用于处理放射性液体废物的方法

文档序号:10625522阅读:590来源:国知局
用于处理放射性液体废物的方法
【专利摘要】本发明的用于处理含有硼的放射性液体废物的方法包括:摩尔比控制步骤:将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物中以控制所述放射性液体废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大;干燥步骤:使用干燥器干燥具有控制的摩尔比的所述放射性液体废物以形成粉末化的废物:溶解步骤:混合所述粉末化的废物与捏和水以制备溶液;捏和步骤:将水力无机固化材料添加到所述溶液中,捏和所述水力无机固化材料和所述溶液以用于固化。
【专利说明】
用于处理放射性液体废物的方法
[0001] 相关申请的交叉引用
[0002] 本申请基于并要求享有2015年3月16日提交的日本专利申请第2015-52378号的优 先权权益,所述日本专利申请的全部内容W引用方式并入本申请中。
技术领域
[0003] 本申请所描述的实施方案设及处理含有棚的放射性液体废物的方法。
【背景技术】
[0004] 处理在核电厂中如压水反应堆产生的含有棚化合物作为主要组分的液体废物的 常用方法是通过使用氨氧化钢中和液体废物、随后主要利用水泥或渐青进行固化来实施。
[0005] 然而,渐青在加热时设及火灾隐患,并且对放射性核素的化学吸附较差。为此,新 工厂的主流方法是水泥固化。
[0006] 然而在水泥固化中,棚和棚化合物的存在会阻止水泥的固化和硬化,因此在硬化 和劣化强度方面造成显著障碍。为处理运些问题,已研究了各种技术,例如从利用水泥固化 棚酸液体废物、同时提升废物的体积减小的角度考虑,可借助添加氨氧化巧等成为预处理 剂而进行固化。
[0007] 例如,专利文件1(日本专利特许公开号10-90490)公开了如下方法:其中在90°C或 更高溫度下加热并浓缩含棚酸液体废物(棚酸钢溶液),使其冷却到60°C或更低W容许棚酸 钢沉淀,随后添加高炉水泥并捏和,并将所获得的捏和混合物排放到20化的桶中。
[000引专利文件2(日本专利特许公开号11-72593)公开了如下方法:其中将棚酸或棚酸 盐溶液调节到pH 7到10,使其与粉末如二价或更高价的金属氧化物、氨氧化物、盐、水泥或 烙渣混合W形成浆液,将浆液调节到具有40%或更低的含水量并加 W硬化。
[0009] 专利文件3(日本专利特许公开2-208600)提出了如下方法:其中将氨氧化巧添加 到棚酸液体废物中W形成干燥粉末,随后通过压紧或利用树脂将所述粉末固化。
[0010] 专利文件4(日本专利特许公开号2010-2378)提出了包含使棚酸不溶解化 (insolubilization)的方法,其包括通过添加碱金属元素化合物来控制含棚酸液体废物的 第一步骤,和如下第二步骤,其中随后使溫度增加到85°C或更高的预定溫度,向其中添加碱 ±金属化合物并揽拌,干燥经处理的液体废物W获得粉末化的废物,然后水泥固化所述废 物。
[0011] 专利文件5(日本专利特许公开号2001-97757)提出了水泥固化干粉末状棚酸液体 废物的方法,其中在不进行预处理如不溶解下干燥棚酸液体废物,并通过添加作为水泥硬 化促进剂的侣酸钢和作为助剂的氨氧化裡,利用水泥来固化所产生的干粉末。
[0012] 当就像在上述常用技术中一样将固化材料如水泥或烙渣添加到浓缩到过度饱和 的棚酸液体废物的溶液中并与其混合时,棚酸钢吸收水并形成水合物,因此极快地丧失塑 性,从而造成伪沉降。因此,阻止了固化材料例如水泥与水之间的充分的水合反应,所获得 的固化产物的强度也就变差。

【发明内容】

[0013] 鉴于上述情形实施了本发明的实施方案,其目的是提供处理放射性液体废物的方 法,该方法能够将含有棚的放射性液体废物处理成具有长期高强度的固化产物,并且还实 现废物体积的高度减小。
[0014] 根据本发明实施方案的处理含有棚的放射性液体废物的方法包括:摩尔比控制步 骤:将碱金属或碱金属化合物添加到含有棚的放射性液体废物中,W控制放射性液体废物 中碱金属/棚的摩尔比为0.8或更大;干燥步骤:使用干燥器干燥具有控制的摩尔比的放射 性液体废物,W形成粉末化的废物;溶解步骤:将粉末化的废物与捏和水混合W制备溶液; 捏和步骤:将水力无机固化材料添加到所述溶液中,W及捏和水力无机固化材料和溶液用 于固化。
【附图说明】
[0015] 图1所示为根据第一实施方案的处理放射性液体废物的方法的流程图;
