一种高导热性纳米黑瓷材料的制备方法
【专利摘要】一种高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，步骤是：1）将柔性石墨和氮化铝加入溶剂中均匀混合，将溶剂蒸发烘干得到混合物；2）将上述混合物在抽真空、高温下用还原性气体处理，并在惰性气体中冷却至室温，得到柔性石墨与氮化铝的复合粉末；3）将上述复合材料粉末与纳米陶瓷材料混合均匀并加入粘结剂，搅拌使其混合均匀，在抽真空、高温下热固成型，在惰性气体中冷却至室温后即可。本发明的优点是：该制备方法工艺简单、易于操作、生产成本低；制备的纳米黑瓷材料克服了陶瓷材料导热性差、易碎等缺点，而继承了陶瓷材料不透水、不渗水、不老化、不腐蚀等优点且导热性能优良，可取代金属用于太阳能集热板，有广阔的应用市场。
【专利说明】一种高导热性纳米黑瓷材料的制备方法
【技术领域】
[0001]本发明涉及纳米陶瓷材料的制备，特别是一种高导热性纳米黑瓷材料的制备方法。
【背景技术】
[0002]随着电子技术的快速发展，电子元器件的集成度越来越高，陶瓷类电子元器件内部的热量如果不能及时的排出去，容易造成元件甚至是整个系统的损伤。因此，需要有散热效果更加优良的陶瓷材料来制备各类元器件，以保障元器件和系统的正常工作。
[0003]太阳能陶瓷集热器以其不透水、不渗水、不老化、不腐蚀等优点被广大消费者看好，但一般的陶瓷集热器热传导效率较低、基板柔韧性较差，这些缺点限制了其在市场的广泛推广。因此，制造导热效率高的太阳能陶瓷集热板，对陶瓷太阳能热水器的发展有着至关重要的作用。
[0004]利用纳米技术开发的纳米陶瓷材料，使得材料的强度、韧性和超塑性大幅度提高，克服了工程陶瓷的许多不足，并对材料的力学、电学、热学、磁学、光学等性能产生重要影响。以纳米陶瓷材料为基体，在基体中均匀分散以柔性石墨和纳米氮化铝制成的微型导热网链，构成连续的导热网，该导热网的横向和纵向均有良好的导热性能，该复合纳米黑瓷材料以其工艺简单，生产成本低，导热性能优良等优点有广阔的市场应用。
【发明内容】
[0005]本发明的目的是针对传统纳米陶瓷材料在散热方面的不足，提供一种高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，该制备`方法工艺简单、易于操作、生产成本低，制备的纳米黑瓷材料导热性能优良，有广阔的应用市场。
[0006]本发明的技术方案:
一种高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，步骤如下:
1)将粒径为1-100微米、膨胀倍数为100-500的柔性石墨和粒径为20-150纳米的氮化铝加入溶剂中均匀混合，然后将溶剂在150°C下蒸发烘干，得到混合物；
2)将上述混合物在真空度为133.3X10—3Pa、温度为300°C下用还原性气体处理10个
小时，并在惰性气体中冷却至室温，得到柔性石墨与氮化铝的复合粉末，将复合粉末磨成粒径为100-300微米的粉末；
3)将上述复合材料粉末与纳米陶瓷材料混合均匀并加入粘结剂，搅拌使其混合均匀，在真空度为133.3XliT3 Pa、温度为1000-1200°C下热固成型，在惰性气体中冷却至室温后，即可制得高导热性纳米黑瓷材料。
[0007]所述溶剂为乙醇、丙酮和乙醚中的一种或两种以上任意比例的混合液；柔性石墨、氮化铝与溶剂的用量分别为10g，5-10g，100-150mL。
[0008]所述还原性气体为氢气或一氧化碳，惰性气体为氮气或氩气。[0009]所述复合材料粉末与纳米陶瓷材料的重量比为1-1.5:1 ;所述粘结剂为甲基纤维素、聚丙烯酰胺和聚乙烯醇中的一种或两种以上任意比例的混合物。
[0010]所述热固成型的方法为自加压烧结、放电等离子体烧结、超高压烧结或微波烧结。
[0011]本发明的优点是:该制备方法工艺简单、易于操作、生产成本低；制备的纳米黑瓷材料克服了陶瓷材料导热性差、易碎等缺点，而继承了陶瓷材料不透水、不渗水、不老化、不腐蚀等优点且导热性能优良，可取代金属用于太阳能集热板，有广阔的应用市场。
