基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法及系统

本发明涉及颗粒物识别领域，特别是涉及一种基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法及系统。

背景技术：

1、大气颗粒物经呼吸道进入人体后，会危害心肺功能，对人类造成健康影响。而颗粒物的化学组成能够反映其来源及形成过程，因此研究颗粒物的化学组成可以实现来源解析，促使人类采取相应的防治大气污染措施来保护自身健康。

2、在大气颗粒物研究中，颗粒物的在线来源解析常常使用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer，spams)实现。单颗粒气溶胶质谱是一种无须预处理能够直接对大气中颗粒物的化学组成进行在线监测的质谱仪器，能够提供高时间分辨率的颗粒物质谱信息，被广泛运用在大气颗粒物来源解析中。

3、目前大气颗粒物来源解析的主要方式是正定矩阵因子分解、art-2a算法与相似度法。正定矩阵因子分解是将观测的大气数据分解为多个潜在因子的线性结合，并计算各个因子对观测数据的贡献程度，正定矩阵因子分解需要人为地选择输入的数据种类与判断结果因子的来源，会引入一定的主观因素，选用的特征难以覆盖污染源的规律，因子的物理意义不够明确，此外还不能很好处理弱线性与非线性关系；art-2a算法是基于自适应神经网络，通过颗粒物聚类并识别聚类的质谱特征，判断聚类归属的污染源，在运用中，常常需要人工合并多余的聚类簇，具有一定主观性，耗时较长；相似度法通过比较两个颗粒物质谱的余弦相似度来判断归属，通常是收集已知污染源的颗粒质谱数据，再与环境中的颗粒物进行余弦相似度计算，相似度法在处理弱线性与非线性关系上存在限制，无法很好捕捉来自不同源的两个高度相似颗粒之间的差异，此外判断颗粒归属过程中需要人为决定余弦相似度的阈值，存在一定的主观性。

4、随着大气颗粒物来源解析工作的深入发展，进行精细解析的需求逐步增长，精细解析是指对于两个高度相似的颗粒物进行辨识，它们的来源是相似的，例如汽油车和柴油车排放的颗粒物，或同是柴油发动机的农业机械和工程机械排放的颗粒物。辨识高度相似的颗粒往往需要利用弱线性甚至非线性关系，此外一些污染源排放的颗粒物虽存在显著示踪特征，但在排放的颗粒物中占比较低，导致使用示踪特征判断来源时存在覆盖不全的问题，因此上述常用的方法对于精细解析高度相似颗粒物存在一定限制。

5、综上，目前大气颗粒物精细解析技术尚未成熟，不能很好地捕捉颗粒物的弱线性与非线性关系，进而无法识别颗粒物中更为复杂的模式与关系，存在主观性高、解析过程耗时长、无法很好辨别来自不同源的相似颗粒物的问题。

技术实现思路

1、本发明的目的是提供一种基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法及系统，可提高大气颗粒物来源解析的精度。

2、为实现上述目的，本发明提供了如下方案：

3、一种基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法，包括：

4、通过单颗粒气溶胶质谱仪采集大气颗粒物的质谱数据；

5、基于预先训练好的深度学习模型，对所述质谱数据进行解析，以确定大气颗粒物的来源；所述深度学习模型包括依次连接的一维卷积神经网络、长短期记忆网络及多层感知机。

6、可选地，基于预先训练好的深度学习模型，对所述质谱数据进行解析，以确定大气颗粒物的来源，具体包括：

7、分别对所述质谱数据的正谱图及负谱图进行归一化处理，得到质谱一维数据；

8、采用预先训练好的一维卷积神经网络提取所述质谱一维数据的多个局部特征；

9、采用预先训练好的长短期记忆网络提取多个局部特征之间的依赖关系，得到序列数据；

10、根据所述序列数据，采用预先训练好的多层感知机确定大气颗粒物的来源。

11、可选地，采用l2范数分别对所述质谱数据的正谱图及负谱图进行归一化处理。

12、可选地，所述一维卷积神经网络采用以下公式提取所述质谱一维数据的局部特征：

13、y1＝σ1(w1·x1+b1)；

14、其中，y1为局部特征，w1为一维卷积神经网络的权重矩阵，x1为质谱一维数据，b1为一维卷积神经网络的偏置向量，σ1为激活函数。

15、可选地，所述深度学习模型的训练过程包括：

16、获取污染谱库；所述污染谱库中包括多个单颗粒质谱数据及各单颗粒质谱数据对应的已知来源；所述单颗粒质谱数据为归一化处理后的一维数据；

17、根据各单颗粒质谱数据的已知来源，确定损失函数；

18、基于所述损失函数，采用反向传播算法，对深度学习模型进行迭代训练，直至损失函数收敛或达到最大迭代次数，得到训练好的深度学习模型。

19、可选地，所述损失函数为分类交叉熵损失。

20、为实现上述目的，本发明还提供了如下方案：

21、一种基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析系统，包括：

22、单颗粒气溶胶质谱仪，用于采集大气颗粒物的质谱数据；

23、处理器，与所述单颗粒气溶胶质谱仪连接，用于基于预先训练好的深度学习模型，对所述质谱数据进行解析，以确定大气颗粒物的来源；所述深度学习模型包括依次连接的一维卷积神经网络、长短期记忆网络及多层感知机。

24、根据本发明提供的具体实施例，本发明公开了以下技术效果：本发明利用单颗粒气溶胶质谱仪采集大气颗粒物的质谱数据，能够获取每个颗粒的化学组成信息，使用一维卷积神经网络、长短期记忆网络和多层感知机组成的深度学习模型进行端到端的颗粒物来源解析，从输入到输出达到较高程度的自动化，降低了主观因素的影响，深度学习模型有更好的特征提取与泛化能力，能够更好地捕捉颗粒物的弱线性与非线性关系，进而提高了大气颗粒物来源解析的精度。

技术特征：

1.一种基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于，所述基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法包括：

2.根据权利要求1所述的基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于，基于预先训练好的深度学习模型，对所述质谱数据进行解析，以确定大气颗粒物的来源，具体包括：

3.根据权利要求2所述的基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于，采用l2范数分别对所述质谱数据的正谱图及负谱图进行归一化处理。

4.根据权利要求2所述的基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于，所述一维卷积神经网络采用以下公式提取所述质谱一维数据的局部特征：

5.根据权利要求1所述的基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于，所述深度学习模型的训练过程包括：

6.根据权利要求5所述的基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于，所述损失函数为分类交叉熵损失。

7.一种基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析系统，其特征在于，所述基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析系统包括：

技术总结
本发明提供了一种基于单颗粒气溶胶质谱的大气颗粒物来源解析方法及系统，属于颗粒物识别领域，方法包括：通过单颗粒气溶胶质谱仪采集大气颗粒物的质谱数据；基于预先训练好的深度学习模型，对质谱数据进行解析，以确定大气颗粒物的来源；深度学习模型包括依次连接的一维卷积神经网络、长短期记忆网络及多层感知机。本发明通过深度学习模型进行端到端的颗粒物来源解析，从输入到输出达到较高程度的自动化，降低了主观因素的影响，深度学习模型有更好的特征提取与泛化能力，能够更好地捕捉颗粒物的弱线性与非线性关系，进而提高了大气颗粒物来源解析的精度。

技术研发人员：李梅,许永江,成春雷
受保护的技术使用者：暨南大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/15