铜碳复合材料及其制备方法、电极及其应用

本申请涉及电催化，特别是涉及一种铜碳复合材料及其制备方法、电极及其应用。

背景技术：

1、电催化二氧化碳还原反应（co2rr）是一个涉及多电子转移的复杂反应过程，可以生成多种还原产物，包括一氧化碳、烃类、酸类、醇类等。然而，传统电极材料对电催化二氧化碳还原反应的c2+产物的产率受限。

2、因此，有必要对传统技术进行改进。

技术实现思路

1、基于此，本申请提供了一种可有效提升c2+产物的产率的铜碳复合材料及其制备方法、电极及其应用。

2、本申请解决上述技术问题的技术方案如下。

3、本申请第一方面提供了一种铜碳复合材料的制备方法，包括以下步骤：

4、以碳基材为阴极，在所述碳基材表面进行电沉积处理，以在所述碳基材的至少一表面形成铜氧化物，制备铜碳复合材料；所述电沉积处理的阴极电解液包括二价铜盐和咪唑基离子液体。

5、在其中一些实施例中，铜碳复合材料的制备方法中，所述阴极电解液中，所述咪唑基离子液体的浓度为0.5 mmol/l~120 mmol/l。

6、在其中一些实施例中，铜碳复合材料的制备方法中，所述咪唑基离子液体满足如下特征中的至少一个：

7、（1）所述咪唑基离子液体包括咪唑基氟硼酸盐离子液体、咪唑基磺酸盐离子液体、咪唑基高氯酸盐离子液体、咪唑基氯盐离子液体、咪唑基氟溴盐离子液体和咪唑基磷酸二氢盐离子液体中的至少一种；

8、（2）所述咪唑基离子液体包括1-乙基-3-甲基咪唑六氟磷酸。

9、在其中一些实施例中，铜碳复合材料的制备方法中，所述电沉积处理的电压为-0.5 v ~ -1.1 v vs rhe。

10、在其中一些实施例中，铜碳复合材料的制备方法中，所述二价铜盐满足如下特征中的至少一个：

11、（1）所述二价铜盐包括酒石酸铜、氯化铜、硫酸铜和硝酸铜中的至少一种；

12、（2）所述阴极电解液中，所述二价铜盐的浓度为1 mmol/l~10 mmol/l。

13、在其中一些实施例中，铜碳复合材料的制备方法中，所述制备方法满足如下特征中的至少一个：

14、（1）所述阴极电解液还包括khco3和nahco3中的至少一种；

15、（2）所述电沉积处理的阳极电解液包括khco3、koh、hcl、nahco3和naoh中的至少一种。

16、在其中一些实施例中，铜碳复合材料的制备方法中，所述制备方法满足如下特征中的至少一个：

17、（1）所述碳基材包括碳布、碳纤维纸和碳毡中的至少一种；

18、（2）所述电沉积处理采用的电解池包括h型电解池和流动电解池中的一种，所述电解池中的阴极电解液和阳极电解液之间通过阳离子交换膜隔开；

19、（3）所述电沉积处理的阳极包括泡沫镍。

20、在其中一些实施例中，铜碳复合材料的制备方法中，所述电沉积处理过程中，还包括向所述阴极电解液中连续通入二氧化碳的步骤。

21、本申请第二方面提供了一种铜碳复合材料，采用本申请第一方面提供的铜碳复合材料的制备方法制得。

22、本申请第三方面提供了一种电极，包括本申请第二方面提供的铜碳复合材料。

23、本申请第四方面提供了本申请第三方面提供的电极在电催化二氧化碳还原反应中的应用。

24、在其中一些实施例中，电催化二氧化碳还原反应中，阴极电解液包括咪唑基离子液体。

25、本申请第五方面提供了一种电化学反应器，包括本申请第三方面提供的电极。

26、在其中一些实施例中，电化学反应器中，所述电化学反应器中的阴极电解液包括咪唑基离子液体。

27、与现有技术相比较，本申请的铜碳复合材料的制备方法具有如下有益效果：

28、上述铜碳复合材料的制备方法，在阴极电解液中添加特定的离子液体，经电沉积处理在碳基材的至少一表面形成经咪唑基离子液体修饰的铜氧化物，该经咪唑基离子液体修饰的铜氧化物可提供丰富的铜活性位点，可有效促进反应动力学。将该制备方法制得的铜碳复合材料制成电极用于电催化二氧化碳还原反应，能有效调控电解质和催化剂表面之间夹层处的局部co浓度，并促进从电解质到催化剂层的质量传递，从而有效提高c2+产物的产率，且稳定性能较好。

技术特征：

1.一种铜碳复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述阴极电解液中，所述咪唑基离子液体的浓度为0.5 mmol/l~120 mmol/l。

3.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述咪唑基离子液体满足如下特征中的至少一个：

4.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述电沉积处理的电压为-0.5 v ~ -1.1 v vs rhe。

5.如权利要求1~4任一项所述的制备方法，其特征在于，所述二价铜盐满足如下特征中的至少一个：

6.如权利要求1~4任一项所述的制备方法，其特征在于，所述制备方法满足如下特征中的至少一个：

7.如权利要求1~4任一项所述的制备方法，其特征在于，所述制备方法满足如下特征中的至少一个：

8.如权利要求1~4任一项所述的制备方法，其特征在于，所述电沉积处理过程中，还包括向所述阴极电解液中连续通入二氧化碳的步骤。

9.一种铜碳复合材料，其特征在于，采用如权利要求1~8任一项所述的制备方法制得。

10.一种电极，其特征在于，包括如权利要求9所述的铜碳复合材料。

11.如权利要求10所述的电极在电催化二氧化碳还原反应中的应用。

12.如权利要求11所述的应用，其特征在于，所述电催化二氧化碳还原反应的阴极电解液包括咪唑基离子液体。

13.一种电化学反应器，其特征在于，包括如权利要求10所述的电极。

技术总结
本申请涉及一种铜碳复合材料及其制备方法、电极及其应用。铜碳复合材料的制备方法，包括以下步骤：以碳基材为阴极，在碳基材表面进行电沉积处理，以在碳基材的至少一表面形成铜氧化物，制备铜碳复合材料；电沉积处理的阴极电解液包括二价铜盐和咪唑基离子液体。通过在阴极电解液中添加特定的离子液体，经电沉积处理在碳基材的至少一表面形成经离子液体修饰的铜氧化物，该经离子液体修饰的铜氧化物可提供丰富的铜活性位点，可有效促进反应动力学。将该制备方法制得的铜碳复合材料制成电极用于电催化二氧化碳还原反应，能有效提高C2+产物的产率，且稳定性能较好。

技术研发人员：文国斌,刘书绚,任博华
受保护的技术使用者：湖南大学
技术研发日：
技术公布日：2024/4/24