本发明涉及放射性核素生产，具体涉及一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法。
背景技术：
1、钼-99(99mo)和碘-131(131i)是两种重要的医用放射性同位素。99mo和131i的传统生产方法为靶件辐照法。均匀性水溶液核反应堆生产99mo和131i时，硝酸铀酰(或硫酸铀酰)中的235u即是反应堆运行的燃料，同时又是生成99mo和131i等医用放射性同位素的“靶材料”，生产过程中省去了靶件制作等工序。与靶件辐照法相比，均匀性水溶液核反应堆生产99mo和131i具有中子利用率高、废物产生量少、工艺简便和运行成本低等优点，优势明显。
2、现有技术，对从硝酸铀酰溶液中提取99mo和131i的方法，主要是采用氧化铝柱实现分离获得99mo和131i。具体工艺为：包括三根氧化铝柱，第一根氧化铝柱用于99mo和131i的共提取，第二根氧化铝柱再次进行99mo和131i的共提取，缩小溶液体积，第三根氧化铝柱实现99mo和131i的分离。在99mo和131i的分离中，利用氧化铝吸附io3-，不吸附i-的性质，将io3-还原成i-，然后经过氧化铝柱，从而实现99mo和131i的分离。此工艺涉及131i价态的转化，较为复杂。针对该问题，本专利开发了一种工艺更为简单的方法。
技术实现思路
1、本发明的目的在于提供一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，能从大量裂变产物的燃料溶液中分离提取99mo和131i，且99mo和131i的回收率高。
2、本发明通过下述技术方案实现：
3、一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，包括以下步骤：
4、s1、将含有裂变产物的燃料溶液流经预处理后的提取柱，经淋洗解吸后，得到99mo、131i溶液，其中，含有裂变产物的燃料溶液为硝酸铀酰溶液核反应堆运行结束获得；
5、s2、将步骤s1获得的99mo、131i溶液流经分离柱，进行99mo吸附，分离柱的填料为吸附有α-安息香肟的st-150树脂；
6、s3、分离柱的吸附流出液为131i粗产品；依次对分离柱进行清洗、解吸获得99mo粗产品。
7、α-安息香肟与钼沉淀的方法已经在钼的分离中广泛使用。然而沉淀法分离存在操作复杂，难以实现自动化的缺点。而柱分离的方法具备操作简单，可实现自动化操作等特点，广泛在放化分离中采用。将α-安息香肟直接装柱，由于α-安息香肟颗粒太细，装柱后容易堵塞。并且α-安息香肟纯度较高，存在mo难以解吸等问题。本发明将α-安息香肟与柱分离法有机结合起来，使用α-安息香肟吸附到st-150树脂的新材料，装入分离柱实现mo和i的分离。其中st-150树脂为具有苯乙烯骨架的树脂球，st-150树脂是在核工业北京化工冶金研究院直接购买获得，即st-150树脂为现有产品。相较于现有采用氧化铝实现mo和i分离方法，本发明没有i价态调整过程，直接快速实现mo和i的分离，从而简化生产步骤，提高生产效率，并且大幅提高mo、i的回收率，用该方法进行mo、i分离后，mo的回收率大于85％，i的回收率大于90％。对比沉淀法，又可以简单快速实现mo、i的分离，便于实现自动化过程，可用于均匀性水溶液核反应堆生产99mo和131i。
8、进一步地，步骤s1中，提取柱为球形氧化铝柱。
9、进一步地，步骤s2中，分离柱的填料采用真空浸渍法将α-安息香肟吸附到st-150树脂内部。
10、具体地步骤为：将α-安息香肟溶解到有机相中(乙醇)，然后将配置的有机相溶液加入到st-150树脂中，恒温震荡4～8h。将震荡完成后的st-150树脂与α-安息香肟的有机相放入真空干燥箱，在40～60℃下真空干燥6～10h，得到吸附有α-安息香肟的st-150树脂。
11、进一步地，步骤s2中，分离柱的填料的颗粒粒径为80～300目。
12、进一步地，步骤s2中，分离柱的高度与直径比值为2～8。
13、进一步地，步骤s2中，分离柱使用前用0.1～1mol/l的硝酸溶液进行预处理。
14、进一步地，步骤s3中，分别用0.01～1.0mol/l硝酸溶液、水、0.001～0.05mol/l的氨水溶液清洗分离柱。
15、进一步地，步骤s3中，解吸液为0.2～2.0mol/l的氨水或氢氧化钠溶液。
16、进一步地，步骤s3中，清洗液和解吸液的流速均为0.1～5.0ml/ml柱填料/min。
17、进一步地，步骤s3中，清洗液和解吸液的流速均为0.5～1.5ml/ml柱填料/min。
18、清洗液和解吸液的流速影响mo的解吸率，进而影响α-安息香肟对mo吸附回收率。试验证明：当清洗液和解吸液的流速均为0.1～5.0ml/ml柱填料/min，mo的回收率在80％以上，当清洗液和解吸液的流速均为0.5～1.5ml/ml柱填料/min时，mo的回收率在90％以上。
19、本发明与现有技术相比，具有如下的优点和有益效果：
20、本发明通过采用吸附有α-安息香肟的苯乙烯骨架树脂作为分离柱的填料，不仅能从大量裂变产物的燃料溶液中分离提取99mo和131i，且99mo和131i的回收率高，mo的回收率最高可达90％以上，可用于溶液堆中99mo和131i的分离。吸附有α-安息香肟st-150树脂的合成方式简单，合成后的树脂为粒径均匀的小球，装柱后，流速较快，不易堵塞。合成的树脂对mo的吸附容量大，有利于mo的吸附。
1.一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，其特征在于，步骤s1中，提取柱为球形氧化铝柱。
3.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，其特征在于，步骤s2中，分离柱的填料采用真空浸渍法将α-安息香肟吸附到st-150树脂内部。
4.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，其特征在于，步骤s2中，分离柱的填料的颗粒粒径为80～300目。
5.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，其特征在于，步骤s2中，分离柱的高度与直径比值为2～8。
6.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，其特征在于，步骤s2中，分离柱使用前用0.1～1mol/l的硝酸溶液进行预处理。
7.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，其特征在于，步骤s3中，分别用0.01～1.0mol/l硝酸溶液、水、0.001～0.05mol/l的氨水溶液清洗分离柱。
8.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，其特征在于，步骤s3中，解吸液为0.2～2.0mol/l的氨水或氢氧化钠溶液。
9.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，其特征在于，步骤s3中，清洗液和解吸液的流速均为0.1～5.0ml/ml柱填料/min。
10.根据权利要求9所述的一种以硝酸铀酰水溶液为燃料的核反应堆燃料溶液中钼-99、碘-131分离的方法，其特征在于，步骤s3中，清洗液和解吸液的流速均为0.5～1.5ml/ml柱填料/min。