本发明属于中草药成分提取
技术领域：
，具体涉及一种用于化妆品的茶多酚的提取方法。
背景技术：
：近些年来,以作用温和又具有一定功效的中草药提取物为天然添加剂应用于化妆品中已成为新产品开发的热点,这类化妆品已如雨后春笋般地涌入化妆品市场。茶多酚是从茶叶中提取出来的,具有较全面的功效，茶叶中茶多酚的含量为百分之20-30％。茶多酚具有很强的抗氧化作用,对胶原酶和弹性蛋白酶有抑制作用,可阻止弹性蛋白的含量下降或变性,维持皮肤弹性,达到防皱效果。茶多酚可吸收紫外线,减少黑色素的生长,对酪氨酸酶和过氧化酶有抑制作用,从而达到美白作用。多酚是一类在紫外线光区有强吸收性的天然产物,而且对人体无毒性。通过几种多酚和黄酮的复配,利用其紫外光区吸收的差异可得到广谱防晒的天然紫外吸收剂,起到减少皮肤黑色素的形成,防止皮肤老化的作用。传统的茶多酚提取采用溶剂萃取法，茶多酚提取率低(一般提取率为5％-6％)，产品纯度低，产品易氧化，且其中含有大量杂质(如植物多糖、茶棕色素、色素、咖啡碱、树脂等)。用有机溶剂提取，提取率虽可有所提高(可达到1o％-15％)，但由于浸提液中不但含有茶多酚，而且还含有茶色素、咖啡碱等杂质，要得到精品，还须反复除杂精制，工序多，工艺繁琐复杂，萃取工序一般需经3级错流萃取；需多次蒸馏，加热时间长；需要用大量的有机溶剂，有的有机溶剂回收困难，有毒、易燃，不利于安全生产。中国专利文献“超声波超临界联合提取茶多酚工艺(专利号：zl201310683801.8)”公开了一种采用超声波和超临界萃取结合的方法提取茶多酚，包括粉粹、微波处理、超声波处理、再用喷雾沉降制成高纯度茶多酚。该发明具有缩短茶多酚提取时间的特点，但存在提取率不高，茶多酚纯度不高等问题。技术实现要素：本发明的目的在于提供一种用于化妆品的茶多酚的提取方法，以解决在中国专利文献“超声波超临界联合提取茶多酚工艺(专利号：zl201310683801.8)”公开的基础上，如何优化提取工艺、溶剂用量等，提高茶多酚的提取率和纯度的问题。为了解决以上技术问题，本发明采用以下技术方案：一种用于化妆品的茶多酚的提取方法，所述提取方法包括以下步骤：s1：原料处理：将茶叶烘干并粉碎成60-80目，再添加蒸馏水为溶剂，置于真空高剪切匀质机中充分匀质，得到水糊状浆剂，然后采用水浴加热，使水糊状浆剂温度控制在60-80℃，并在水糊状浆剂中添加乙醇，以200-300r/min的速度搅拌20-30min，放置冷却0.5-1h得浆液a，再将所得浆液a用四氢呋喃溶剂萃取，得浆液b；s2：超声波处理：对浆液b进行超声波处理，所述超声波的频率为15-18khz，处理时间为10-15min，得浆液c；s3：超临界co2萃取：将经步骤s2处理的浆液c采用超临界co2萃取，在co2流体中加入甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯，控制萃取压力为18-25mpa，萃取温度为45-55℃，co2流量为20-25l/h，萃取时间为2-4h，得到茶多酚粗品a，将茶多酚粗品a与浆液分离，分离压力为3.5-5.5mpa，分离温度为35-45℃；剩余浆液再次采用超临界co2萃取，在co2流体中加入丙酮、甲醇，控制萃取压力为18-25mpa，萃取温度为45-55℃，co2流量为20-25l/h，萃取时间为2-4h，得到茶多酚粗品b，将茶多酚粗品b与浆液分离，分离压力为3.5-5.5mpa，分离温度为35-45℃；s4：纯化：将所得茶多酚粗品a和茶多酚粗品b混合，添加乙酸，调节ph值为3.5-5.0，再分离纯化，得高纯度茶多酚。优选地，所述步骤s1中茶叶和蒸馏水的用量比为1:10-15。优选地，所述步骤s1中乙醇的浓度为10％-20％，茶叶和乙醇的用量比为1:0.5-0.8。优选地，所述步骤s3中甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的总用量为co2流体的17％-23％，其中甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的重量配比为(1-2)：(0.8-2.5)：(1.2-2.2)。