基于气象要素和污染物垂直分布特征的PM2.5背景浓度估算方法与流程

本发明属于区域污染预警和防治技术领域，尤其是涉及一种基于气象要素和污染物垂直分布特征的pm2.5背景浓度估算方法。

背景技术：

pm2.5是大气污染复合型污染的主要污染物，来源复杂，除了工业、扬尘、机动车尾气等一次排放，二次转化来源日益明显，具有明显区域性，是大气污染区域联防联控的重点污染物之一。

pm2.5区域背景浓度是指在目前的环境条件下，研究区域内相对清洁区(人类活动影响相对较小的地区)的环境状况，该值包含了一定程度的人为影响，是本底值向现状值过渡的一个数值。对于大气颗粒物的区域背景浓度的估算，最原始的方法是将远离城市的相对清洁区作为研究区域的背景点对大气颗粒物浓度进行长期监测，并运用数理统计等方法获取有效数据作为区域背景值。然而由于大气环境的开放性和大气环流特征，大气环境质量显示出明显的区域性特征，已经很难找到可以代表研究区域的背景点。同时受污染源特征、气象条件及下垫面等因素的影响，背景浓度并不是一个常数，而是一个随时空变化的变量，因此如何界定背景浓度具有相当的难度。

目前国内外相关研究估算区域背景浓度的方法分为如下几类。(1)物理识别方法：根据天气形势场、系统影响持续时间、垂直方向上风向一致性、大气稳定度等指标区分系统性和局地性大气污染过程，筛选出受系统性过程影响的“背景时段”的监测数据。(2)化学识别法：根据颗粒物的粒度分布或化学组成等特征标识区域背景；根据其它大气污染物的同步辅助观测资料，去除受局地污染影响时段的监测资料。(3)数理统计方法：利用判别分析、聚类分析、主成分分析等技术对表征颗粒物区域背景污染特征的监测数据进行识别。(4)数值模拟法：利用轨迹模型、大气动力-化学耦合模型对区域背景污染进行模拟和情景预测。

物理识别方法主要基于天气形势和大气扩散参量的特征区分系统性和局地性大气污染过程，不考虑颗粒物区域污染的化学组成特征，该方法确定的区域背景难以为区域污染的来源解析提供有效支持；化学识别方法通过颗粒物区域污染的化学组分标识区分区域污染和局地污染过程，可以为区域污染的来源解析提供重要依据。但一些污染过程中反映区域污染特征的颗粒物组分标识并不明显，难以识别；数理统计方法估算的区域背景缺乏明确的物理意义；数值模拟方法对区域背景的有效估算依赖于动态的、可靠的污染源排放清单，而pm2.5及其前体物的排放清单通常存在一定程度的不确定性。

技术实现要素：

有鉴于此，本发明旨在提出一种基于气象要素和污染物垂直分布特征的pm2.5背景浓度估算方法，克服以上各种方法的不足。

为达到上述目的，本发明的技术方案是这样实现的：

一种基于气象要素和污染物垂直分布特征的pm2.5背景浓度估算方法，包括以下步骤，

1)根据气象变量梯度观测数据、超声风速仪观测数据分析局地扩散条件的垂直变化特征，确定受局地人类活动影响比较小的观测高度；

受大气动力热力作用的影响，边界层内不同高度上的气象变量及污染物浓度的观测数据代表的水平尺度是不同的。地面附近(5－10米高度)的测点受人类活动影响较大，观测数据代表的水平尺度为街区尺度；随着高度的增加，局地扰动逐渐减弱，观测的数据可代表更大的水平尺度；至城市大气边界层高度(日间大气混合层高度或夜间大气边界层高度)，观测数据代表的水平尺度为局地城市尺度，而在城市大气边界层之上的高度，观测数据在一定程度上反映了区域尺度的特征。

2)通过分析颗粒物质量浓度、颗粒物中元素、离子、碳组分的垂直分布规律以及可以二次反应生成颗粒物的气态污染物no、no2、nox和so2的垂直分布规律，并结合不同高度上颗粒物来源解析，确定可反映区域污染的颗粒物背景浓度可能观测高度，也就是受地面活动影响小的高度；

