基于机器学习的多性能协同优化高熵合金成分设计方法

1.本发明属于金属材料设计技术领域，具体涉及一种基于机器学习的多性能协同优化高熵合金成分设计方法。


背景技术：

2.随着经济和社会的快速发展，人们对金属材料的性能需求不断提升，传统基于单一主元设计的金属合金体系不断完善、性能发展趋于饱和，高性能金属材料的研发设计及应用遇到瓶颈；中国台湾学者叶均蔚于2004年提出多主元合金成分设计的理念，由此定义的高熵合金为金属材料的设计提供了丰富的探索空间，极大提升了合金成分选择、性能调控的自由度，近年研究表明，高熵合金在很多方面表现出优于传统合金材料的性能，如高温强度、低温韧性、热稳定性、耐蚀性能等，具有广阔的应用前景。
3.然而，高熵合金的成分体系复杂，依赖于传统经验试错的材料设计方法，难以满足其快速、精准的成分设计需求；另一方面，面向工程应用的高熵合金研发，通常具有多种性能协同优化的需求，合金设计面临性能优化此消彼长的冲突问题，这些均导致新型高性能合金材料的研发效率低、周期长、成本高。因此，如何加速广阔成分空间内的目标材料搜索、开发高性能合金材料的高效设计方法，成为金属合金乃至整个材料设计领域亟需突破的技术难题。
4.近年来，材料基因工程的兴起引领了材料研发新范式，以机器学习为代表的数据技术在材料设计中发挥越来越大的作用；机器学习方法能够基于已有的材料数据信息，通过建立材料成分、工艺等与目标性能间的隐式关联关系，挖掘隐含的材料规律和知识，实现对材料性能的快速准确预测，从而加速材料成分设计，目前已有工作报道了利用机器学习方法指导高熵合金的成分和性能设计。
5.例如：中国专利cn113870957a公开了一种基于机器学习的共晶高熵合金成分设计方法和装置，通过训练机器学习模型，预测对共晶形成具有重要影响的关键元素和与关键元素强相关元素，以此调整元素含量，对共晶高熵合金进行预测得到共晶高熵合金的成分。
6.中国专利cn114678086a公开了一种低活化高熵合金设计的机器学习方法，通过训练分类模型和回归模型，预测具有bcc相结构的低活化特性的 fe-cr-v-w-mn体系高熵合金成分。
7.中国专利cn112216356a公开了一种基于机器学习的高熵合金硬度预测方法，中国专利cn115061435a公开了一种用于快速预测高熵合金硬度的机器学习方法及其制备工艺，用以解决传统方法预测搜索硬度性能优异的高熵合金耗时耗力且不准确的问题。
8.中国专利cn114464274a公开了一种基于机器学习和改进遗传算法特征筛选的高熵合金硬度预测方法，通过训练机器学习模型和改进遗传算法，筛选与高熵合金硬度相关度大的特征组合，以此提高硬度预测的精度，指导基于硬度需求的高熵合金成分设计。
9.然而，目前已有报道的机器学习方法应用通常针对某一高熵合金体系，在有限合金空间内进行成分设计，难以实现更高维度复杂成分空间内的目标合金快速搜索；另一方
面，报道的方法主要针对单一目标性能优化的材料成分设计，无法解决多目标性能协同优化设计需求下的高熵合金成分设计难题。
10.综上，针对高熵合金成分空间巨大，并兼具多性能协同优化需求的材料设计难题，有必要基于材料基因工程的思想，利用机器学习技术设计一种数据驱动的、面向多性能要求的高熵合金成分设计新方法。


技术实现要素：

11.有鉴于此，本发明的主要目的在于提供一种基于机器学习的多性能协同优化高熵合金成分设计方法。
12.为达到上述目的，本发明的技术方案是这样实现的：
13.本发明实施例提供一种基于机器学习的多性能协同优化高熵合金成分设计方法，该方法包括：
14.根据高熵合金的历史数据信息建立高熵合金成分—性能初始数据集；
15.对所述高熵合金各性能参数进行数据清洗，将清洗后的数据进行标准化处理，获得高熵合金性能训练集；
16.通过所述高熵合金性能训练集，分别针对高熵合金各目标性能训练若干个机器学习模型，依次筛选确定高熵合金各性能预测的基模型；
17.通过所述基模型确定成分空间内搜索得到的高熵合金各性能的期望提升 (ei)值；
18.确定待优化的高熵合金性能训练集中高熵合金目标成分的搜索空间，以高熵合金各性能的ei值为目标，进行遗传优化搜索，确定搜索成分空间中合金性能ei值的帕累托前沿；
19.对所述ei值的帕累托前沿进行聚类分析，筛选获得对应ei值的高熵合金及其关联的成分信息；
20.采用真空电弧炉熔炼方法制备所述对应ei值关联成分信息的高熵合金；
