一种原位测量固体中电子超快动力学的全光学测量方法

本发明涉及超快激光技术，具体涉及一种原位测量固体中电子超快动力学的全光学测量方法。

背景技术：

1、固体(凝聚态)作为物质的基本存在形态之一，其电子在光激发下的超快非平衡动力学决定了固体的包括光学、电学和磁学等在内的诸多重要属性。观测和研究固体中电子的超快非平衡动力学对理解和操纵这些属性提供了关键平台。

2、目前对于固体中电子的超快非平衡动力学的观测和研究主要基于两类工具。第一类对固体样品中出射电子进行进行观测，代表性平台包括基于光电效应的光发射电子显微镜(peem)和角分辨光电子能谱(arpes)等。然而，这种探测方式对材料质量(样品表面清洁度、尺寸等)、仪器真空度(≤10-10mbar)和测量环境(磁场等)提出了多重严格的要求，同时，相关仪器昂贵的造价也极大限制了其推广和应用。第二类研究固体样品对入射光的吸收率或反射率变化，代表性技术如瞬态光谱技术等，然而，激光脉冲的有限频谱宽度对测量的能量范围产生了新的限制，难以在多个能量范围内对电子超快动力学进行同步测量。此外，固体中固体中电子的超快非平衡动力学对入射光吸收和反射率的调制度一般小于10-3量级，这对仪器的探测精度及实验平台稳定性做出了限制。

3、出于以上原因，如何开发出同时满足低环境限制、高灵敏度、宽能量范围以及更经济实惠的电子超快动力学原位测量方案一直以来都是一个极具挑战性的难题。

技术实现思路

1、为了解决以上在光激发下对固体中电子的超快非平衡动力学进行观测的难题，本发明提出了一种原位测量固体中电子超快动力学的全光学测量方法，克服了包括光发射电子显微镜(peem)和角分辨光电子能谱(arpes)在内的测量仪器苛刻的应用场景限制；弥补了瞬态光谱技术窄的能量可探测范围的不足；为同时满足低环境限制、高灵敏度、宽能量范围以及更经济实惠的电子超快动力学原位测量提供了工具。

2、本发明的原位测量固体中电子超快动力学的全光学测量方法，包括以下步骤：

3、1)固体材料的样品设置在高次谐波产生腔中；

4、2)采用低光子能量的飞秒激光作为探测光，探测光的光子能量低于待探测的热电子冷却所覆盖的能量范围，以保证探测光产生的高次谐波光子能量覆盖待探测的热电子冷却所覆盖的能量范围，探测光经第一聚焦透镜聚焦至样品上，产生高次谐波；

5、3)采用高光子能量的飞秒激光作为泵浦光，泵浦光的光子能量大于待探测的热电子冷却所覆盖的能量范围，在泵浦光光路上设置光脉冲延时线，泵浦光经过光脉冲延时线，由第二聚焦透镜聚焦至样品上，通过调节光脉冲延时线，调节泵浦光光程，精确控制泵浦光到达高次谐波产生腔中的样品上的时间，以控制泵浦光与探测光的相对延时；

6、4)泵浦光通过光激发向样品与泵浦光的光子能量相匹配的能带的态注入热电子，引发电子非平衡动力学，即热电子随着时间逐渐冷却；

7、5)当热电子冷却到样品能产生高次谐波发射的能带的态时，热电子占据高次谐波发射的能带的态；电子是费米子，已被热电子占据的态无法接收用于产生高次谐波的电子，导致与这些态相匹配的高次谐波受到抑制；随着热电子冷却，能带的态从高能到低能依次被占据，并对不同阶次的高次谐波依次产生抑制；当热电子的能量冷却至对应阶次的高次谐波的能带的态时，对此阶次的高次谐波的抑制达到最强，从而在高次谐波中加载了热电子的冷却信息；

8、6)高次谐波经高次谐波聚焦腔聚焦后至谐波探测腔，由密封安装在谐波探测腔上的图像采集装置接收，拍摄记录得到高次谐波光谱，高次谐波光谱由多个阶次高次谐波组成，并传输至计算机；

9、7)在泵浦光光路上设置快门，快门连接至计算机，在一个相对延时下，计算机控制快门开启，图像采集装置拍摄记录有泵浦光的高次谐波光谱，有泵浦光的高次谐波光谱中的高次谐波中加载了热电子的冷却信息；接着，控制快门关闭，图像采集装置拍摄记录无泵浦光的高次谐波光谱，无泵浦光的高次谐波光谱中的高次谐波中没有加载了热电子的冷却信息；在同一个相对延时下有泵浦光和无泵浦光的高次谐波光谱构成一组测量，将有泵浦光和无泵浦光的高次谐波光谱对不同阶次分别做积分，得到各阶次的有泵浦光和无泵浦光的高次谐波光谱积分强度，二者做比值，得到不受探测光波动影响的加载了热电子冷却信息的一个相对延时下的各阶次的归一化高次谐波光谱积分强度，反映了电子非平衡动力学对高次谐波特征性影响；