优选地，所述步骤s3中丙酮、甲醇的总用量为co2流体的15％-20％，其中丙酮、甲醇的重量配比为(1.2-1.6)：(0.5-0.8)。优选地，所述步骤s4中乙酸的浓度为20％-25％，用量为茶多酚粗品总量的7％-15％。优选地，所述甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的重量配比为1.5:2:1.8。优选地，所述丙酮、甲醇的重量配比为1.4：0.6。本发明具有以下有益效果：(1)由实施例1-3和对比例5的数据可见，实施例1-3中茶多酚的提取率和纯度显著高于对比例5中茶多酚的提取率和纯度；同时由实施例1-3的数据可见，实施例2为最优实施例。(2)由实施例2和对比例1-4的数据可见，步骤s1在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌20min，以及用四氢呋喃溶剂萃取的操作步骤；步骤s3在co2流体中加入co2流体用量20％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的操作步骤；步骤s4添加乙酸，调节ph值为4.0的操作步骤，在提取茶多酚的过程中起到了协同作用，协同提高了茶多酚的提取率和纯度；这是：步骤s1中在水糊状浆剂中添加乙醇，添加的乙醇为极性溶剂，茶多酚亦为极性物质，根据相似相容的原理，乙醇能够促进茶多酚在水中的溶出，而不影响其他非极性物质的溶出率；同时水浴加热并以300r/min的速度搅拌20min，使得茶叶内部温度升高，搅拌可加速茶多酚等浸提物的扩散，进而使茶多酚快速浸提出来，同时，用四氢呋喃溶剂萃取可以将茶叶中的咖啡碱萃取出来，从而增大茶多酚的提取率和纯度。由于茶多酚在co2流体中的溶解度不大，导致其提取率不高，本发明根据茶多酚易溶于甲醇、乙酸乙酯的特点，以及聚山梨酯作为增溶剂能在水中形成胶团，吸附茶多酚物质而增大茶多酚在co2流体中的溶解度等特点，在步骤s3中向co2流体中加入co2流体用量20％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯，可增大茶多酚在co2流体中的溶解度；在步骤s1中向水糊状浆剂中添加乙醇的基础上，茶多酚更易溶解于甲醇、乙酸乙酯中，进一步增大茶多酚的提取率。茶多酚在酸性条件下稳定，在碱性条件下易氧化，步骤s4在茶多酚提取分离后添加乙酸，调节ph值为4.0，可防止茶多酚被氧化，从而提高茶多酚的纯度。(3)由对比例6-8的数据可见，步骤s1在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌，搅拌时间不为20min，以及不用四氢呋喃溶剂萃取；步骤s3在co2流体中加入甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的量不为co2流体用量的20％；步骤s4添加乙酸，ph值不为4时，茶多酚的提取率和纯度的数值与实施例1-3的数值相差甚大，远小于实施例1-3的数值，与现有技术(对比例5)的数值相当。这是因为，茶多酚提取时的主要杂质为咖啡碱，本发明根据咖啡碱易溶于四氢呋喃，而茶多酚只溶于乙醇的特点，除去咖啡碱杂质，提高茶多酚的纯度，再根据茶多酚易溶于甲醇、乙酸乙酯，以及聚山梨酯的增容作用，提高茶多酚的溶解度，从而提高茶多酚的提取率，同时，为了防止提取出来的茶多酚被氧化，加入乙酸，使茶多酚处于弱酸性环境下，保持茶多酚稳定的性质。因此，本发明步骤s1在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌20min，以及用四氢呋喃溶剂萃取的操作步骤；步骤s3在co2流体中加入co2流体用量20％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的操作步骤；步骤s4添加乙酸，调节ph值为4.0的操作步骤作为补强体系，实施例1-3通过控制提取茶多酚时步骤s1在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌，搅拌时间为20min，以及用四氢呋喃溶剂萃取；步骤s3在co2流体中加入甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的量为co2流体用量的20％；步骤s4添加乙酸，调节ph值为4.0，实现在补强体系中利用乙醇能够促进茶多酚在水中的溶出，以及甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯增大茶多酚在co2流体中的溶解度和乙酸能够防止茶多酚被氧化等特点，使得步骤s1在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌，搅拌时间为20min，以及用四氢呋喃溶剂萃取；步骤s3在co2流体中加入甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的量为co2流体用量的20％；步骤s4添加乙酸，ph值为4.0构成的补强体系在本发明的茶多酚提取中，提高茶多酚的提取率和纯度。具体实施方式为了更好的理解本发明，先采用以下实施方式加以说明，以下实施例属于本发明的保护范围，但不限制本发明的保护范围。所述的用于化妆品的茶多酚的提取方法，包括以下步骤：s1：原料处理：将茶叶烘干并粉碎成60-80目，再添加蒸馏水为溶剂，置于真空高剪切匀质机中充分匀质，得到水糊状浆剂，然后采用水浴加热，使水糊状浆剂温度控制在60-80℃，并在水糊状浆剂中添加浓度为10％-20％的乙醇，以200-300r/min的速度搅拌20-30min，放置冷却0.5-1h得浆液a，再将所得浆液a用四氢呋喃溶剂萃取，得浆液b；所述茶叶和蒸馏水的用量比为1:10-15；所述茶叶和乙醇的用量比为1:0.5-0.8；s2：超声波处理：对浆液b进行超声波处理，所述超声波的频率为15-18khz，处理时间为10-15min，得浆液c；s3：超临界co2萃取：将经步骤s2处理的浆液c采用超临界co2萃取，在co2流体中加入co2流体用量17％-23％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯，控制萃取压力为18-25mpa，萃取温度为45-55℃，co2流量为20-25l/h，萃取时间为2-4h，得到茶多酚粗品a，将茶多酚粗品a与浆液分离，分离压力为3.5-5.5mpa，分离温度为35-45℃；剩余浆液再次采用超临界co2萃取，在co2流体中加入co2流体用量15％-20％的丙酮、甲醇，控制萃取压力为18-25mpa，萃取温度为45-55℃，co2流量为20-25l/h，萃取时间为2-4h，得到茶多酚粗品b，将茶多酚粗品b与浆液分离，分离压力为3.5-5.5mpa，分离温度为35-45℃；所述甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的重量配比为(1-2)：(0.8-2.5)：(1.2-2.2)；所述丙酮、甲醇的重量配比为(1.2-1.6)：(0.5-0.8)；s4：纯化：将所得茶多酚粗品a和茶多酚粗品b混合，添加乙酸，调节ph值为3.5-5.0，再分离纯化，得高纯度茶多酚；所述乙酸的浓度为20％-25％，用量为茶多酚粗品总量的7％-15％。实施例1一种用于化妆品的茶多酚的提取方法，包括以下步骤：s1：原料处理：将茶叶烘干并粉碎成80目，再添加蒸馏水为溶剂，置于真空高剪切匀质机中充分匀质，得到水糊状浆剂，然后采用水浴加热，使水糊状浆剂温度控制在70℃，并在水糊状浆剂中添加浓度为10％的乙醇，以260r/min的速度搅拌30min，放置冷却1h得浆液a，再将所得浆液a用四氢呋喃溶剂萃取，得浆液b；所述茶叶和蒸馏水的用量比为1:13；所述茶叶和乙醇的用量比为1:0.5；s2：超声波处理：对浆液b进行超声波处理，所述超声波的频率为15-18khz，处理时间为15min，得浆液c；s3：超临界co2萃取：将经步骤s2处理的浆液c采用超临界co2萃取，在co2流体中加入co2流体用量17％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯，控制萃取压力为22mpa，萃取温度为45℃，co2流量为25l/h，萃取时间为3h，得到茶多酚粗