[0016] 图2所示为根据第一实施方案的处理放射性液体废物的流程图的方法的经修改的 实例;W及
[0017] 图3所示为根据第二实施方案处理放射性液体废物的方法的流程图。
【具体实施方式】
[0018] 在下文中参考附图描述本发明的实施方案。本发明的实施方案提供处理放射性液 体废物的方法,所述方法能够将含有棚的放射性液体废物处理成具有长期高强度的固化产 物,并且还实现了废物体积的高度减小。
[0019] (第一实施方案)
[0020] 如图1的工艺流程图中所显示,根据第一实施方案的处理放射性液体废物10的方 法包括摩尔比控制步骤S10,将碱金属或碱金属化合物11添加到含有棚的放射性液体废物 10中,W控制放射性液体废物中的碱金属/棚的摩尔比为0.8或更大;干燥步骤S11,使用干 燥器干燥具有控制的摩尔比的放射性液体废物10 W形成粉末化的废物12;溶解步骤S12,将 粉末化的废物12与捏和水13混合W制备溶液14;和捏和步骤S13,将水力无机固化材料15添 加到溶液14中,W及捏和溶液14和水力无机固化材料15用于固化。在本发明实施方案中,待 处理的物体是压水反应堆中含有用于调控反应堆输出等的作为主要组分的棚的放射性液 体废物10。
[0021] 在摩尔比控制步骤S10中,将放射性液体废物10注入到保存容器中,并将碱金属化 合物11添加到液体废物中。然后,控制待添加的碱金属化合物11的量,W使得液体废物总摩 尔量中的碱金属/棚的摩尔比为0.8或更大。
[0022] 碱金属化合物11的实例包括氨氧化裡、氨氧化钢、氨氧化钟、氨氧化飽、氨氧化钢、 侣酸钢、侣酸裡、侣酸钟、侣酸飽和侣酸钢。或者,也使用运些化合物的混合物。碱金属化合 物11优选氨氧化物,因为容易将溶液变为碱性。
[0023] 代替碱金属化合物11或与其组合,也可添加碱金属元素。使用钢、钟、裡、钢和飽中 的任一种作为所述碱金属元素。或者,也可使用运些元素的混合物。
[0024] 视溶液pH,放射性液体废物10中的棚酸盐(棚酸钢)呈不同的离子形式。多离子形 式化03(0H)4-、B405(0H)42-、B303(0H)52-等)从中性范围到弱碱性范围随机存在。然而,棚酸盐 在强碱性侧(抑为12或更大)转化物单一的离子形式(Β(0Η)4?。
[0025] 当在溶液中混合不同的离子形式时,每一离子变得易于聚合(聚合反应),而离子 在单一离子形式的情形下几乎不聚合。
[0026] 控制待添加碱金属化合物11的量W达到0.8或更大的碱金属/棚的摩尔比容许放 射性液体废物10的pH移到碱性侧。当W运种方式使得放射性液体废物10的pH移到碱性侧 时,放射性液体废物10中的棚酸盐始终呈单一离子形式,且由此抑制离子聚合。通过将碱金 属/棚的摩尔比保持在0.8或更大,放射性液体废物10稳定地保持为液体的形式。因此可W 抑制随着时间的流逝由于聚合反应所致的液体废物的粘度增加。而且,不用进行持续的热 处理,放射性液体废物10就能保持稳定,而如果液体废物的溶解度较低,就需要进行运种持 续的热处理。
[0027] 当聚合被抑制时,放射性液体废物10从不变成半固体或固体,因此使得其在后续 的干燥步骤S11中易于处置。类似地,使得废物10在溶解步骤S12和其中处置在干燥步骤S11 中产生的粉末化的废物12的溶解产物的捏和步骤S13中易于处置。
[0028] 将添加到放射性液体废物10中的碱金属化合物11溶解于与不溶性组分如氨氧化 巧不同的水中。为此,容易洗涂待用于后续工艺中的保存容器、管子和干燥器。因此,无需特 别后处理例如设备更换,且可稳定操作液体废物处理工艺。
[0029 ]所添加碱金属化合物11的量越大,设定的碱金属/棚的摩尔比越高。从使得放射性 液体废物10的抑移到碱性、在后续步骤中易于处置废物和获得高强度固化产物17作为最终 产物的角度来看,运是令人满意的。相反,碱金属化合物11的量增加相应导致废物的量增 加。因此,碱金属/棚的摩尔比优选设在约0.8到约5的范围内。
[0030] 在干燥步骤S11中,在干燥器(未显示于图中)中干燥具有控制的摩尔比的放射性 液体废物10,W形成粉末化的废物12。通过干燥放射性液体废物10来固化粉末化的废物12, 减小了放射性液体废物10的体积。
[0031] 浓缩的液体废物在冷却时形成沉淀,因此造成固着(fixation)和阻塞。因此,管子 和罐体必须始终加热并保溫。此外,在进行额外浓缩时难W调控液体废物的浓度。当与浓缩 的液体废物的情形相比时,在干燥步骤S11中粉末化放射性液体废物10实现了容易的测量 管控和处置。
