一种多级串联微反应器及流体混合方法

本发明属于微反应器技术领域，具体涉及一种多级串联微反应器及流体混合方法。

背景技术：

在化工生产过程中，为了使多种组分相互分散，达到一定的均匀程度，实现组分间的传输和化学反应，往往需要将其充分的混合。混合是一种十分重要的单元操作，各组分的混合效果对反应的转化率和收率有着重要的影响，对生产效率和产品质量具有重要意义，因此一个反应器性能的优劣与其混合效率密切相关。

对于均相混合过程，journalofmicroelectromechanicalsystems,2002,11(5):462-469.提出依据反应器通道截面上组分浓度的均方差来评定混合程度；对于两相流体混合及传质过程，例如萃取过程，一般通过萃取实验测定反应器的萃取效率和传质系数来判断其性能优劣。

目前，工业上的大多数反应通常在反应釜中进行，物料的混合也仅通过机械搅拌等方式，虽然能够获得一定的混合效果，但通常需要消耗大量能量，也容易出现局部浓度分布不均匀的现象，从而影响产品质量；同时由于许多反应如硝化、水解等反应需要较长的反应时间，因此往往采用间歇的方式进行，在加料、出料等步骤上耗费大量的人力和时间成本，进一步限制了反应的效率。

随着微反应技术的不断发展，具有小尺寸的微型反应器因其卓越的传热传质能力而备受关注，尤其康宁公司研发的先进流反应器最具代表性。康宁公司的先进流微型反应器能够较好地实现流体的混合和热质传递，但由于其结构的特殊性，导致在较高的流量下，在心型微槽内部形成较大的滞留区或涡旋。随着流量的增加，流体湍动程度加剧不可避免的会形成造成涡旋，但是过大的涡旋区会导致一定程度上的返混，一方面影响流体均布性能和混合效率，另一方面也会导致其停留时间分布变宽，反应转化率和生产效率降低。《化学反应工程》中采用停留时间分布密度函数e(t)的方差和非对称性作为停留时间分布的参考指标，其中方差计算式为非对称性计算式为参考指标的数值越小，说明流体均布性能越好。

为了强化流体的混合过程，非常有必要开发一种新型微型反应器结构，改善流体均布性能，实现各组分的快速混合和高效反应。

技术实现要素：

为了强化流体的混合过程，实现连续化反应，本发明提供了一种多级串联微型反应器结构及混合方法，使得待混合流体不断分裂、复合、拉伸和破碎，增大接触面积，改善流体均布性能，从而实现快速混合和高效反应。

为实现上述目的，本发明采用如下技术方案：

一种多级串联微反应器，所述微反应器包括内部刻蚀有流体流动通道的基底，所述基底设置有与所述流体流动通道相连通的流体进口和流体出口，所述流体进口包括第一流体进口和第二流体进口；所述流体流动通道包括若干微型混合槽，所述微型混合槽之间通过收缩段连接，所述微型混合槽内设有蝶形分流板，所述蝶形分流板两侧设有若干微柱。

本发明进一步设置为，所述蝶形分流板的上边缘是以所在微型混合槽的肩部的水平线与中心轴线的交点为圆心的圆弧。

本发明进一步设置为，所述微型混合槽的长度为所述蝶形分流板的中心轴线处长度的3-4倍。

本发明进一步设置为，所述微柱对称设置于所述蝶形分流板两侧，且每侧的微柱于微型混合槽内交错分布。

本发明进一步设置为，所述相邻两个微柱的几何中心的连线与竖直方向的夹角为8°-12°。

本发明进一步设置为，每个微型混合槽内微柱的数量为2对，微柱的截面形状为菱形。

本发明进一步设置为，所述微型混合槽的底部两侧呈对称的s型壁面结构。

本发明进一步设置为，所述微型混合槽由所述收缩段连接成列排布，相邻每列之间通过u型管段连接，使得所述流体流通通道的微型混合槽多级串联连接。

本发明还提供了一种利用所述多级串联微反应器的流体混合方法，所述流体混合方法为：将两种流体通过流体进口注入所述流体流通通道内汇集成一股混合流股，经蝶形分流板的上边缘分流为左右两股，并通过两侧的微柱产生几何形状的破碎作用，再沿着微型混合槽底部壁面横向对撞混合后于收缩段再次汇集；经若干串联的微型混合槽和收缩段进行反复分割、合并和重组后通过流体出口导出。

本发明进一步设置为，将所述多级串联微反应器串联和/或并联，实现两种以上流体的混合和反应。

本发明的有益效果在于：

本发明提供了一种新型的多级串联微反应器，能够实现多种流体的混合或反应，包括气气、气液以及液液两相等。

(1)一方面通过微型混合槽内的蝶形分流板和微柱独特的空气动力学设计，能够使流体微团沿流通途径不断地被剪切、拉伸和折叠来增大流体间的接触面积，增强流体间的传质作用，提升流体混合效果和反应转化率；另一方面采用符合工程流体力学的s型壁面的外部轮廓的微型混合槽设计，在保证混合效率的前提下，改善了流体均布性能，减小了滞留区范围，改善了停留时间分布情况。