品a，将茶多酚粗品a与浆液分离，分离压力为5.5mpa，分离温度为35℃；剩余浆液再次采用超临界co2萃取，在co2流体中加入co2流体用量15％的丙酮、甲醇，控制萃取压力为22mpa，萃取温度为50℃，co2流量为20l/h，萃取时间为3h，得到茶多酚粗品b，将茶多酚粗品b与浆液分离，分离压力为4mpa，分离温度为40℃；所述甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的重量配比为2：2.5：2.2；所述丙酮、甲醇的重量配比为1.2：0.5；s4：纯化：将所得茶多酚粗品a和茶多酚粗品b混合，添加乙酸，调节ph值为3.5，再分离纯化，得高纯度茶多酚；所述乙酸的浓度为22％，用量为茶多酚粗品总量的15％。实施例2一种用于化妆品的茶多酚的提取方法，包括以下步骤：s1：原料处理：将茶叶烘干并粉碎成60目，再添加蒸馏水为溶剂，置于真空高剪切匀质机中充分匀质，得到水糊状浆剂，然后采用水浴加热，使水糊状浆剂温度控制在80℃，并在水糊状浆剂中添加浓度为15％的乙醇，以300r/min的速度搅拌20min，放置冷却0.5h得浆液a，再将所得浆液a用四氢呋喃溶剂萃取，得浆液b；所述茶叶和蒸馏水的用量比为1:15；所述茶叶和乙醇的用量比为1:0.7；s2：超声波处理：对浆液b进行超声波处理，所述超声波的频率为18khz，处理时间为10min，得浆液c；s3：超临界co2萃取：将经步骤s2处理的浆液c采用超临界co2萃取，在co2流体中加入co2流体用量20％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯，控制萃取压力为25mpa，萃取温度为50℃，co2流量为20l/h，萃取时间为4h，得到茶多酚粗品a，将茶多酚粗品a与浆液分离，分离压力为3.5mpa，分离温度为40℃；剩余浆液再次采用超临界co2萃取，在co2流体中加入co2流体用量18％的丙酮、甲醇，控制萃取压力为25mpa，萃取温度为55℃，co2流量为23l/h，萃取时间为4h，得到茶多酚粗品b，将茶多酚粗品b与浆液分离，分离压力为5.5mpa，分离温度为45℃；所述甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的重量配比为1：0.8：1.2；所述丙酮、甲醇的重量配比为1.4：0.6；s4：纯化：将所得茶多酚粗品a和茶多酚粗品b混合，添加乙酸，调节ph值为4.0，再分离纯化，得高纯度茶多酚；所述乙酸的浓度为25％，用量为茶多酚粗品总量的7％。实施例3一种用于化妆品的茶多酚的提取方法，包括以下步骤：s1：原料处理：将茶叶烘干并粉碎成70目，再添加蒸馏水为溶剂，置于真空高剪切匀质机中充分匀质，得到水糊状浆剂，然后采用水浴加热，使水糊状浆剂温度控制在60℃，并在水糊状浆剂中添加浓度为20％的乙醇，以200r/min的速度搅拌25min，放置冷却0.8h得浆液a，再将所得浆液a用四氢呋喃溶剂萃取，得浆液b；所述茶叶和蒸馏水的用量比为1:10；所述茶叶和乙醇的用量比为1:0.8；s2：超声波处理：对浆液b进行超声波处理，所述超声波的频率为15khz，处理时间为12min，得浆液c；s3：超临界co2萃取：将经步骤s2处理的浆液c采用超临界co2萃取，在co2流体中加入co2流体用量23％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯，控制萃取压力为18mpa，萃取温度为55℃，co2流量为23l/h，萃取时间为2h，得到茶多酚粗品a，将茶多酚粗品a与浆液分离，分离压力为4mpa，分离温度为45℃；剩余浆液再次采用超临界co2萃取，在co2流体中加入co2流体用量20％的丙酮、甲醇，控制萃取压力为18mpa，萃取温度为45℃，co2流量为25l/h，萃取时间为2h，得到茶多酚粗品b，将茶多酚粗品b与浆液分离，分离压力为3.5mpa，分离温度为35℃；所述甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的重量配比为1.5:2:1.8；所述丙酮、甲醇的重量配比为1.6：0.8；s4：纯化：将所得茶多酚粗品a和茶多酚粗品b混合，添加乙酸，调节ph值为5.0，再分离纯化，得高纯度茶多酚；所述乙酸的浓度为20％，用量为茶多酚粗品总量的12％。