一种全分解硫化氢制取氢气和硫磺的高温电化学方法及装置

本发明涉及一种全分解硫化氢制取氢气和硫磺的高温电化学方法及装置，属于有害气体处理领域。

背景技术：

1、硫化氢是一种高毒性、强腐蚀性的有害气体，广泛存在于工业尾气排放、生物沼气、天然气和页岩气中。高浓度的硫化氢不但会对环境造成巨大的污染，而且严重危害人类健康。

2、目前，常用的硫化氢处理方法有碱液吸收法、高温吸收法和高温催化转化法等，然而二次污染、高耗能、低的转化率、低收益严重制约了上述方法的发展。为了克服上述缺点，研究者们发展了光催化和常温电化学硫化氢全分解的方法，可以实现常温常压下将硫化氢分解为氢气和硫磺的目标。然而，上述两种方法产生的固态硫磺容易粘附到光催化剂或者电极上，造成光催化剂和电催化剂中毒的难题，这将严重制约着上述两种方法的发展。因此，发展一种高效、绿色、耐中毒的硫化氢处理新方法具有重要的意义。

技术实现思路

1、本发明的目的是提供一种全分解硫化氢制取氢气和硫磺的高温电化学方法及装置，该方法能将硫化氢同时转化为高附加值的产物(氢气和硫磺)，从而实现对有害混合气体的无害化处理。该方法处理效率较高，效果显著。

2、为了实现上述目的，本发明的技术方案如下：

3、本发明一方面提供一种全分解硫化氢制取氢气和硫磺的电催化装置，所述装置包括电解池，所述电解池内设置有固体电解质隔膜，所述固体电解质隔膜将电解池分隔成阳极室和阴极室；

4、所述阳极室包括依次叠加的阳极催化剂层、阳极气体扩散层和阳极双极板；所述阳极室具有阳极气体进口和阳极气体出口；

5、所述阴极室包括依次叠加的阴极催化剂层、阴极气体扩散层和阴极双极板；所述阴极室具有阴极气体出口。

6、上述技术方案中，优选的，还包括施加电压装置，所述施加电压装置分别与电催化装置阴极和阳极电路连接。

7、上述技术方案中，优选的，所述固体电解质隔膜的厚度为0.5-20μm，进一步优选为1-10μm；

8、所述固体电解质隔膜中，电解质为质子导电固态电解质，所述质子导电固态电解质为liso4、cshso4、rbhso4、srceo3、baceo3、硅钨酸和磷钼酸中的至少一种。

9、上述技术方案中，优选的，所述阳极催化剂层和阴极催化剂层均为多孔结构，所述多孔结构的孔隙为0.5-100μm；

10、所述阴极催化剂层中催化剂为pt/c、mos2、ws2、nis、fes、cos、moc2和wc中的至少一种；

11、所述阳极催化剂层中催化剂为pd、ruo2、iro2、mos2、nis、fes、cos、monis中的至少一种。

12、上述技术方案中，优选的，所述阳极气体扩散层、阴极气体扩散层材料均为多孔碳、多孔泡沫钛、多孔泡沫镍中的一种；

13、所述多孔碳、多孔泡沫钛、多孔泡沫镍的孔隙均为10-100μm。

14、上述技术方案中，优选的，所述阳极双极板、阴极双极板均为钛板、钛合金板中的一种。

15、本发明另一方面提供一种全分解硫化氢制取氢气和硫磺的高温电化学方法，所述方法使用上述装置，所述方法包括以下步骤：

16、含有硫化氢的气体在电催化装置的阳极室催化氧化得到硫磺和质子，质子穿过固体电解质隔膜在电催化装置的阴极室催化还原生成氢气。

17、所述电催化装置中含有硫化氢的气体从阳极气体进口进入，净化后的气体和生成的高温硫磺气体从阳极气体出口排出；所述电催化装置中，生成的氢气从阴极出气口排出。

18、上述技术方案中，优选的，所述阳极室和阴极室的工作温度分别独立地为450-900℃，进一步优选为500-850℃。

19、上述技术方案中，优选的，所述阳极室和阴极室的工作电流密度分别独立地为20-1500ma/cm2。

20、上述技术方案中，优选的，施加的电压为直流电压。

21、上述技术方案中，优选的，所述含有硫化氢的气体中硫化氢的体积浓度为5-100％。

22、上述技术方案中，优选的，所述含有硫化氢的气体的流速为0.5-500ml/min，进一步优选为2-300ml/min。

23、本发明的有益效果为：

24、(1)本发明所提供的含硫化氢气体高温电化学转化处理方法，在阳极将硫化氢氧化为硫磺，阴极质子还原产生氢气。通过该体系硫化氢电解的法拉第效率不低于95％，硫化氢的转化率不低于80％。

25、(2)本发明所提供的含硫化氢气体高温电化学转化处理装置，包括双极板、气体扩散层、催化剂阴极层、固体电解质隔膜和催化剂阳极层。整套装置可以实现硫化氢的全分解。

技术特征：

1.一种全分解硫化氢制取氢气和硫磺的电催化装置，其特征在于，所述装置包括电解池，所述电解池内设置有固体电解质隔膜，所述固体电解质隔膜将电解池分隔成阳极室和阴极室；

2.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述固体电解质隔膜的厚度为0.5μm-20μm；

3.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述阳极催化剂层和阴极催化剂层均为多孔结构，所述多孔结构的孔隙为0.5-100μm；

4.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述阳极气体扩散层、阴极气体扩散层材料均为多孔碳、多孔泡沫钛、多孔泡沫镍中的一种；

5.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述阳极双极板、阴极双极板均为钛板、钛合金板中的一种。

6.一种全分解硫化氢制取氢气和硫磺的高温电化学方法，其特征在于，所述方法使用权利要求1-5任一项所述装置，所述方法包括以下步骤：

7.根据权利要求6所述的全分解硫化氢制取氢气和硫磺的高温电化学方法，其特征在于，所述阳极室和阴极室的工作温度分别独立地为450-900℃。

8.根据权利要求6所述的全分解硫化氢制取氢气和硫磺的高温电化学方法，其特征在于，所述阳极室和阴极室的工作电流密度分别独立地为20-1500ma/cm2。

9.根据权利要求6所述的全分解硫化氢制取氢气和硫磺的高温电化学方法，其特征在于，所述含有硫化氢的气体中硫化氢的体积浓度为5-100％。

10.根据权利要求6所述的全分解硫化氢制取氢气和硫磺的高温电化学方法，其特征在于，所述含有硫化氢的气体的流速为0.5-500ml/min。

技术总结
本发明公开了一种全分解硫化氢制取氢气和硫磺的高温电化学方法及装置，该方法包括以下步骤：含有硫化氢的气体在电解池阳极发生电化学氧化反应得到硫磺和质子，硫磺在高温条件下以气体状态从电解池阳极室流出被收集，质子穿过电解池固体电解质隔膜到达阴极，在电解池阴极还原产生氢气，固体电解质隔膜为高温质子导体，允许质子在高温条件下从阳极到达阴极。本发明通过电化学手段将硫化氢转化为高附加值产品，实现有毒气体的处理和资源化利用。相比于传统电化学方法，不需要水作为硫化氢的吸收介质，硫化氢分解能效高，所得硫磺产品纯度高。

技术研发人员：宗旭,马伟光,王海东
受保护的技术使用者：大连海事大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/12