21.对制备获得的高熵合金进行各目标性能的表征测试，如果测试数据不满足需求，根据所述测试数据更新高熵合金成分—性能初始数据集。
22.上述方案中，所述根据高熵合金的历史数据信息建立高熵合金成分—性能初始数据集，具体为：针对难熔高熵合金进行文献调研，建立包含al、ti、v、 zr、cr、nb、mo、hf、ta、w十种常用元素的高熵合金成分—性能初始数据集，包含合金成分、高温屈服强度和室温压缩塑性性能。
23.上述方案中，对所述高熵合金各性能参数进行数据清洗，具体为：删除合金性能报道异常值、缺失值，而针对同一成分不同文献报道的性能数据，确定各报道值的相对误差，对所述相对误差小于误差阈值的重复值做平均处理，对所述相对误差大于误差阈值的重复值做删除处理，获得最终的合金性能值；所述合金性能包括高温屈服强度和室温塑性；对清洗后的合金性能值做归一化处理，确定包含若干个样本的高温屈服强度训练数据集和包含若干个样本的室温塑性训练数据集。
24.上述方案中，所述通过所述高熵合金性能训练集，分别针对高熵合金各目标性能训练若干个机器学习模型，依次筛选确定高熵合金各性能预测的基模型，具体为：分别对根
据所述高温屈服强度训练数据集和室温塑性训练数据集进行 n组平均划分，其中，第一组数据训练拟合机器学习模型，预测剩余n-1组训练数据得到其性能预测值，确定真实值与预测值的第一均方根误差，再依次针对第二组至第n组数据执行相同的预测操作，获得预测的第二均方根误差，根据所述第一均方根误差、第二均方根误差确定每个机器学习模型的交叉验证误差，所述交叉验证误差最低的机器学习模型分别为用于合金高温强度和室温塑性性能预测的基模型。
25.上述方案中，所述通过所述基模型确定成分空间内搜索得到高熵合金各目标性能的期望提升(ei)值，具体为：对所述合金性能训练集采用自举法重复采样得到m组重采样数据集，每组重采样数据集包含样本个数均与训练集个数相同，利用各组重采样数据集分别训练基模型，获得m个性能预测基模型；通过所述m个性能预测基模型对成分空间内搜索得到的高熵合金进行性能预测，得到m个预测值，确定性能预测值的均值μ与方差σ，按照公式确定目标性能的期望提升(ei)值，其中μ
*
代表训练集中合金性能的最优值，φ代表概率密度函数，φ代表概率分布函数。
26.上述方案中，所述确定待优化的高熵合金性能训练集中高熵合金目标成分的搜索空间，具体为：根据所述合金性能训练集中的合金组元类别，确定al、 ti、v、zr、cr、nb、mo、hf、ta、w十种元素组成的高熵合金目标成分的搜索空间，限定搜索合金包含元素3-6种，每种元素在合金中的摩尔含量小于等于35％，大于等于5％，含量变化步长为1％。
27.上述方案中，以高熵合金各性能的ei值为目标，进行遗传优化搜索，确定搜索成分空间中ei值的帕累托前沿，具体为：在所述高熵合金目标成分的搜索空间中，每执行一次遗传搜索获得一个合金ei值的帕累托前沿，所述遗传搜索执行n次，获得n个帕累托前沿，对n个帕累托前沿合金进行非支配排序，确定最终遗传搜索的合金性能ei值的帕累托前沿。
28.上述方案中，所述根据所述合金性能ei值的帕累托前沿进行聚类分析，筛选获得对应性能ei值的高熵合金及其关联的成分信息，具体为：采用k均值聚类方法，对合金性能ei值的帕累托前沿进行聚类分析，采用肘部法确定最优聚类中心的数目，以该数目对合金性能ei值的帕累托前沿进行聚类筛选，获得对应性能ei值的合金及其关联的成分信息。
29.上述方案中，该方法还包括如果测试数据满足需求则终止设计，获得多性能协同优化的高熵合金。
30.上述方案中，该方法还包括分别对高熵合金成分—性能初始数据集中每一种高熵合金进行设计，直至设计合金满足多性能同时得到优化提升的需求或达到预算限制。
31.与现有技术相比，本发明能够实现高维成分空间中目标合金快速搜索，并协同提升高熵合金多性能的成分设计方法。
附图说明
32.此处所说明的附图用来公开对本发明的进一步理解，构成本发明的一部分，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。在附图中：
33.图1为本发明的逻辑框架图。
34.图2a为本发明中合金高温强度性能预测的模型性能评估图。
35.图2b为本发明计中合金室温塑性性能预测的模型性能评估图。
36.图3为本发明实施设计的合金多性能协同优化与已有合金性能的对比图。
37.图4为本发明实施设计合金的室温力学性能测试曲线。
