组合物及填料混合物的制作方法

本发明的一个实施方式涉及组合物或填料混合物。

背景技术：

1、近年来，随着半导体元件的高功率化和安装密度的上升，为了散发由半导体元件产生的热，开始使用被称为热界面材料的一系列材料。热界面材料是指用于缓和将由半导体元件等发热体产生的热散逸至散热器或壳体等路径的热阻的材料，可以使用片、凝胶、润滑脂等各种形态。通常，热界面材料是将导热性的填料分散在有机硅树脂等树脂中而得到的树脂组合物，作为导热性的填料，使用了二氧化硅、氧化铝、氮化铝等。这样的树脂组合物中，为了提高导热率，期望提高导热性填料的含有率，并且进行了用于提高填料的填充性的尝试。

2、作为在树脂组合物中提高填料的填充性的手段，广泛地进行了各种粒径的填料的组合使用。将各种粒径的填料组合时，通过使粒径小的颗粒进入到粒径大的颗粒的空隙中，容易得到高的填充性。例如，专利文献1～4中记载了包含2种以上填料的组合物。

3、现有技术文献

4、专利文献

5、专利文献1：日本特开2017-014445号公报

6、专利文献2：日本特开2010-007039号公报

7、专利文献3：日本特开2009-164093号公报

8、专利文献4：国际公开第2018/131486号

技术实现思路

1、发明要解决的问题

2、如前文所述，为了获得高导热率，可以考虑提高导热性填料的含有率，但单纯通过提高导热性填料的含有率来提高导热性时，树脂组合物的流动性会下降。即，可以认为导热率与流动性是此消彼长的关系。

3、热界面材料多用于设备等发热体与散热器等散热构件之间，这样的发热体与散热构件之间大多存在小的间隙、凹凸。因此，对用于发热体与散热构件之间并且需要降低它们之间的热阻的热界面材料而言，需要能够填补该间隙、凹凸(能够追随间隙、凹凸)的流动性。

4、但是，本发明人进行深入研究时发现上述专利文献1～4中记载的现有现有的组合物在高的导热率与高的流动性的平衡方面存在改良的余地。

5、本发明的一个实施方式提供具有高的导热率且具有高的流动性的组合物。

6、用于解决问题的方案

7、本发明人进行了研究，结果发现：通过下述构成例能够解决上述技术问题。本发明的构成例如下。

8、[1]一种组合物，其包含：

9、导热性填料(a)，其在利用激光衍射法求出的粒度分布曲线中的体积累积50％的粒径(d50(a))为0.05μm以上且小于1.0μm，并且体积累积90％的粒径(d90(a))为2.0μm以下；

10、导热性填料(b)；以及

11、粘结剂成分(c)，

12、所述组合物满足下述条件(1)～(3)。

13、条件(1)：前述组合物中使用的导热性填料(b)整体的、由利用水银孔率计测得的孔直径分布算出的孔直径为0.5μm以下的孔的累积孔量为0.05ml/g以下

14、条件(2)：前述组合物中使用的导热性填料(b)整体的体积累积50％的粒径(d50(b))为1.0～100μm

15、条件(3)：前述组合物中使用的导热性填料(b)整体的体积累积10％的粒径(d10(b))为0.6μm以上

16、[2]根据[1]所述的组合物，其中，前述导热性填料(a)的bet比表面积sa[m2/g]相对于前述d90(a)[μm]的比(sa/d90(a))为4.0以上。

17、[3]根据[1]或[2]所述的组合物，其中，前述导热性填料(a)的密度比y相对于前述d90(a)[μm]的比(y/d90(a))为0.5以上，所述密度比y是加压体积密度[g/cm3]相对于真密度[g/cm3]的比(加压体积密度/真密度)。

18、[4]根据[1]～[3]中任一项所述的组合物，其中，前述导热性填料(a)的密度比y相对于bet比表面积sa[m2/g]与前述d90(a)[μm]的乘积的比(y/(sa×d90(a)))为0.08以上，所述密度比y是加压体积密度[g/cm3]相对于真密度[g/cm3]的比(加压体积密度/真密度)。

19、[5]根据[1]～[4]中任一项所述的组合物，其中，前述导热性填料(a)为多面体球状。

20、[6]根据[1]～[5]中任一项所述的组合物，其中，前述导热性填料(a)的d50(a)为0.05μm以上且小于0.6μm。

21、[7]根据[1]～[6]中任一项所述的组合物，其中，前述导热性填料(a)的密度比y相对于前述d90(a)[μm]和前述d50(a)[μm]之差与bet比表面积sa[m2/g]的乘积(sa×(d90(a)-d50(a)))的比(y/(sa×(d90(a)-d50(a))))为0.14以上，所述密度比y是加压体积密度[g/cm3]相对于真密度[g/cm3]的比(加压体积密度/真密度)。