[0032] 可使用工厂中常用的干燥器进行干燥处理,但当考虑热效率和粒径稳定性时,优 选刮膜式干燥器(wiped film化yer)。可使用立式薄膜干燥器、盘架式干燥器、介质流化干 燥器、流化床干燥器、空气喷雾干燥器和真空干燥器作为用于干燥步骤S11中的干燥器。考 虑到生产量和防止含有放射性材料的蒸汽水在加热时转移到干燥器中的萃取蒸汽系统中, 优选使用立式薄膜干燥器。刮膜式干燥器提供W下益处:提供高热效率、缩小装置尺寸,和 在干燥的同时容许少量粉末迁移至气相部分。
[0033] 在干燥步骤S11中,干燥放射性液体废物10的溫度满意地为高于140°C,W均匀粉 末化放射性液体废物10。
[0034] 当干燥处理的条件不适宜时,造成不充分的干燥且浆液保留在干燥步骤S11中产 生的干燥产物中,或形成许多大尺寸的干燥产物。当发生不充分的干燥时,干燥器的电动机 负荷增加,干燥不充分的产物在出口处累积等,可能导致难w进行连续干燥处理。干燥处理 的溫度设为高于14(TC抑制由于不充分干燥所导致的浆液和团块的发生。因此,可均匀粉末 化全部放射性液体废物10而不含浆液。本申请中的浆液意指放射性液体废物10中即使在干 燥处理后也因为水的存在而具有粘度的部分。
[0035] 当在摩尔比控制步骤S10中控制化/B比为0.9或更高的值并在干燥步骤S11中在高 于140°C下干燥时,放射性液体废物10更均匀地粉末化。
[0036] 可通过在干燥步骤S11中直接进行干燥而不经历摩尔比控制步骤S10来固化碱金 属/棚的摩尔比为0.8或更大的放射性液体废物10。
[0037] 在溶解步骤S12中,将干燥步骤S11中获得的粉末化的废物12与留在保存容器中的 捏和水13混合并溶解于其中,W制备溶液14。
[0038] 粉末化的废物12的主要组分为棚酸盐。在通常的混合程序中,也就是当将粉末化 的废物12直接进料到水泥浆(通过混合水力无机固化材料15和捏和水13获得的浆液)时,棚 酸钢吸收水而形成水合物。由于粉末化的废物12产生的水合热使水泥捏和混合物的溫度增 加,因此使水泥捏和混合物的粘度极度增加,运可能造成不充分的捏和或假沉降(false setting)。
[0039] 因此,当粉末化的废物12首先与捏和水13混合并溶解于其中而预先产生水合物盐 时,减小了溫度的上升、水泥捏和混合物的不充分捏和W及水泥的假沉降。当考虑到产生棚 酸盐的水合物盐所需要的时间时,将粉末化的废物12首先溶解于捏和水13中的时间满意地 为10分钟或更长。
[0040] 在捏和步骤S13中,将水力无机固化材料(水泥)15添加到其中保留有溶液14的保 存容器中,将溶液14和水力无机固化材料15捏和而用于固化。当使用圆柱形固化器皿例如 油桶作为保存容器时,实现了令人满意的固化产物。
[0041] 水力无机固化材料15可W是各种常用水泥,但合意地为使用固化材料中具有大的 化含量的波特兰水泥。在水泥固化期间,水泥中的化结合含于溶液中的棚酸盐可能会降低 化含量,运样应该有助于水泥固化。为此,波特兰水泥的使用弥补了化含量缺乏。水力无机 固化材料15的实例包括苛性石灰、高炉矿渣水泥、飞灰、娃质材料、火山灰材料、高侣水泥、 憐酸水泥或其组合。
[0042] 在摩尔比控制步骤S10中控制碱金属/棚的摩尔比,W使得溶液14成为碱性。当pH 为碱性时,包含于溶液14中的棚酸根离子与水泥中的巧之间的反应受到阻抑。因此,防止在 水泥固化时由棚造成的抑制效应,并产生具有高强度的固化产物17。
[0043] 固化产物17的剩余水和固化产物17浸没于其中的水的抑为碱性,运对于处置来说 是合意的。
[0044] 在放射性废物处置场所方面,固化产物渗滤液(1 eachate)的抑值合意地为12或更 高。因此,必要时在捏和步骤S13中将碱聚集体捏和在一起。适用的碱聚集体是硬化水泥或 颗粒状熟石灰的压碎碎片。粒径合意地为2. 5mm或更少,如在典型的细骨料(fine 曰邑邑re邑曰?θ)ψ〇
[0045] 捏和混合物的增强的塑性有利地容许更大量的废物的进料等。捏和混合物的塑性 合意地持续约1小时,W具有容差(tolerance)地实施捏和、洗涂等。
[0046] 为实现运一目的,当添加水力无机固化材料15时,必要时可添加减水渗混物16。减 水渗混物16的实例包括木质素、径基簇酸、糞、Ξ聚氯胺或多簇酸减水渗混物。可使用无机 减水渗混物作为减水渗混物16。
