生物质铁基复合材料及其制备方法和在电催化氮气合成氨中的应用

本发明属于催化材料领域，尤其涉及一种对氮气还原产氨具有较高催化性能的生物质铁基复合材料的制备及其在电催化氮气合成氨反应中的应用。

背景技术：

1、氨(nh3)是人类生活和工业生产的重要原料，广泛用于制造化肥、合成纤维和炸药等有机和无机物中。此外，nh3具有能量密度高、易液化的优点。与氢(h2)相比，nh3易于储存和运输。因此nh3也是一种重要的能量储存的主要来源。目前，nh3的产生有两种方法，一种是通过固氮酶的性质，固氮酶具有femo辅因子，可作为活性中心，通过反应生成nh3：n2+8h++16atp+8e-→2nh3+h2+16adp+16pi.但这一自然过程的动力学反应速度较慢，产率太低，无法满足实际需求。另一种是工业生产nh3，通过haber-bosch工艺，需要高温(300-500℃)和高压(15-30mpa)的恶劣条件，这个反应不仅需要大量的能量，还会产生大量的二氧化碳(co2)，导致温室效应。因此，有必要设计和开发一种可持续的绿色固氮方法来取代传统的haber-bosch工艺，以实现高效的n2还原和产氨。近年来，电催化氮气还原反应(enrr)合成氨成为最具发展前景的绿色可持续的制氨方法之一，该法是在常温、常压下，以氮气和水为原料，在电能的驱动下将氮气还原为氨气的过程。因此，开发一种高效的电催化氮气还原产氨催化剂是加快电催化氮气还原产氨实现工业化的关键。研究发现，贵金属催化剂虽然表现出一定的电催化还原能力，但由于稳定性差、价格昂贵，难以大规模应用。过渡金属催化剂含有丰富的d轨道，能接受n2分子的孤对电子，降低n≡n的三键活化能，稳定性好，价格低廉。因此，研究人员将研究重点转向过渡金属催化剂。我国作为一个农业大国每年也产生大量的生物质，除了满足人们的食用和使用以外，剩余的都是通过掩埋或直接燃烧进行处理，这样不仅造成了环境污染而且造成了资源浪费。因此，为了提高生物质的利用价值，将生物质材料制备成碳材料，这样不仅可以提高生物质自身的经济价值，也能够缓解日益严重的能源问题。向碳材料中引入金属原子，金属中心与碳基底之间的相互作用为n2吸附和活化提供了丰富的位点，从而提高了氮气电催化还原反应的催化性能。

技术实现思路

1、为解决上述技术问题，本发明的目的是提供一种制备方法简单、原料易得、催化效率高的生物质铁基复合材料的制备方法。

2、本发明采用的技术方案是：生物质铁基复合材料，是以茶叶为生物质材料经煅烧获得碳材料基底，在所述碳材料基底上负载fe2o3，获得的生物质铁基复合材料。

3、进一步的，上述的生物质铁基复合材料，所述茶叶是废弃茶叶。

4、更进一步的，上述的生物质铁基复合材料，所述废弃茶叶是过期茶叶或浸泡过的茶叶。

5、一种生物质铁基复合材料的制备方法，包括如下步骤：将茶叶进行脱氮处理，干燥，粉碎，得茶叶粉；将茶叶粉与feso4溶解在去离子水中，室温下搅拌12h，抽滤，所得固体真空干燥；将干燥的产物研磨成粉，置于马弗炉中，以5℃/min的升温速率升至800℃，反应2h，冷却至室温，得目标产物生物质铁基复合材料。

6、进一步的，上述的制备方法，所述将茶叶进行脱氮处理，具体为：取茶叶，用滤纸包住，放入索氏提取器中，加入水或丙酮，70℃下反应两天，取出。

7、进一步的，上述的制备方法，按质量比，茶叶粉:feso4＝2:1。

8、进一步的，上述的制备方法，所述真空干燥是，于60℃下真空干燥过夜。

9、本发明提供的生物质铁基复合材料在电催化氮气合成氨中的应用。

10、本发明的有益效果是：

11、1、本发明，将生物质材料煅烧为碳材料作为基底负载过渡金属离子，获得生物质铁基催化剂材料，具有普适性。

12、2、本发明，所制备的催化剂fe2o3/c在催化体系中可以实现高效的回收利用，金属中心与碳基底之间的相互作用为n2吸附和活化提供了丰富的位点，进一步提高了催化剂的催化效率。

13、3、本发明，所制备的催化剂材料在电化学还原氮气合成氨方面具有很好的应用前景。

14、4、本发明，合成方法简便、反应原料易得，原料属于回收利用，可以提高生物质的利用价值。

技术特征：

1.生物质铁基复合材料，其特征在于，是以茶叶为生物质材料经煅烧获得碳材料基底，在所述碳材料基底上负载fe2o3，获得的生物质铁基复合材料。

2.根据权利要求1所述的生物质铁基复合材料，其特征在于，所述茶叶是废弃茶叶。

3.根据权利要求2所述的生物质铁基复合材料，其特征在于，所述废弃茶叶是过期茶叶或浸泡过的茶叶。

4.一种生物质铁基复合材料的制备方法，其特征在于，制备方法包括如下步骤：将茶叶进行除氮处理，干燥，粉碎，得茶叶粉；将茶叶粉与feso4溶解在去离子水中，室温下搅拌12h，抽滤，所得固体真空干燥；将干燥的产物研磨成粉，置于马弗炉中，以5℃/min的升温速率升至800℃，反应2h，冷却至室温，得目标产物生物质铁基复合材料。

5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述将茶叶进行除氮处理，具体为：取茶叶，用滤纸包住，放入索氏提取器中，加入水或丙酮，70℃下反应两天，取出。

6.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，按质量比，茶叶粉:feso4＝2:1。

7.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述真空干燥是，于60℃下真空干燥过夜。

8.权利要求1、2或3所述的生物质铁基复合材料在电催化氮气合成氨中的应用。

技术总结
本发明公开生物质铁基复合材料及其制备方法和在电催化氮气合成氨中的应用。将使用过的茶叶用索式提取的方法将茶叶中的含氮物质提取出来，然后将茶叶空气干燥，粉碎。将粉碎好的茶叶与FeSO<subgt;4</subgt;溶解在去离子水中，室温下搅拌，抽滤，所得固体产物真空干燥。干燥后的产物在马弗炉中以5℃/min的升温速度，升温至800℃反应2h，冷却至室温，得到生物质铁基复合材料Fe<subgt;2</subgt;O<subgt;3</subgt;/C。本发明得到了一种合成方法简便、电化学稳定性良好的高效氮气电化学还原合成氨的电催化剂。制备方法简单、原材料易得，所得的生物质铁基复合材料Fe<subgt;2</subgt;O<subgt;3</subgt;/C有利于催化性能的提高，在电催化氮气还原合成氨等领域有广阔的应用前景。

技术研发人员：冯大明,周丽雪,马天翼
受保护的技术使用者：辽宁大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/11