10、8)在完成一个相对延时下的一组测量后，计算机通过控制光脉冲延时线精确改变泵浦光与探测光的相对延时，重复上述步骤7)多次，从而得到多个相对延时下的各阶次的归一化高次谐波光谱积分强度；

11、9)计算机分析各个相对延时下的各阶次的归一化高次谐波光谱积分强度，以泵浦光与探测光的相对延时为横坐标，以各阶次的归一化高次谐波积分光谱强度为纵坐标，构成各阶次的归一化高次谐波光谱积分强度随泵浦光与探测光的相对延时曲线，每一阶次的归一化高次谐波光谱积分强度构成一条独立的曲线，通过观察各阶次的归一化高次谐波光谱积分强度随泵浦光与探测光的相对延时曲线，得到各阶次高次谐波光谱积分强度的抑制达到极值的时间，得到热电子能量的冷却时间，从而得到样品的材料性质。

12、其中，在步骤3)中，光脉冲延时线包括两块平面反射镜和纳米级一维位移台，两块平面反射镜相互垂直地安装在纳米级一维位移台上，纳米级一维位移台连接至计算机，计算机通过控制纳米级一维位移台一维运动引起的泵浦光的光程变化调节泵浦光到达高次谐波产生腔中的样品上的时间。

13、在步骤6)中，图像采集装置采用ccd相机。

14、在步骤7)中，快门打开的时间与谐波探测腔中图像采集装置的曝光时间相一致。

15、在步骤8)中，光脉冲延时线中纳米级一维位移台移动步长为微米量级，对应相对延时的间隔为10-14秒量级；归一化各阶次高次谐波光谱积分强度的测量组数为100～1000组，对应相对延时扫描范围为10-11秒量级。

16、本发明的优点：

17、本发明采用探测光产生高次谐波，泵浦光激发样品引发电子非平衡动力学，并在泵浦光光路上设置光脉冲延时线，控制泵浦光与探测光的相对延时，得到加载了热电子冷却信息的归一化各阶次高次谐波光谱积分强度，分析得到样品材料的性质；高次谐波产生的整个过程在亚光学周期时间尺度内完成，并且由多阶次高次谐波共同构成的光学频率梳能够跨越极宽能量的能量范围，基于固体高次谐波的原位光学快照天然具有超高时间分辨和超宽能量响应的优势；克服了包括光发射电子显微镜(peem)和角分辨光电子能谱(arpes)在内的测量仪器苛刻的应用场景限制；弥补了瞬态光谱技术窄的能量可探测范围的不足；为同时满足低环境限制、高灵敏度、宽能量范围以及更经济实惠的电子超快动力学原位测量提供了工具。

技术特征：

1.一种原位测量固体中电子超快动力学的全光学测量方法，其特征在于，所述全光学测量方法包括以下步骤：

2.如权利要求1所述的全光学测量方法，其特征在于，在步骤3)中，光脉冲延时线包括两块平面反射镜和纳米级一维位移台，两块平面反射镜相互垂直地安装在纳米级一维位移台上，纳米级一维位移台连接至计算机，计算机通过控制纳米级一维位移台一维运动引起的泵浦光的光程变化调节泵浦光到达高次谐波产生腔中的样品上的时间。

3.如权利要求1所述的全光学测量方法，其特征在于，在步骤7)中，快门打开的时间与谐波探测腔中图像采集装置的曝光时间相一致。

4.如权利要求1所述的全光学测量方法，其特征在于，在步骤8)中，光脉冲延时线中纳米级一维位移台移动步长为微米量级，对应相对延时的间隔为10-14秒量级。

5.如权利要求1所述的全光学测量方法，其特征在于，在步骤8)中，归一化各阶次高次谐波光谱积分强度的测量组数为100～1000组，对应相对延时扫描范围为10-11秒量级。

技术总结
本发明公开了一种原位测量固体中电子超快动力学的全光学测量方法。本发明采用探测光产生高次谐波，泵浦光激发样品引发电子非平衡动力学，并在泵浦光光路上设置光脉冲延时线，控制泵浦光与探测光的相对延时，得到加载了热电子冷却信息的不同相对延时下的各阶次的归一化高次谐波光谱积分强度，分析得到样品的性质；高次谐波产生的整个过程在亚光学周期时间尺度内完成，并且光学频率梳能够跨越极宽能量的能量范围，具有超高时间分辨和超宽能量响应的优势；克服了现有技术对测量仪器苛刻的应用场景限制；弥补了瞬态光谱技术窄的能量可探测范围的不足；为同时满足低环境限制、高灵敏度、宽能量范围以及更经济实惠的电子超快动力学原位测量提供了工具。

技术研发人员：汪洋,吴成印,高靖松,刘煜,刘运全
受保护的技术使用者：北京大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/15