[0047] 图2是显示根据第一实施方案的处理放射性液体废物10的方法的经修改实例的流 程图。在所述图中,与那些在显示于图1中的放射性液体废物10的固化工艺中的步骤相同的 步骤由相同附图标记表示,且省略其说明。
[0048] 在本发明的经修改的实例中,在捏和及固化步骤S14中产生固化产物17,无需提供 溶解步骤S12。
[0049] 在捏和及固化步骤S14中,混合捏和水13和水力无机固化材料15W获得浆液。将粉 末化的废物12进料到浆液中,捏和浆液用于固化,W产生固化产物17。
[0050] 捏和及固化步骤S14与常用水泥固化程序相同。然而,通过降低粉末化的废物12的 进料速度并使用冷却系统从粉末化的废物12去除水合热,将捏和混合物调节到与那些在第 一实施方案中产生的相同。
[0051] 在上文所描述实施方案中,控制放射性液体废物中的碱金属/棚的摩尔比为0.8或 更大,并干燥此放射性液体废物W形成粉末化的废物。通过控制碱金属/棚的摩尔比为0.8 或更大,将放射性液体废物处理成具有长期高强度的固化产物。此外,通过干燥放射性液体 废物W形成粉末化的废物,由于从放射性液体废物还消除了水,因此实现了废物体积的显 著减小。
[0052] (第二实施方案)
[0053] 图3所示为根据第二实施方案处理放射性液体废物10方法流程图。在所述图中,与 那些在显示于图1中的放射性液体废物10的固化工艺中的步骤相同的步骤由相同的附图标 记表示,且省略其说明。
[0054] 根据第二实施方案的放射性液体废物10的固化工艺与第一实施方案的不同之处 在于,其中碱金属/棚的摩尔比是通过混合具有不同碱金属/棚摩尔比的干燥粉末12来控制 的,而不是通过将不同量的碱金属化合物11添加到放射性液体废物10中来控制的。
[0055] 在碱添加步骤S15中,碱金属化合物11被添加到含有棚的放射性液体废物10中。通 过控制待添加的碱金属化合物11的量来产生具有不同碱金属/棚的摩尔比的放射性液体废 物10。在运一阶段产生的放射性液体废物10的碱金属/棚的摩尔比可小于0.8。
[0056] 在干燥和混合步骤S16中,干燥所产生的放射性液体废物10中的每一种W获得具 有不同碱金属/棚的摩尔比的粉末化的废物12。混合所获得的粉末化的废物12W控制经混 合的粉末化废物12的碱金属/棚的摩尔比为0.8或更大。
[0057] 因此,当混合从具有不同摩尔比的放射性液体废物10产生的粉末化的废物12W控 制碱金属/棚的摩尔比时,碱金属/棚的摩尔比容易地控制为0.8或更大。
[0058] 在上文所描述的实施方案中,分别干燥了具有不同碱金属/棚的摩尔比的放射性 液体废物W获得粉末化的废物,并将混合的粉末化的废物中的碱金属/棚的摩尔比控制为 0.8或更大。通过控制碱金属/棚的摩尔比为0.8或更大,放射性液体废物被处理成具有长期 高强度的固化产物。此外,通过干燥放射性液体废物W形成粉末化的废物,由于消除了放射 性液体废物中的水,因此还实现了废物体积的显著减小。
[0059] [实施例]
[0060] 下文说明实施例,但应了解本发明并不旨在限于运些实施例。在实施例中,选择氨 氧化钢为待添加到含有棚的溶液中的碱金属化合物11。碱金属(钢)/棚的摩尔比缩写为 "Na/B摩尔比"。
[0061] 实施例和比较实施例中的测试项目、测试条件和测试结果最后显示于表巧化。在 表巧Ij3的评估栏中,当固化产物的单轴压缩强度为lOMPa或更大时,将运种情形评估为具有 高强度且用"A"来描述。另一方面,当固化产物的单轴压缩强度小于lOMPa时,用"C"来描述 运种情形。
[0062] (实施例1)
[0063] 在实施例1中,根据显示于图1(表1,实施例编号1)中的处理工艺实施固化测试。
[0064] 将氨氧化钢添加到约10重量%的加热到约60°C的棚酸水溶液中,W控制Na/B摩尔 比为1,获得了棚酸钢的水溶液(摩尔比控制步骤S10)。
[0065] 随后,将在摩尔比控制步骤S10中制备的棚酸钢水溶液作为液体废物W固定量供 应到设定为约160°C加热溫度的刮膜式干燥器,W获得粉末化的废物(干燥步骤S11)。
[0066] 然后将455g捏和水倒入1L塑料杯中,并将283g在干燥步骤S11中制备的粉末化的 废物进料到其中,并使用台式揽拌器揽拌60分钟(溶解步骤S12)。
[0067] 将650g常用波特兰水泥(水/水泥比率0.7(捏和水对水泥的重量比))添加到其中 并揽拌约10分钟。测量所获得捏和混合物的物理性质,并将其倒入50mm Φ X lOOmH模具中, W获得固化产物(捏和步骤S13)。