具体实施方案
[0012]实施例1:
一种高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，步骤如下:
1)将IOg粒径为1-100微米、膨胀倍数为100-500的柔性石墨和粒径为20-150纳米的5g氮化铝置于烧杯中，加入IOOmL的乙醇磁力搅拌I小时，待混合均匀后，放入真空干燥箱中150°C下蒸发乙醇烘干后得到混合物；
2)将上述混合物在真空度为133.3XlO'3Pa、温度为300°C下用氢气处理10小时，用氮
气钝化样品并将其冷却至室温，得到柔性石墨与氮化铝的复合粉末，将复合粉末磨成平均粒径为200微米的粉末；
3)将上述IOg复合材料粉末与IOg纳米陶瓷材料置于烧杯中，加入Ig甲基纤维素，搅拌2小时使其混合均匀，在真空度为1333xl0_3 Pa、温度1000°C的炉内热固成型4小时，在氮气的环境中冷却至室温后，即可制得高导热性纳米黑瓷材料。
[0013]检测结果表明:由于所制得样品的晶格缺陷(主要是杂质固溶)和晶界缺陷(包括第二相析出，晶界玻璃相， 气孔)大大减小，样品材料的相对密度为98.6%，热扩散率为
0.368 Ciri^s-1,导热系数为115,如表1数据所示，与普通的纳米陶瓷相比，
其导热性能明显提高。
[0014]实施例2:
一种高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，步骤如下:
O将IOg粒径为1-100微米、膨胀倍数为100-500的柔性石墨和粒径为20-150纳米的IOg氮化铝置于烧杯中，加入150mL的乙醇磁力搅拌I小时，待混合均匀后，放入真空干燥箱中150°C下蒸发乙醇烘干后得到混合物；
2)将上述混合物在真空度为133.3X1GT3Pa、温度为300下用氢气处理10小时，用氮
气钝化样品并将其冷却至室温，得到柔性石墨与氮化铝的复合粉末，将复合粉末磨成平均粒径为200微米的粉末；
3)将上述IOg复合材料粉末与IOg纳米陶瓷材料置于烧杯中，加入Ig甲基纤维素，搅拌2小时使其混合均匀，在真空度为133.3xl(T3 Pa、温度1000°C的炉内热固成型6小时，在氮气的环境中冷却至室温后，即可制得高导热性纳米黑瓷材料。
[0015]检测结果表明:由于纳米氮化铝质量增加，增强了电子传热，样品材料的相对密度为98.7%，热扩散率为0.380 cm2*# ,导热系数为125 W^iWr-1,如表1数据所示，与实施例1相比，其导热性能提高了。[0016]实施例3:
一种高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，步骤如下:
O将IOg粒径为1-100微米、膨胀倍数为100-500的柔性石墨和粒径为20-150纳米的IOg氮化铝置于烧杯中，加入150mL的乙醇磁力搅拌I小时，待混合均匀后，放入真空干燥箱中150°C下蒸发乙醇烘干后得到混合物；
2)将上述混合物在真空度为133.3XltT3Pa、温度为300下用氢气处理10小时，用氮
气钝化样品并将其冷却至室温，得到柔性石墨与氮化铝的复合粉末，将复合粉末磨成平均粒径为200微米的粉末；
3)将上述15g复合材料粉末与IOg纳米陶瓷材料置于烧杯中，加入Ig甲基纤维素，搅拌2小时使其混合均匀，在真空度为133.3xl0_3 Pa、温度1000°C的炉内热固成型6小时，在氮气的环境中冷却至室温后，即可制得高导热性纳米黑瓷材料。
[0017]检测结果表明:由于纳米氮化铝质量比提高，增强了电子传热，样品材料的相对密度为99%，热扩散率为0.388 cm3*# ,导热系数为130,如表1数据所示，与
实施例2相比，其导热性能提高了。
[0018]实施例4:
一种高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，步骤如下:
