ca)、碳(C)、氯(Cl)、铬(Cr)、铜(Cu)、镝(Dy)、氟(F)、钆(Gd)、铁(Fe)、镁(Mg)、锰(Mn)、钼(Mo)、镍(Ni)、氮(N)、磷(P)、钾(K)、硅(Si)、钠(Na)、硫(S)和钍(Th)。

混合燃料

应当了解到，在许多应用中，许多核燃料的铀含量太高或太低，使得这些燃料无法在多种核反应堆中燃烧。类似地，RU(²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U和²³⁸U)的组成以及通常出现在RU中的上述杂质(²³²U、²³³U和²³⁷U)使RU无法作为许多反应堆的可行的燃料。然而，本案的发明人已经发现，通过混合RU和DU，所得到的核燃料的²³⁵U裂变物含量可达到作为新燃料在许多核反应堆中燃烧可接受的范围，这些反应堆例如(但不限于)是加压重水核反应堆(例如，具有水平燃料管(例如CANDU反应堆中的管)的加压重水核反应堆)。类似的结果可以通过混合RU和NU得到，在得到的核燃料中，²³⁵U裂变物含量被降低至作为新燃料燃烧可接受的范围。

无论是与DU还是NU混合，RU都可以使用任何现有的方法混合，例如(但不限于)使用酸溶液或干混法。

在一些实施例中，本发明的核反应堆燃料包括第一燃料组分RU和第二燃料组分DU，RU和DU已经混合在一起以具有低于1.2wt％的²³⁵U的组合裂变物含量。在这种燃料中，RU可具有近似0.72wt％至近似1.2wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，这些燃料中的RU可具有近似0.8wt％至近似1.1wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，这些燃料中的RU可具有近似0.9wt％至近似1.0wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，这些燃料中的RU可具有近似0.9wt％的²³⁵U的裂变物含量。在每个上述实施例中，这些燃料中的DU可具有近似0.2wt％至近似0.5wt％的²³⁵U的裂变物含量。

因此，在一些实施例中，通过混合较低²³⁵U裂变物含量的DU与较高²³⁵U裂变物含量的RU，所得到的混合RU/DU核燃料可具有小于1.0wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，所得到的混合RU/DU核燃料可具有低于0.8wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，所得到的混合RU/DU核燃料可具有低于0.72wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，所得到的混合RU/DU核燃料还可具有近似0.71wt％的²³⁵U的裂变物含量，从而通过混合RU与DU得到裂变物含量与天然铀相当的燃料。

在一些实施例中，本发明的核反应堆燃料包括第一燃料组分RU和第二燃料组分NU，RU和NU已经混合在一起以具有低于1.2wt％的²³⁵U的组合裂变物含量。在这些燃料中，RU可具有近似0.72wt％至近似1.2wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，这些燃料中的RU可具有近似0.8wt％至近似1.1wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，这些燃料中的RU可具有近似0.9wt％至近似1.0wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，这些燃料中的RU可具有近似0.9wt％的²³⁵U的裂变物含量。

因此，在一些实施例中，通过混合较低²³⁵U裂变物含量的NU与较高²³⁵U裂变物含量的RU，所得到的混合RU/NU核燃料可具有小于1.0wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，所得到的混合RU/NU核燃料可具有低于0.8wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，所得到的混合RU/NU核燃料可具有低于0.72wt％的²³⁵U的裂变物含量。在其它实施例中，所得到的混合RU/NU核燃料可具有近似0.71wt％的²³⁵U的裂变物含量，从而通过混合RU与NU得到裂变物含量与天然铀相当的燃料。

在一些实施例中，RU与DU和NU两者混合以产生²³⁵U裂变物含量或者含量范围与上述介绍的混合RU/DU和混合RU/NU核燃料相同的燃料。在这些例子中，RU的²³⁵U裂变物含量或者含量范围以及DU的²³⁵U裂变物含量或者含量范围可与上述介绍的实施例中的相同。

根据本发明的各实施例的核燃料可包括可燃毒物(burnable poison,BP)。例如，在此描述的任何一种核燃料可包括RU和DU与一种可燃毒物(BP)的混合物，或者RU和NU与一种可燃毒物(BP)的混合物。该可燃毒物可与本文描述的各种RU/DU混合物、RU/NU混合物和RU/DU/NU混合物进行混合。

在重水冷却反应堆中，当冷却剂产生空泡时，中子增殖率上升。例如，当冷却剂开始沸腾时，冷却剂产生空泡。冷却剂空泡反应性是一个反应堆中子增殖能力的衡量指标。这种现象归因于正的冷却剂空泡反应性，而且可出现在不同场合的所有反应堆中。本发明可以显著降低冷却剂空泡反应性，也可以提供负的燃料温度系数和/或负的功率系数。

以上描述的实施例仅是以举例的方式加以呈现，不能被视为对本发明的概念和原理的限制。因此，本领域技术人员应当认识到，在不偏离本发明的精神和范围的前提下，可以对所例示的元件和他们的构造和排列进行一些变化。例如，在各种描述的实施例中，RU和DU混合物进一步与不同类型的核燃料或其它材料进行混合以产生具有所希望的裂变物含量的核燃料。例如，RU和DU(单独的RU或DU或者RU/DU混合物)可与氧化钍(ThO2)、稍浓缩铀(slightly enriched uranium,SEU)和低浓缩铀(low enriched uranium,LEU)混合。在此所定义的SEU具有从近似0.9wt％至近似3wt％(包括近似0.9wt％和近似3wt％)的²³⁵U的裂变物含量，LEU具有从近似3wt％至近似20wt％(包括近似3wt％和近似20wt％)的²³⁵U的裂变物含量。