[0068] 结果掲示,从具有1的受控制的化/B摩尔比的棚酸钢溶液制备的捏和混合物具有 25犯a · S的粘度,运表明良好塑性性质。
[0069] 在24小时后在所获得的固化产物中未检测到泌水(bleeding)。所获得的固化产物 在97天材龄(material age)内还具有29M化的单轴压缩强度,从而实现高强度。
[0070] (比较实施例1)
[0071] 在比较实施例1中,进行在摩尔比控制步骤S10中具有不同化/B摩尔比的固化测试 (表3,比较实施例编号巧Ij3)。比较实施例1采用与实施例1相同的巧聯条件,不同的Na/B摩 尔比除外。
[0072] 将氨氧化钢进料到加热到约60°C的约10重量%棚酸水溶液中,W控制化/B摩尔比 为0.25、0.3和0.5,W获得每一棚酸钢水溶液。
[0073] 随后,W与实施例1相同的方式,将具有化/B摩尔比中的每一个的所制备的棚酸钢 水溶液作为模拟液体废物,W固定量供应到刮膜式干燥器中并干燥。结果,具有所有Na/B摩 尔比的液体废物在粉末可处置性或干燥器可洗涂性方面都没有问题,从而提供良好的粉末 化的废物。
[0074] 准备Ξ组含有455g捏和水的1L塑料杯,并分别将283g所获得的粉末化的废物进料 到其中,并使用台式揽拌器揽拌60分钟。其中W0.5的Na/B摩尔比制备的粉末化的废物的溶 液其粘度增加到使随后的水泥添加难W进行的程度。
[00巧]将650g常用波特兰水泥(水/水泥比率0.7(捏和水对水泥的重量比))添加到其中 并揽拌约10分钟。测量所获得的捏和混合物的物理性质,并将其倒入模具中,W获得固化产 物。
[0076]从具有Na/B摩尔比0.25、0.3和0.5的棚酸钢溶液制备的所有固化产物在90天的材 龄内都遭受由溶胀造成的裂缝,未能展现强度。证实了在运些Na/B摩尔比条件下,未维持固 化产物的长期强度。
[0077] (实施例2)
[0078] 在实施例2中,根据显示于图3中的处理工艺实施固化测试(表1,实施例编号2)。
[0079] 将氨氧化钢进料到加热到约60°C的约10重量%棚酸的水溶液,W分别获得具有 0.5和1的控制的Na/B摩尔比的棚酸钢水溶液(碱添加步骤S15)。
[0080] 随后,将在碱添加步骤S15中制备的每一棚酸钢水溶液作为模拟液体废物W固定 量供应到刮膜式干燥器并干燥,W分别获得粉末化的废物。混合从具有0.5和1的化/B摩尔 比的棚酸钢溶液制备的粉末化的废物,W控制Na/B摩尔比为0.8(干燥和混合步骤S16)。
[0081] 然后将455g捏和水倒入1L塑料杯中,并将283g在干燥和混合步骤S16中制备的干 燥粉末进料到其中,使用台式揽拌器揽拌60分钟(溶解步骤S12)。
[0082] 将650g常用波特兰水泥(水/水泥比率0.7 (捏和水对水泥的重量比))添加到其中 并揽拌约10分钟。测量所获得的捏和混合物的物理性质,并将其倒入模具中W获得固化产 物(捏和步骤S13)。
[0083] 结果,捏和混合物具有4邮a · S的粘度,实现了良好的可捏和性。24小时后在所获 得的固化产物中未检测到泌水。获得的固化产物在91天材龄内还具有27M化的单轴压缩强 度,从而实现了高强度。
[0084] (比较实施例2)
[0085] 在比较实施例2中,实施在干燥和混合步骤S16中具有不同化/B摩尔比的固化测试 (表3,比较实施例编号4和5)。比较实施例2采用与实施例2相同的测试条件,除具有不同的 Na/B摩尔比外。
[0086] 将氨氧化钢进料到加热到约60°C的约12重量%棚酸水溶液,W分别获得具有0.5 和1的受控Na/B摩尔比的棚酸钢水溶液。
[0087] 随后,将在碱添加步骤S15中制备的每一棚酸钢水溶液作为模拟液体废物W固定 量供应到刮膜式干燥器并干燥,W分别获得粉末化的废物。混合从具有0.5和1的化/B摩尔 比的棚酸钢溶液制备的干燥粉末,W控制Na/B摩尔比为0.6和0.7。
[0088] 制备两组含有455g捏和水的1L塑料杯,并分别将283g所获得的粉末化的废物进料 到其中,并使用台式揽拌器揽拌60分钟。然后将常用波特兰水泥添加到其中并揽拌约10分 钟。测量所获得捏和混合物的物理性质,并将其倒入模具中W获得固化产物。
[0089] 结果,可捏和性良好且在24小时后在所获得的固化产物中未检测到泌水。然而,91 天材龄内的固化产物未能展现出强度。证实了在运些Na/B摩尔比条件下未维持固化产物的 长期高强度。
