一种偕胺肟化g-C3N4/ZrO2吸附剂及其制备方法和应用、提铀方法

本公开涉及材料制备，尤其涉及一种偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂及其制备方法和应用、提铀方法。

背景技术：

1、海水中蕴藏的丰富铀资源是核能进一步发展的关键。然而，复杂的海水环境导致铀形态的多样性，从而限制了铀的提取。由于大气co2的溶解，碳酸根(co32-)和碳酸氢根(hco3-)阴离子成为海水中的主要的共存离子，并会与海水中的铀酰离子结合形成u(vi)-co3络合物，如uo2(co3)22-和uo2(co3)34-等，这些u(vi)-co3络合阴离子也是铀在海水中的主要存在形式。这些络合物种的存在会导致铀吸附行为的改变，有别于传统的酸性条件下对铀酰离子(uo22+)的吸附。

2、目前，海水提铀主要的方法大致分为：膜过滤法、溶剂提取法、离子交换法、吸附法等。其中，吸附法因其具备高效、制备简单、成本低等优点，被公认为最有前景的铀提取方法。而在众多吸附材料中，偕胺肟基材料凭借其对铀酰离子的高亲和性及离子选择性、耐酸耐碱、使用寿命长等优点，最具开发潜力。

技术实现思路

1、针对上述现有技术中的现状，本公开的实施例提供一种偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂及其制备方法和应用、提铀方法。本公开实施例提供的偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂附性能好，其制备方法成本低且可以适用于大批量合成，使得利用其的提铀方法更加经济。

2、为达到上述目的，本公开的实施例采用如下技术方案：

3、第一方面，本公开实施例提供了一种偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂的制备方法，所述制备方法包括：

4、step1：通过一锅煅烧法合成g-c3n4/zro2；

5、step2：通过共混法合成负载g-c3n4/zro2聚丙烯腈基或丙烯腈基复合材料；

6、step3：将偕胺肟基引入step2得到的复合材料，得到负载g-c3n4/zro2偕胺肟化聚丙烯腈或丙烯腈复合材料。

7、可选的，step1：通过一锅煅烧法合成g-c3n4/zro2包括：

8、将三聚氰胺和zr(no3)4·5h2o在研钵中混合研磨后放入坩埚中，在马弗炉中以5℃min-1的升温速率升至550℃，然后在此温度下煅烧4小时得到g-c3n4/zro2。

9、可选的，step2：通过共混法合成负载g-c3n4/zro2聚丙烯腈基复合材料包括：

10、将聚丙烯腈纤维加入到氮-氮二甲基甲酰胺中，在95℃下油浴搅拌直至纤维完全溶解；随后，将step1得到的g-c3n4/zro2分散到该溶液中，在95℃条件下回流12h；反应后趁热将混合液在磁力搅拌下逐滴加入到冷的去离子水中，随后抽滤分离，干燥后得到聚丙烯腈复合材料pan-g-c3n4/zro2。

11、可选的，在step3中采用羟胺法引入偕胺肟基包括：

12、将step2得到的pan-g-c3n4/zro2复合材料、盐酸羟胺和碳酸钠混合在纯水中，然后在65℃条件下反应5h；反应后将沉淀过滤冲洗，真空干燥后得到最终的偕胺肟化聚丙烯腈纤维复合材料g-c3n4/zro2-ao。

13、可选的，在step1中，三聚氰胺和zr(no3)4·5h2o的质量为10g和3.3g；在step2中，聚丙烯腈纤维、氮-氮二甲基甲酰胺和step1得到的g-c3n4/zro2的质量分别为1.25g、25g和0.25g；在step3中，step2得到的pan-g-c3n4/zro2复合材料、盐酸羟胺和碳酸钠的质量为0.5g、8g和5.8g。

14、可选的，所述step3中引入偕胺肟基的方法可以采用羟胺法。

15、第二方面，本公开实施例提供了一种偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂，所述偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂由第一方面所述的制备方法制备获得。

16、第三方面，本公开实施例提供了第二方面所述的偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂的应用，所述偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂在放射性元素分离、环境治理等中应用。

17、第三方面，本公开实施例提供了一种提铀方法，所述提铀方法第二方面所述的偕胺肟化g-c3n4/zro2作为吸附剂。

18、可选的，在所述提铀方法中，所述偕胺肟化g-c3n4/zro2作为吸附剂的应用环境主要是海水弱碱性条件：phinitial＝7.9-8.4和[nahco3]＝2.3-5mmol·l-1。

19、本公开实施例提供的偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂附性能好，其制备方法成本低且可以适用于大批量合成，使得利用其的提铀方法更加经济。

技术特征：

1.一种偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括：

2.根据权利要求1所述的偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂的制备方法，其特征在于，step1：通过一锅煅烧法合成g-c3n4/zro2包括：

3.根据权利要求2所述的偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂的制备方法，其特征在于，step2：通过共混法合成负载g-c3n4/zro2聚丙烯腈基复合材料包括：

4.根据权利要求6所述的偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂的制备方法，其特征在于，在step3中引入偕胺肟基包括：

5.根据权利要求4所述的偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂的制备方法，其特征在于，在step1中，三聚氰胺和zr(no3)4·5h2o的质量为10g和3.3g；在step2中，聚丙烯腈纤维、氮-氮二甲基甲酰胺和step1得到的g-c3n4/zro2的质量分别为1.25g、25g和0.25g；在step3中，step2得到的pan-g-c3n4/zro2复合材料、盐酸羟胺和碳酸钠的质量为0.5g、8g和5.8g。

6.根据权利要求1所述的偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂的制备方法，其特征在于，所述step3中引入偕胺肟基的方法可以采用羟胺法。

7.一种偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂，其特征在于，所述偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂由权利要求1-6任一制备方法制备获得。

8.权利要求7所述的偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂的应用，其特征在于：所述偕胺肟化g-c3n4/zro2吸附剂在放射性元素分离、环境治理等中应用。

9.一种提铀方法，其特征在于，所述提铀方法利用权利要求9所述的偕胺肟化g-c3n4/zro2作为吸附剂。

10.权利要求9所述的提铀方法，其特征在于，在所述提铀方法中，所述偕胺肟化g-c3n4/zro2作为吸附剂的应用环境主要是海水弱碱性条件：ph initial＝7.9-8.4和[nahco3]＝2.3-5mmol·l-1。

技术总结
本公开提供了一种偕胺肟化g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;/ZrO<subgt;2</subgt;吸附剂及其制备方法和应用、提铀方法，该偕胺肟化g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;/ZrO<subgt;2</subgt;吸附剂附性能好，其制备方法成本低且可以适用于大批量合成，使得利用其的提铀方法更加经济。所述制备方法包括：通过一锅煅烧法合成g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;/ZrO<subgt;2</subgt;；通过共混法合成负载g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;/ZrO<subgt;2</subgt;聚丙烯腈基复合材料；通过羟胺法将偕胺肟基引入负载g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;/ZrO<subgt;2</subgt;聚丙烯腈基复合材料，得到负载g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;/ZrO<subgt;2</subgt;偕胺肟化聚丙烯腈复合材料。

技术研发人员：刘军,舒俊翔,王成,桂兵涛
受保护的技术使用者：成都理工大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/16