(2)本发明的多级串联微反应器由于其具有极小的特征尺寸，能够提供极大的比表面积，因此能够实现快速传热传质，大大缩短反应的时间，使连续化生产得以实现。所述微反应器能够用于大多数涉及流体混合的化学反应，例如萃取、硝化、水解、氧化、酯化、羰基化等，可广泛应用于食品、医药等精细化学品的生产过程。

附图说明

图1为本发明所涉及的多级串联微反应器的局部剖面示意图；

图2为本发明所涉及的多级串联微反应器的内部结构俯视图；

图3为本发明所涉及的流体流动通道的结构示意图；

图4为本发明所涉及的微型混合槽的结构示意图；

图5为本发明所涉及的微柱的布局示意图；

图6为本发明所涉及的流体进口的结构示意图；

图7为本发明所涉及的多级串联微反应器的左侧剖面示意图(流体进口和流体出口位于基底的两侧)；

图8为本发明所涉及的多级串联微反应器的左侧剖面示意图(流体进口和流体出口位于基底的一侧)；

图9为本发明所涉及的多级串联微反应器的左侧剖面示意图(一个流体进口和流体出口位于基底的一侧，另一个流体进口位于基底的另一侧)；

图10为康宁公司的先进流反应器的结构示意图；

图11为实施例2中先进流反应器的混合槽内流体分布图；

图12为实施例2中本发明的多级串联微反应器的混合槽内流体分布图。

图中：1、基底；2、微型混合槽；3、第一流体进口；4、第二流体进口；5、流体出口；6、收缩段；7、蝶形分流板；8、微柱；9、u型管段；10、流体流动通道；11、蝶形分流板的上边缘；12、s型壁面。

具体实施方式

以下结合实施例对本发明作进一步详细描述。应理解，以下实施例仅用于对本发明作进一步说明，不应理解为对本发明保护范围的限制，该领域的专业技术人员根据本发明的内容作出的一些非本质的改进和调整，仍属于本发明的保护范围。

在本发明的描述中，需要说明的是，术语“竖直”、“水平”、“上”、“下”、“左”、“右”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。

在本发明的描述中，还需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“设置”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。

实施例1

本发明提供了一种多级串联微反应器，如图1所示，所述微反应器包括内部刻蚀有流体流动通道10的基底1，所述基底1设置有与所述流体流动通道10相连通的流体进口和流体出口5，所述流体进口包括第一流体进口3和第二流体进口4，分别用于待混合的两种流体的进料；结合图2和图3所示，所述流体流动通道10包括若干微型混合槽2，所述微型混合槽2之间通过收缩段6连接，所述微型混合槽2内设有蝶形分流板7，用于分流并导流进入所述微型混合槽2的混合流体，所述蝶形分流板7两侧设有若干微柱8，用于进一步剪切、拉伸和折叠途经的流体微团，增大流体间的接触面积，增强流体间的传质作用，提升流体的混合效果。

进一步的，如图4所示，所述蝶形分流板7的上边缘11是以所在微型混合槽2的肩部的水平线与中心轴线的交点为圆心的圆弧，即所述蝶形分流板7的上边缘11底端的切线与所述微型混合槽2的中心轴线相互垂直，避免了所述切线与中心轴线的夹角成锐角时，进入微型混合槽2的混合流体撞击蝶形分流板7后的大量机械能损失以及在低流速条件下部分流体滞留于蝶形分流板7的上边缘11的圆弧处的情况；或所述切线与中心轴线的夹角成钝角时，经蝶形分流板7分流的混合流体以平缓的流速进入两侧腔室，影响混合效果。

进一步的，所述微型混合槽2的长度为所述蝶形分流板7的中心轴线处的长度的3-4倍，即所述蝶形分流板7的中心轴线处的长度为d1，则所述微型混合槽2的最小长度d3与d1的比为3，所述微型混合槽2的最大长度d2与d1的比为4。

进一步的，所述微型混合槽2的底部两侧呈对称的s型壁面12结构，用于将蝶形分流板7两侧经剪切、拉伸、破碎后的流体沿所述s型壁面12形成较大的速度梯度，增强横向传质。

进一步的，所述微柱8对称设置于所述蝶形分流板7两侧，且每侧的微柱8于微型混合槽2内交错分布。优选的，如图5所示，所述微柱8交错分布的角度β，即所述相邻两个微柱8的几何中心的连线与竖直方向的夹角为8°-12°。