[0090] (实施例3)
[0091] 在实施例3中,实施渗和不同量的捏和水和水泥的固化测试(表1和2,实施例编号3 至化)。实施例3采用与实施例1相同的测试条件,除渗和不同量的捏和水和水泥外。
[0092] 将氨氧化钢进料到加热到约60 °C的约10重量%棚酸的水溶液W控制化/B摩尔比 为1,获得棚酸钢水溶液。然后使水溶液经历刮膜式干燥器,W获得粉末化的废物。
[0093] 在粉末化的废物的固定量283g下,在W下Ξ种条件下合并捏和水和水泥(实施例 编号3到5):水388g和水泥863g(水/水泥比率:约0.45)、水417g和水泥772g(水/水泥比率: 约0.54),W及水501g和水泥501g(水/水泥比率:1)。将每一捏和混合物倒入模具中,W获得 固化产物。
[0094] 结果,所获得固化产物在约90天材龄内的单轴压缩强度都超过lOMPa,从而实现了 高强度。
[0095] 在实施例编号6中,粉末化的废物的量为564g,在W下条件下合并捏和水和水泥: 水698g和水泥821g(水/水泥比率:约0.85)。运种条件的每单位体积粉末化的废物比实施例 编号3至化增加得更多。将捏和混合物倒入模具中W获得固化产物。
[0096] 结果,捏和混合物具有低于3沁a · S的粘度,实现了良好的可捏和性。24小时后在 所获得的固化产物中未检测到泌水。所获得的固化产物在91天材龄内还具有25MPa的单轴 压缩强度,从而实现了高强度。
[0097] 在实施例编号7中,粉末化的废物的量为414g,在W下条件下(实施例编号7)合并 捏和水和水泥:水489g和水泥699g(水/水泥比率:0.7)。运种条件的每单位体积的粉末化的 废物与实施例编号6的条件几乎相同。将捏和混合物倒入模具中W获得固化产物。
[0098] 结果,24小时后在所获得的固化产物中未检测到泌水。所获得的固化产物在91天 材龄内还具有61MPa的单轴压缩强度,从而实现了高强度。
[0099] 在实施例编号8中,粉末化的废物的量为414g,在W下条件下合并捏和水和水泥: 水593g和水泥593g(水/水泥比率:1)。运一条件的每单位体积粉末化的废物与实施例编号6 的条件几乎相同。将捏和混合物倒入模具中W获得固化产物。
[0100] 结果,捏和混合物具有低于3沁a · S的粘度,从而实现良好的可捏和性。所获得的 固化产物在91天材龄内还具有17MPa的单轴压缩强度,从而实现了高强度。
[0101] (实施例4)
[0102] 在实施例4中,根据显示于图2中的处理工艺实施固化测试(表2,实施例编号9)。
[0103] 将氨氧化钢添加到加热到约60°C的约12重量%棚酸水溶液中W控制化/B摩尔比 为1,得到了棚酸钢水溶液(摩尔比控制步骤S10)。
[0104] 随后,将在摩尔比控制步骤S10中制备的棚酸钢水溶液作为模拟液体废物W固定 量供应到设定为加热溫度约16(TC的刮膜式干燥器中,W获得粉末化的废物(干燥步骤 Sll)〇
[0105] 将水泥和捏和水捏和10分钟,随后W小份数逐渐进料粉末化的废物并捏和10分钟 (捏和及固化步骤S14)。测量所获得捏和混合物的物理性质,并将其倒入模具中W获得固化 产物。渗和条件为捏和水417g、水泥772g和粉末化的废物283g。
[0106] 结果,捏和混合物具有4沁a · S的粘度,从而实现良好的可捏和性。得到的固化产 物在24小时后具有0体积%的泌水率,且在91天材龄内具有约39M化的单轴压缩强度,从而 实现了高强度。
[0107] (实施例5)
[0108] 在实施例5中,使用试剂偏棚酸钢四水合物(化/B摩尔比:1)作为粉末化的废物的 仿制品来实施固化测试(表2,实施例编号10)。其它测试条件与实施例1相同。
[0109] 结果,捏和混合物具有3沁a · S或更少的粘度,从而实现了良好的可捏和性。所获 得的捏和混合物在91天材龄内还具有约25M化的单轴压缩强度。显然,本实施例掲示未使用 干燥器进行热处理的粉末化的废物实现了高强度。
[0110] (实施例6)
[0111] 在实施例6中,评估干燥步骤Sll中的干燥溫度(表4,实施例编号11到14)。在运一 实施例中,在刮膜式干燥器中在从145°C到175°C的不同干燥溫度下使用具有1的受控化/B 摩尔比的棚酸钢溶液进行干燥处理。通过目视检查在每一溫度下产生的干燥产物的条件。 测量用于操作刮膜式干燥器达1小时的最大电力消耗W监测干燥器的操作条件。实施例6采 用与实施例1相同的测试条件,除具有不同的溫度W外。