受局地人类活动影响，地面及近地层测点采集的颗粒物样品浓度、pm2.5与pm10的质量浓度比值、颗粒物组分及来源主要反映局地污染源的影响，表现为颗粒物质量浓度较高，pm2.5与pm10的质量浓度比值较小，局地污染源(如土壤尘、扬尘等)的贡献较大。随着观测高度的增加，局地人类活动的影响减弱，局地污染源的贡献逐渐减弱，区域污染的影响逐渐增强，在某一高度之上，颗粒物浓度、pm2.5与pm10的质量浓度比值、颗粒物组分及来源等的变化将主要反映区域污染的特征。

3)通过对不同高度上颗粒物浓度时间序列进行频谱分析，分析其周期变化特征，确定代表区域背景浓度的波动变化频段，并利用滤波技术从原始观测数据中去除受局地排放源和局地扩散条件影响的短期波动，进而得出区域背景浓度时间序列；

大气颗粒物浓度的时间序列中包含两类信息：一是污染源排放的变化引起的颗粒物浓度的变化；二是气象条件变化引起颗粒物浓度的变化。颗粒物浓度时间序列具有非平稳的特征。在时间尺度上，污染物浓度时间序列中包含若干不同周期的波动：短期波动、季节波动和长期波动。不同周期的波动是由不同的大气过程及污染源排放的变化引起的。大气颗粒物浓度的原始时间序列可表示为基线浓度与叠加在其上的浓度短期波动之和，而短期波动主要和局地排放源和局地扩散条件的短期波动有关。

由于不同高度上，局地污染及区域污染的特征存在差异，局地污染与区域污染的变化周期存在差异，气象因素的变化周期存在差异，致使不同高度上大气颗粒物浓度的周期变化特征有所不同。

4)根据污染物浓度周期变化垂直分布特征利用滤波方法估算pm2.5背景浓度。

优选的，步骤3)中，频谱分析及滤波分析采用morlet小波分析方法。小波分析是克服窗口傅氏变换对带有奇异性的信号有效较差的弱点，具有多分辨率分析的特点。在低频部分具有较高的频率分辨率和较低的时间分辨率，在高频部分具有较高的时间分辨率和较低的频率分辨率。可以通过伸缩和平移等运算功能对函数或信号序列进行多尺度分析，能反映信号在时频域上的总体特征，又能提供时域和频域局部化的信息。

选取morlet小波作为母小波，其表达式如下：

sj＝s02^jδj,j＝0,1,...,j(2)

j＝δj^-1log2(nδt/s0)(3)

式中，s为小波尺度；s0和j分别为最小和最大的尺度；δt为时间序列的采样间隔；最小尺度s0的选取要确保与其等效的fourier周期近似为2δt；δj为尺度间隔，此处取0.25；n为时间序列长度；ω0＝6.0。

优选的，步骤4)中利用小波分析对污染物浓度原始时间序列进行滤波时，根据公式(4)重构尺度j1至j2之间的时间序列，相当于对原时间序列进行带通滤波，只允许尺度j1至j2之间相应频率的信号通过，滤波响应函数即为尺度j1至j2之间的小波函数之和；

优选的，步骤4)中，通过利用时间序列分解、小波分析等频谱分析技术，比较分析不同垂直高度上pm2.5浓度及大气边界层热力动力结构在不同季节、清洁天气及局地性污染、区域输送型污染、区域累积型污染等不同情况下的周期变化特征的差异。

利用局地污染与区域污染过程的波动能量、周期尺度等参量垂直分布的差异，以及垂直方向上局地污染与区域污染过程的pm2.5组分及来源特征标识的差异，建立解析方法，实现对pm2.5浓度时间序列中局地污染信息与区域污染信息的分离。