对比例1制备方法与实施例2基本相同，唯有不同的是步骤s1中缺少在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌20min，以及用四氢呋喃溶剂萃取的操作步骤；步骤s3中缺少在co2流体中加入co2流体用量20％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的操作步骤；步骤s4中缺少添加乙酸，调节ph值为4.0的操作步骤。对比例2制备方法与实施例2基本相同，唯有不同的是步骤s1中缺少在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌20min，以及用四氢呋喃溶剂萃取的操作步骤。对比例3制备方法与实施例2基本相同，唯有不同的是在步骤s3中缺少在co2流体中加入co2流体用量20％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的操作步骤。对比例4制备方法与实施例2基本相同，唯有不同的是在步骤s4中缺少添加乙酸，调节ph值为4.0的操作步骤。对比例5采用中国专利文献“超声波超临界联合提取茶多酚工艺(专利号：zl201310683801.8)”中实施例1-3的方法提取茶多酚。对比例6制备方法与实施例2基本相同，唯有不同的是步骤s1中在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌10min，以及不用四氢呋喃溶剂萃取；步骤s3中在co2流体中加入co2流体用量10％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯；步骤s4中添加乙酸，调节ph值为6.5。对比例7制备方法与实施例2基本相同，唯有不同的是步骤s1中在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌35min，以及不用四氢呋喃溶剂萃取；步骤s3中在co2流体中加入co2流体用量30％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯；步骤s4中添加乙酸，调节ph值为5.5。对比例8制备方法与实施例2基本相同，唯有不同的是步骤s1中在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌13min，以及不用四氢呋喃溶剂萃取；步骤s3中在co2流体中加入co2流体用量10％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯；步骤s4中添加乙酸，调节ph值为1.2。按照实施例1-3和对比例1-8所述方法提取茶叶中的茶多酚，每组实验例取5kg茶叶，对茶多酚提取率和纯度进行检测，结果见下表所示：实验项目提取率(％)纯度(％)实施例116.5399.86实施例216.5599.89实施例316.3899.83对比例112.8298.36对比例215.8399.76对比例315.7499.45对比例415.6199.47对比例511.80-11.8398.2-98.25对比例612.0398.42对比例712.6198.38对比例812.0298.46由上表可知：(1)由实施例1-3和对比例5的数据可见，实施例1-3中茶多酚的提取率和纯度显著高于对比例5中茶多酚的提取率和纯度；同时由实施例1-3的数据可见，实施例2为最优实施例。