[0112] 判断用于评估干燥器的操作稳定性的测定值,最大电力消耗是否为额定输出的 33% (1/3)或更少。
[0113] 在表4和5的粉末条件栏中,当干燥产物为均匀的粉末化的废物时,运种情形用"A" 来描述。当排放出大量固体材料(例如团块)时,运种情形用"B"来描述。当棚酸钢溶液未变 成粉末化的废物且排放出浆液时,运种情形用来描述。而且,在表4和5的评估栏中,当干 燥产物变成均匀的粉末化的废物且最大电力消耗为额定输出的33%或更少时,运种情形用 "A"来描述。其它情形都用Τ'来描述。
[0114] 因此,在干燥溫度145°C、150°C、160°C或175°C中的任一下都未排放浆液,且获得 均匀的粉末化的废物。另外,最大电力消耗小于测定值,运掲示了干燥器的稳定操作。
[011引(实施例7)
[0116] 在实施例7中,利用化/B摩尔比作为参数来评估干燥溫度(表4,编号12、编号15和 编号16)。在运一实施例中,在刮膜式干燥器中在150°C的干燥溫度下使用具有1、0.92和 1.15的受控Na/B摩尔比的棚酸钢溶液来实施干燥处理。检查每一化/B摩尔比下的干燥产物 的条件。如在实施例6中,测量操作刮膜式干燥器达1小时时的最大电力消耗,监测干燥器的 操作条件。
[0117] 结果,在化/B摩尔比为0.92、1.0或1.15中的任一者下都未排放浆液,所述浆液经 控制获得了均匀的粉末化的废物。另外,最大电力消耗小于测定值,运掲示了干燥器的稳定 操作。
[011引(比较实施例3)
[0119] 在比较实施例3中,就像在实施例6和7中一样在刮膜式干燥器中在140°C的干燥溫 度下使用具有1的受控化/B摩尔比的棚酸钢水溶液实施干燥处理(表5,编号6)。结果,140°C 下的不充分干燥未能产生粉末化的废物,且排出了浆液。
[0120] 在比较实施例3中,在150°C的干燥溫度下使用具有0.85和0.9的受控化/B摩尔比 的棚酸钢水溶液作为模拟液体废物进一步进行干燥处理(表5,编号7和编号8)。
[0121] 结果,产生了许多具有大直径的干燥产物且未获得颗粒状干燥产物。因此,干燥器 内部的干燥产物的存留是显著的,因此干燥器的电动机负荷增加,导致干燥器不能稳定操 作。
[0122] 如上所述实施例编号1-5的条件和测量结果显示于下表1中。
[0123] [表 1]
[0124]
[0125] 如上所述实施例编号6-10的条件和测量结果显示于下表2中。
[0126] [表 2]
[0127]
[0128] 如上所述比较实施例编号1-5的条件和量测结果显示于表3中。
[0129] [表 3]
[0130]
[0131] 如上所述的实施例编号11-16的条件和测量结果显示于表4中。
[0132] [表 4]
[0133]
[0134] 如上所述的比较实施例编号6-8的条件和测量结果显示于表5中。
[0135] [表 5]
[01361
[0137] W上实施例和比较实施例的结果证实了当碱金属/棚的摩尔比控制为0.8或更大 时,在水泥添加下获得的固化产物具有长期的高强度。实施例2和5的结果进一步掲示了当 在粉末化的废物的阶段,即在进料捏和水和水泥之前的阶段控制碱金属/棚的摩尔比为0.8 或更大时,可将所述液体废物处理成具有长期高强度的固化产物。
[0138] 实施例6、7和比较实施例3的结果显示液体废物在干燥步骤S11中在高于140°C下 合意地被干燥。所述结果进一步掲示了当W0.9或更高值的化/B摩尔比处理时,放射性液体 废物确实被粉末化。
[0139] 根据如上述实施方案中的每一个中所描述的处理放射性液体废物的方法,当将碱 金属或碱金属化合物添加到含有棚的放射性液体废物中W控制碱金属/棚的摩尔比为0.8 或更大时,液体废物被处理成具有长期高强度的固化产物,并且还实现了废物体积的显著 减小和处理工艺的稳定性。
[0140] 虽然已经描述了某些实施方案,但运些实施方案只是W实例方式呈现,且并不旨 在限制本发明的范围。事实上,本文所述的新颖实施方案可W多种其它形式体现;此外,可 W在不脱离本发明精神的前提下对本文所述实施方案的形式进行各种省略、替代和变化。 所附权利要求和其等同物旨在涵盖落在本发明的保护范围和精神内的运些形式或改动。
【主权项】