相对于现有技术，本发明具有以下优势：本发明将pm2.5背景浓度原始时间序列分解为区域背景浓度与叠加在其上的局地浓度贡献之和，随着垂直高度的增加，污染源排放的局地影响逐渐减弱，而区域污染的特征逐渐明显。受天气过程和边界层大气扩散条件、局地及区域污染源排放、细颗粒物的生成及老化等因素的影响，pm2.5环境浓度及化学组成中隐含的局地污染信息与区域污染信息在周期变化特征、垂直分布特征等方面应存在明显的差异。通过对边界层大气扩散条件垂直变化特征、颗粒物浓度、成分及来源解析的垂直分布特征的分析，得出不同高度观测数据代表的水平尺度，确定受局地人类活动影响比较小，能反映颗粒物区域特征的背景浓度观测高度；通过分析pm2.5浓度周期变化特征在垂直方向差异，确定了特定高度能代表区域背景浓度的波动变化频段，利用滤波技术建立颗粒物背景值估算方法。

附图说明

图1为pm2.5区域背景浓度估算流程；

图2为实施例所述的气象铁塔不同高度测值的水平尺度代表性示意图；

图3为pm2.5浓度不同高度局部和整体功率谱；

图4为220m高度pm2.5浓度滤波前后的时间变化；

图5为不同稳定度下风速和温度平均廓线；

图6为根据铁塔观测资料计算的不同季节npbl；

图7为不同高度湍流强度；

图8为pm2.5垂直分布特征。

具体实施方式

除有定义外，以下实施例中所用的技术术语具有与本发明所属领域技术人员普遍理解的相同含义。

下面结合实施例来详细说明本发明。

根据天津255m气象塔15层观测平台(高度分别为5、10、20、30、40、60、80、100、120、140、160、180、200、220、250m)的气象梯度观测资料和3层(40m、120m和220m)超声观测资料、pm10组分及来源梯度变化特征(0m、40m、120m和220m)以及pm2.5质量浓度(0m，40m，120和220m)的长期观测数据，运用小波分析和滤波技术确定pm2.5背景浓度。即：

第一步：根据气象扩散条件垂直分布特征确定受地面活动影响相对较小的高度；如图5、6、7所示。

温度廓线在100m以上随高度变化很小，风速廓线在150m以上随高度变化很小，夜间混合层高度在114～150m范围内变化。垂直方向风速脉动量随高度递减，220m受地面人类活动的影响明显减弱。

第二步：根据污染物浓度垂直分布特征确定受地面活动影响小的高度；如图8所示。

地面40m，120m和220m四个观测高度观测到的pm2.5浓度表明:在220m高度夜间pm2.5的浓度最低，而夜间混合层高度在100-150m之间，120m在位于npbl顶部，该层的污染物在逆温层底高度附近扩散。由于npbl为动态稳定层结，污染物在npbl内外边界扩散的能力比较弱，地面排放的污染物一般只在npbl内扩散混合，很难与npbl外的污染物发生混合，因此npbl内外的污染物呈现不同的分布特征。

220m的高度正好处于夜间混合层外，表明220m高度夜间pm2.5浓度观测值中来自局地污染源的贡献量比较小，而区域输送的贡献量较大。夜间

第三步：根据污染物组分和来源的垂直分布特征确定区域污染贡献明显的高度

表1不同采样高度pm10主要组分浓度(μgm^-3)

^asd:standarddeviation；oc:organiccarbon；ec:elementcarbon.

表2不同高度处各类源对pm10的贡献值和分担率

pm10质量浓度及其化学组分随高度增加递减趋势明显，so4^2-作为pm10区域背景的特征组分在220米的占比增加。oc在220m高度占pm10的百分含量显著高于120m，说明该观测高度局地污染源直接排放的一次颗粒物所占比例减少，二次生成和区域污染对pm10的贡献增加。不同高度上的源解析结果显示在220米高度一次排放源贡献减少，二次粒子的贡献率随高度增加递增。

第四步：根据污染物浓度周期变化垂直分布特征利用滤波方法估算pm2.5背景浓度，如图3、图4所示。

随着高度的增加，pm2.5质量浓度12-24小时周期的波动能量减少，6-10天周期的波动能量也减少，特别是从120米高度开始，波动能量减少的速率加快。通过小波分析滤波得到220m高度pm2.5质量浓度6-10天周期波段时间序列，对该序列取夜间均值，得到7月、8月和9月pm2.5的背景浓度分别为40μg/m³±20.18μg/m³，63.6μg/m³±16.93μg/m³和53.2μg/m³±11.08μg/m³。

以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。