38.图5为本发明实施设计合金的高温力学性能测试曲线。
具体实施方式
39.为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
40.需要说明的是，在本文中，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、物品或者装置不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、物品或者装置所固有的要素。在没有更多限制的情况下，由语句“包括一个
……”
限定的要素，并不排除在包括该要素的过程、物品或者装置中还存在另外的相同要素。
41.本发明实施例提供一种基于机器学习的多性能协同优化高熵合金成分设计方法，如图1所示，该方法包括以下步骤：
42.s1：根据高熵合金的历史数据信息建立高熵合金成分—性能初始数据集。
43.具体地，针对难熔高熵合金进行文献调研，建立包含al、ti、v、zr、cr、 nb、mo、hf、ta、w十种常用元素的高熵合金成分—性能初始数据集，包含合金成分、高温屈服强度和室温压缩塑性性能。
44.s2：对所述高熵合金各性能参数进行数据清洗，将清洗后的数据进行标准化处理，获得高熵合金性能训练集。
45.具体地，删除合金性能报道异常值、缺失值，而针对同一成分不同文献报道的性能数据，确定各报道值的相对误差，对所述相对误差小于误差阈值的重复值做平均处理，对所述相对误差大于误差阈值的重复值做删除处理，获得最终的合金性能值；所述合金性能包括高温屈服强度和室温塑性；对清洗后的合金性能值做归一化处理，确定包含若干个样本的高温屈服强度训练数据集和包含若干个样本的室温塑性训练数据集。
46.在一些实施例中，所述误差阈值为10％。
47.在一些实施例中，所述高温屈服强度训练数据集包含140个样本、所述室温塑性训练数据集包含50个样本。
48.s3：通过所述高熵合金性能训练集，针对高熵合金各目标性能分别训练若干个机器学习模型，依次筛选确定高熵合金各性能预测的基模型。
49.具体地，模型输入为高熵合金各组元含量，模型输出为高熵合金各目标性能。
50.针对高温屈服强度训练数据集、室温塑性训练数据集分别训练若干个机器学习模型，以高熵合金各组元含量为机器学习模型的输入，高温强度和室温塑性性能为机器学习模型的输出，获得各个机器学习模型的均方误差指标参数。
51.分别对根据所述高温屈服强度训练数据集和室温塑性训练数据集进行n组平均数据划分，其中，第一组数据训练拟合机器学习模型，预测剩余n-1组训练数据得到其性能预测值，确定真实值与预测值的第一均方根误差，再依次针对第二组至第n组数据执行相同的预测操作，获得预测的第二均方根误差。
52.在一些实施例中，n取十，那么就是分别对根据所述高温屈服强度训练数据集和室温塑性训练数据集进行十组平均划分，其中，第一组数据训练拟合机器学习模型，预测剩余九组训练数据得到其性能预测值，确定真实值与预测值的均方根误差，再依次针对第二组至第十组数据执行相同的预测操作，获得预测的均方根误差，最终得到机器学习模型的交叉验证误差，误差最低模型为合金高温强度和室温塑性性能预测的基模型；图2a和图2b所示分别为合金高温强度和室温塑性性能预测的模型性能评估图，高温强度预测基模型为svr模型，室温塑性预测基模型为gr模型。
53.所述机器学习模型采用支持向量机(svr)、k近邻(knn)、高斯回归(gr)、神经网络(nn)和核岭回归(krr)五种中的至少一种。
54.s4：通过所述基模型确定成分空间内搜索得到的高熵合金各性能的期望提升(ei)值；
55.具体地，对所述合金性能训练集采用自举法重复采样得到m组重采样数据集，每组重采样数据集包含样本个数均与训练集个数相同，利用各组重采样数据集分别训练基模型，获得m个性能预测基模型；通过所述m个性能预测基模型对成分空间内搜索得到的高熵合金进行性能预测，得到m个预测值，确定性能预测值的均值μ与方差σ，按照公式确定合金性能的期望提升(ei)值，其中μ
*
代表训练集中合金性能的最优值，φ代表概率密度函数，φ代表概率分布函数。
56.在一些实施例中，对训练集采用自举法重复采样得到1000组重采样数据集，每组重采样数据集包含样本个数均与训练集个数相同，利用各组重采样数据集分别训练基模型，得到1000个性能预测基模型，利用这1000个基模型对成分搜索空间内的合金进行性能预测，得到1000个预测值，假定该预测服从正态分布则计算得到合金各性能预测值的均值μ与方差σ，按照公式计算即可得到合金高温强度和室温塑性性能的ei值，其中μ