1. 一种处理放射性液体废物的方法,其包括: 摩尔比控制步骤:将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物中,以控 制所述放射性液体废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大; 干燥步骤:使用干燥器干燥具有控制的摩尔比的所述放射性液体废物,以形成粉末化 的废物; 溶解步骤:将所述粉末化的废物与捏和水混合以制备溶液;和 捏和步骤:将水力无机固化材料添加到所述溶液中,以及捏和所述水力无机固化材料 和所述溶液用于固化。2. 根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法,其中添加到中所述放射性液体 废物中的所述碱金属为锂、钠、钾、铯、铷或其组合。3. 根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法,其中添加到所述放射性液体废 物中的所述碱金属化合物为氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化铯、氢氧化铷、氧化锂、 氧化钠、氧化钾、氧化铯、氧化铷、错酸钠、错酸锂、错酸钾、错酸铯、错酸铷或其组合。4. 根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法,其中所述干燥器为刮膜式干燥 器。5. 根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法,其中所述水力无机固化材料为 波特兰水泥、苛性石灰、高炉矿渣水泥、飞灰、硅质材料、火山灰材料、高铝水泥或磷酸水泥 或它们的组合。6. 根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法,其中在所述干燥步骤后所述粉 末化的废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大。7. -种处理放射性液体废物的方法,其包括: 摩尔比控制步骤:将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物中,以控 制所述放射性液体废物中的碱金属/硼的摩尔比为〇. 8或更大; 干燥步骤:使用干燥器干燥具有控制的摩尔比的所述放射性液体废物,以形成粉末化 的废物。8. -种处理放射性液体废物的方法,其包括: 摩尔比控制步骤:将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物中,以控 制所述放射性液体废物中的碱金属/硼的摩尔比为〇. 8或更大; 干燥步骤:使用干燥器干燥具有控制的摩尔比的所述放射性液体废物,以形成粉末化 的废物; 捏和及固化步骤:将所述粉末化的废物进料到通过捏和捏和水与水力无机固化材料而 获得的浆液中,以及捏和所述浆液用于固化。9. 根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法,其中在所述干燥步骤中干燥所 述放射性液体废物的温度高于140 °C。10. -种处理放射性液体废物的方法,其包括: 溶解步骤:将粉末化的废物与捏和水混合以制备溶液,其中粉末化的废物的碱金属/硼 的摩尔比被调节为0.8或更大; 捏和步骤:将水力无机固化材料添加至所述溶液;以及捏和所述水力无机固化材料和 所述溶液用于固化。11. 一种处理放射性液体废物的方法,其包括: 碱添加步骤:将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物,以产生具有 不同的碱金属/硼的摩尔比的放射性液体废物; 干燥和混合步骤:混合通过干燥所产生的放射性液体废物的每一种而制备的粉末化的 废物,以控制所述经混合的粉末化的废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大; 溶解步骤:将具有控制的摩尔比的所述粉末化的废物与捏和水混合以制备溶液;和 捏和步骤:将水力无机固化材料添加到所述溶液中,以及捏和所述溶液和所述水力无 机固化材料用于固化。
【文档编号】G21F9/16GK105989903SQ201610124507
【公开日】2016年10月5日
【申请日】2016年3月4日
【发明人】冈部宽史, 金子昌章, 佐藤龙明, 本桥哲郎, 杉森俊昭, 新井里枝, 佐藤洋平
【申请人】株式会社东芝
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