进一步的，每个微型混合槽2内微柱8的对数为1-6对，优选为2对。

进一步的，所述微柱8的截面形状为菱形、圆形、矩形、多边形或多角形，优选为菱形。

优选的，所述收缩段6的宽度为0.8-1.2mm。

优选的，所述流体流通通道的深度为1-1.2mm；所述基底1的厚度为所述流体流通通道深度的4-5倍。

进一步的，所述微型混合槽2由所述收缩段6连接成列排布，相邻每列之间通过u型管段9连接，使得所述流体流通通道10的微型混合槽2多级串联连接；所述第一流体进口3和第二流体进口4与所述流体流通通道10的起点连通，所述流体出口5与所述流体流通通道10的终点连通。

进一步的，如图6所示，所述第一流体进口3和第二流体进口4呈ψ型连接，即通过第一流体进口3进料的流体分为左右两股流体后与通过第二流体进口4进料的流体混合，实现待混合流体的进料。

进一步的，如图7-9所示，所述第一流体进口3、第二流体进口4和流体出口5分别位于所述基底1的正反两侧壁面，或位于同一侧壁面；优选为图7所示的流体进口和流体出口5分别位于基底1的正反两侧壁面。

利用上述多级串联微反应器的流体混合方法为：将两种流体a和b分别通过第一流体进口3和第二流体进口4注入所述流体流通通道10内汇集成一股混合流股ab，混合流股ab经蝶形分流板7的上边缘11分流，一股向左，一股向右，每股混合流股ab均以脱离蝶形分流板7的位置的切向方向为初速度方向做抛线运动，分别经两侧交错布置的微柱8产生几何形状的破碎作用，经多次破碎后的两股混合流股ab沿微型混合槽2底部的s型壁面12形成一个较大的速度梯度来增强横向传质，随后左右两方向的混合流股ab经横向对撞混合后于收缩段6再次汇集成一股相对进口混合更加均匀的流股。经若干串联的微型混合槽2和收缩段6进行反复分割、合并和重组，混合流体ab迅速达到均匀混合并最终通过流体出口5导出。

进一步的，将所述多级串联微反应器串联和/或并联，实现两种以上流体的混合和反应。例如，三种流体a、b、c混合时，可以将流体a和b通过一个微反应器混合得到流体ab后与流体c通过下一个微反应器混合；四种流体a、b、c、d混合时，可以将流体a和b、流体c和d分别通过两个微反应器混合得到流体ab和cd后再通过下一个微反应器混合。

实施例2

采用实施例1所述的多级串联微反应器将水和酒精按照1：1的比例在不同流量下进行混合，以出口平面各点的单相浓度分布的均方差作为混合指数m评价混合效果，混合指数m越接近1则混合效果越好，反之则混合效果越差。并采用康宁公司的先进流反应器作为对比，康宁公司先进流反应器的流体流通通道的结构示意图如图10所示。

结果如下表中不同流量条件下的混合指数m所示，采用本发明的微反应器在3个串级单元内，即通过三个串联的微型混合槽即可达到99％以上的混合程度，均相混合能力不亚于康宁的先进流反应器。

实施例3

采用实施例1所述的多级串联微反应器将水和酒精按照1：1的比例在不同流量下进行混合，并采用康宁公司的先进流反应器作为对比，以停留时间分布密度函数e(t)的方差σ²和非对称性s³作为停留时间分布的参考指标，数值越小，说明流体均布性能越好。

结果如下表中不同流量条件下的停留时间分布密度函数e(t)的方差σ²和非对称性s³所示，本发明提供的微反应器的停留时间分布密度函数e(t)的方差σ²降低了12.6％～56.5％，非对称性s³降低了19.0％～50.0％，流体的均布性能更佳。

根据industrial&engineeringchemistryresearch,54(30):7543-7553.给出的关于康宁公司先进流反应器的分析结果表明，康宁公司心型反应器结构在较高流量下存在较大的涡旋区域，如图11所示，在40～80ml/min的流量条件下，在混合槽两侧肩部形成一组大涡旋区，同时u型障碍物结构下方流体尾流因圆型微柱的阻碍也形成一组大涡旋区，造成涡旋区域内流体滞留，使部分流体在混合槽内停留时间延长，从而使整体浓度分布不均匀，影响混合性能。对实施例1所述的多级串联微反应器的分析结果如图12所示，在相同流量条件下，涡旋区域仅在入口很小的区域存在，滞留液体面积大大减小。

实施例4

将实施例1所述的多级串联微反应器用于液液萃取操作，以去离子水为萃取剂，萃取正丁醇溶液中的丁二酸，去离子水和正丁醇溶液的流量比为1，在不同流量下测得萃取效率和传质系数，结果如下表所示。

本发明的微反应器相对工业上的传统装置，萃取系数高50％以上，传质系数高约10～100倍；与康宁先进流反应器相比，在不同流量条件下，本发明的微反应器的萃取效率和传质系数均更高，反应器性能更优异。