22、[8]根据[1]～[7]中任一项所述的组合物，其中，相对于前述导热性填料(a)、导热性填料(b)和粘结剂成分(c)的总和100体积％，

23、前述导热性填料(a)的配混量为1～45体积％，

24、前述导热性填料(b)的配混量为25～90体积％。

25、[9]根据[1]～[8]中任一项所述的组合物，其中，

26、前述导热性填料(a)含有氧化铝，

27、前述导热性填料(b)含有氮化铝或氧化铝。

28、[10]一种填料混合物，其包含：

29、导热性填料(a)，其在利用激光衍射法求出的粒度分布曲线中的体积累积50％的粒径(d50(a))为0.05μm以上且小于1.0μm，并且体积累积90％的粒径(d90(a))为2.0μm以下；以及

30、导热性填料(b)，

31、所述填料混合物满足下述条件(4)～(6)。

32、条件(4)：前述填料混合物中使用的导热性填料(b)整体的、由利用水银孔率计测得的孔直径分布算出的孔直径为0.5μm以下的孔的累积孔量为0.05ml/g以下

33、条件(5)：前述填料混合物中使用的导热性填料(b)整体的体积累积50％的粒径(d50(b))为1.0～100μm

34、条件(6)：前述填料混合物中使用的导热性填料(b)整体的体积累积10％的粒径(d10(b))为0.6μm以上

35、[11]根据[10]所述的填料混合物，其中，

36、前述导热性填料(a)含有氧化铝，

37、前述导热性填料(b)含有氮化铝或氧化铝。

38、发明的效果

39、根据本发明的一个实施方式，能够提供具有高的导热率且具有高的流动性的组合物。

技术特征：

1.一种组合物，其包含：

2.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述导热性填料(a)的bet比表面积sa[m2/g]相对于所述d90(a)[μm]的比sa/d90(a)为4.0以上。

3.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述导热性填料(a)的密度比y相对于所述d90(a)[μm]的比y/d90(a)为0.5以上，所述密度比y是加压体积密度[g/cm3]相对于真密度[g/cm3]的比。

4.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述导热性填料(a)的密度比y相对于bet比表面积sa[m2/g]与所述d90(a)[μm]的乘积的比y/(sa×d90(a))为0.08以上，所述密度比y是加压体积密度[g/cm3]相对于真密度[g/cm3]的比。

5.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述导热性填料(a)为多面体球状。

6.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述导热性填料(a)的d50(a)为0.05μm以上且小于0.6μm。

7.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述导热性填料(a)的密度比y相对于所述d90(a)[μm]和所述d50(a)[μm]之差与bet比表面积sa[m2/g]的乘积sa×(d90(a)-d50(a))的比y/(sa×(d90(a)-d50(a)))为0.14以上，所述密度比y是加压体积密度[g/cm3]相对于真密度[g/cm3]的比。

8.根据权利要求1所述的组合物，其中，相对于所述导热性填料(a)、导热性填料(b)和粘结剂成分(c)的总和100体积％，

9.根据权利要求1所述的组合物，其中，

10.一种填料混合物，其包含：

11.根据权利要求10所述的填料混合物，其中，

技术总结
本发明的一个实施方式涉及组合物或填料混合物。该组合物包含：导热性填料(A)，其在利用激光衍射法求出的粒度分布曲线中的体积累积50％的粒径(D50(A))为0.05μm以上且小于1.0μm，并且体积累积90％的粒径(D90(A))为2.0μm以下；导热性填料(B)；以及粘结剂成分(C)，并且满足下述条件(1)～(3)。条件(1)：所述组合物中使用的导热性填料(B)整体的、由利用水银孔率计测得的孔直径分布算出的孔直径为0.5μm以下的孔的累积孔量为0.05ml/g以下。条件(2)：所述组合物中使用的导热性填料(B)整体的体积累积50％的粒径(D50(B))为1.0～100μm。条件(3)：所述组合物中使用的导热性填料(B)整体的体积累积10％的粒径(D10(B))为0.6μm以上。

技术研发人员：藤井彩子,坂本淳,正田勲
受保护的技术使用者：株式会社德山
技术研发日：
技术公布日：2024/4/7