O将IOg粒径为1-100微米、膨胀倍数为100-500的柔性石墨和粒径为20-150纳米的IOg氮化铝置于烧杯中，加入150mL的乙醇磁力搅拌I小时，待混合均匀后，放入真空干燥箱中150°C下蒸发乙醇烘干后得到混合物；
2)将上述混合物在真空度为133.3xlO—3Pa、温度为300下用氢气处理10小时，用氮
气钝化样品并将其冷却至室温，得到柔性石墨与氮化铝的复合粉末，将复合粉末磨成平均粒径为200微米的粉末；
3)将上述15g复合材料粉末与IOg纳米陶瓷材料置于烧杯中，加入Ig甲基纤维素，搅拌2小时使其混合均匀，在真空度为133.3xlO_3 Pa、温度1200°C的炉内热固成型4小时，在氮气的环境中冷却至室温后，即可制得高导热性纳米黑瓷材料。
[0019]检测结果表明:由于温度适当升高时，固体晶格中原子的振动状态的改变，会辐射出频率较高的电磁波，波长进入可见光与红外光的区域，就会产生明显的热辐射，促进导热性，样品材料的相对密度为99.7%，热扩散率为0.420 cmhs—1,导热系数为150 I如表1数据所示，与实施例3相比，其导热性能显著提高了。
[0020]实施例4的对比试验:
该高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，步骤与实施例4基本相同，不同之处在于热固成型温度为1400°C。
[0021]检测结果表明:样品材料的相对密度为99.3%，热扩散率为0.400 cm2^-1 ,导热系数为135可见适当提高温度，材料导热性能有所提高，而温度过高，其导热性能显著下降。综上所有可看出，实施例4所示方法是导热性能最优的。
[0022]表1纳米黑瓷复合物导热性能
【权利要求】
1.一种高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，其特征在于步骤如下: 1)将粒径为1-100微米、膨胀倍数为100-500的柔性石墨和粒径为20-150纳米的氮化铝加入溶剂中均匀混合，然后将溶剂在150°C下蒸发烘干，得到混合物； 2)将上述混合物在真空度为133.3XIO-3 Pa、温度为300°C下用还原性气体处理10个小时，并在惰性气体中冷却至室温，得至揉性石墨与氮化铝的复合粉末，将复合粉末磨成粒径为100-300微米的粉末; 3)将上述复合材料粉末与纳米陶瓷材料混合均匀并加入粘结剂，搅拌使其混合均匀，在真空度为133.3xlO—3 Pa、温度为1000-1200°C下热固成型，在惰性气体中冷却至室温后，即可制得高导热性纳米黑瓷材料。
2.根据权利要求1所述高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，其特征在于:所述溶剂为乙醇、丙酮和乙醚中的一种或两种以上任意比例的混合液；柔性石墨、氮化铝与溶剂的用量分别为 10g，5-10g, 100-150mLo
3.根据权利要求1所述高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，其特征在于:所述还原性气体为氢气或一氧化碳，惰性气体为氮气或氩气。
4.根据权利要求1所述高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，其特征在于:所述复合材料粉末与纳米陶瓷材料的重量比为1-1.5:1 ;所述粘结剂为甲基纤维素、聚丙烯酰胺和聚乙烯醇中的一种或两种以上任意比例的混合物。
5.根据权利 要求1所述高导热性纳米黑瓷材料的制备方法，其特征在于:所述热固成型的方法为自加压烧结、放电等离子体烧结、超高压烧结或微波烧结。
【文档编号】C04B35/622GK103833374SQ201410094453
【公开日】2014年6月4日 申请日期:2014年3月14日 优先权日:2014年3月14日
【发明者】魏臻, 刘学文, 张志梅, 张岷, 张洪涛, 刘京亮, 郭富, 魏少帅, 汤志钦 申请人:天津理工大学