(2)由实施例2和对比例1-4的数据可见，步骤s1在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌20min，以及用四氢呋喃溶剂萃取的操作步骤；步骤s3在co2流体中加入co2流体用量20％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的操作步骤；步骤s4添加乙酸，调节ph值为4.0的操作步骤，在提取茶多酚的过程中起到了协同作用，协同提高了茶多酚的提取率和纯度；这是：步骤s1中在水糊状浆剂中添加乙醇，添加的乙醇为极性溶剂，茶多酚亦为极性物质，根据相似相容的原理，乙醇能够促进茶多酚在水中的溶出，而不影响其他非极性物质的溶出率；同时水浴加热并以300r/min的速度搅拌20min，使得茶叶内部温度升高，搅拌可加速茶多酚等浸提物的扩散，进而使茶多酚快速浸提出来，同时，用四氢呋喃溶剂萃取可以将茶叶中的咖啡碱萃取出来，从而增大茶多酚的提取率和纯度。由于茶多酚在co2流体中的溶解度不大，导致其提取率不高，本发明根据茶多酚易溶于甲醇、乙酸乙酯的特点，以及聚山梨酯作为增溶剂能在水中形成胶团，吸附茶多酚物质而增大茶多酚在co2流体中的溶解度等特点，在步骤s3中向co2流体中加入co2流体用量20％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯，可增大茶多酚在co2流体中的溶解度；在步骤s1中向水糊状浆剂中添加乙醇的基础上，茶多酚更易溶解于甲醇、乙酸乙酯中，进一步增大茶多酚的提取率。茶多酚在酸性条件下稳定，在碱性条件下易氧化，步骤s4在茶多酚提取分离后添加乙酸，调节ph值为4.0，可防止茶多酚被氧化，从而提高茶多酚的纯度。(3)由对比例6-8的数据可见，步骤s1在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌，搅拌时间不为20min，以及不用四氢呋喃溶剂萃取；步骤s3在co2流体中加入甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的量不为co2流体用量的20％；步骤s4添加乙酸，ph值不为4时，茶多酚的提取率和纯度的数值与实施例1-3的数值相差甚大，远小于实施例1-3的数值，与现有技术(对比例5)的数值相当。这是因为，茶多酚提取时的主要杂质为咖啡碱，本发明根据咖啡碱易溶于四氢呋喃，而茶多酚只溶于乙醇的特点，除去咖啡碱杂质，提高茶多酚的纯度，再根据茶多酚易溶于甲醇、乙酸乙酯，以及聚山梨酯的增容作用，提高茶多酚的溶解度，从而提高茶多酚的提取率，同时，为了防止提取出来的茶多酚被氧化，加入乙酸，使茶多酚处于弱酸性环境下，保持茶多酚稳定的性质。因此，本发明步骤s1在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌20min，以及用四氢呋喃溶剂萃取的操作步骤；步骤s3在co2流体中加入co2流体用量20％的甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的操作步骤；步骤s4添加乙酸，调节ph值为4.0的操作步骤作为补强体系，实施例1-3通过控制提取茶多酚时步骤s1在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌，搅拌时间为20min，以及用四氢呋喃溶剂萃取；步骤s3在co2流体中加入甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的量为co2流体用量的20％；步骤s4添加乙酸，调节ph值为4.0，实现在补强体系中利用乙醇能够促进茶多酚在水中的溶出，以及甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯增大茶多酚在co2流体中的溶解度和乙酸能够防止茶多酚被氧化等特点，使得步骤s1在水糊状浆剂中添加乙醇，以300r/min的速度搅拌，搅拌时间为20min，以及用四氢呋喃溶剂萃取；步骤s3在co2流体中加入甲醇、乙酸乙酯、聚山梨酯的量为co2流体用量的20％；步骤s4添加乙酸，ph值为4.0构成的补强体系在本发明的茶多酚提取中，提高茶多酚的提取率和纯度。以上内容不能认定本发明具体实施只局限于这些说明，对于本发明所属
技术领域：
的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思前提下，还可以做出若干简单推演或替换，都应当视为属于本发明由所提交的权利要求书确定的专利保护范围。当前第1页12