*
代表训练集中合金性能的最优值，φ代表概率密度函数，φ代表概率分布函数。
57.s5：确定待优化的高熵合金目标成分的搜索空间，以高熵合金各性能的ei 值为目标，进行遗传优化搜索，确定搜索成分空间中合金性能ei值的帕累托前沿。
58.具体地，根据所述合金性能训练集中的合金组元类别，确定al、ti、v、 zr、cr、nb、mo、hf、ta、w十种元素组成的高维成分搜索空间，限定搜索合金包含元素3-6种，每种元素在合金中的摩尔含量小于等于35％，大于等于5％，含量变化步长为1％。
59.在所述高熵合金目标成分的搜索空间中，每执行一次遗传搜索获得一个合金ei值的帕累托前沿，所述遗传搜索执行n次，获得n个帕累托前沿，对n 个帕累托前沿涉及的所有合金进行非支配排序，确定最终遗传搜索的合金性能 ei值的帕累托前沿。
60.在一些实施例中，采用nsga
‑ⅱ
非支配排序遗传算法执行目标成分搜索，选择初始种群数500，遗传进化代数20，种群交叉率0.8，种群变异率0.02，通过随机化初始种群，执行遗传优化搜索100次，得到100个合金高温屈服强度和室温塑性性能ei值的帕累托前沿，对100个帕累托前沿涉及的所有合金进行非支配排序，最终确定成分空间中高熵合金性能ei值的帕累托前沿。
61.s6：根据所述合金性能ei值的帕累托前沿进行聚类分析，筛选获得对应ei值的高熵合金及其关联的成分信息；
62.具体地，采用k均值聚类方法，对合金ei值的帕累托前沿进行聚类分析，采用肘部法确定最优的聚类中心数目，以该数目对合金性能ei值的帕累托前沿进行聚类筛选，获得对应ei值的合金及其关联的成分信息。
63.聚类分析前，先将帕累托前沿面上的目标性能ei值进行对数转换，后进行归一化处理，然后计算类内平方和(即每个样点到它所属类中心的距离的平方和)随聚类中心数目变化的变化，当随着类中心数目的变化，类内平方和下降非常缓慢时，即出现聚类数目肘部，则肘部对应的类中心数目k，即为实际采用的聚类中心数。以k值对性能ei值的帕累托前沿进行聚类筛选，获得对应 ei值的合金及其关联的成分信息。
64.s7：采用真空电弧炉熔炼方法制备所述对应ei值关联成分信息的高熵合金；
65.具体地，合成制备所述高熵合金，步骤如下：
66.步骤1：选用纯度均高于99.9％的金属为合金制备原材料，打磨金属原材料表面去除表面氧化皮，超声清洗，放入烘干箱烘干；
67.步骤2：按照筛选合金成分，根据其组元摩尔含量分别计算所需金属原材料的质量，再对步骤1中超声清洗后的金属原材料进行称重，备用；
68.步骤3：采用非自耗真空电弧炉熔炼合金，将金属原材料按熔点由低至高依次放入炉内熔炼槽中，对样品室抽真空，通入高纯氩气保护；
69.步骤4：开通非自耗真空电弧炉的焊机电源，引弧后熔化预置于炉膛中的海绵钛进行炉内脱氧；
70.步骤5：反复熔炼合金5-8次，每次熔炼完待合金冷却后翻转，制备得到高熵合金铸锭。
71.s8：对制备获得的高熵合金进行各目标性能的表征测试；
72.s9：评估设计材料的性能是否满足需求，如是则终止设计，得到多性能协同优化的高熵合金，如否执行s10；
73.s10：将新的合金成分、性能信息反馈至高熵合金成分—性能初始数据集；
74.重复s4-s9，执行多性能协同优化高熵合金成分设计的闭环路径，直至设计合金满足多性能同步优化提升的需求或达到预算限制。
75.实施例1
76.本发明实施例提供一种基于机器学习的多性能协同优化高熵合金成分设计方法，如图1所示，包括以下步骤：
77.s1：针对难熔高熵合金进行文献调研，建立包含al、ti、v、zr、cr、nb、 mo、hf、ta、w十种常用元素的难熔高熵合金数据集，包含合金成分、1000℃高温屈服强度和室温压缩塑性性能；
78.s2：删除合金性能报道异常值、缺失值，而针对同一成分不同文献报道的性能数据，计算各报道值的相对误差，对误差小于10％的重复值做平均处理，作为最终的合金性能值，对误差大于10％的重复值做删除处理。对清洗后合金性能做归一化处理，确定包含140个合金样本的高温屈服强度训练数据集，和包含50个样本的合金室温塑性的训练数据集；
79.s3：分别针对高温强度性能训练集和室温塑性性能训练集，分别训练支持向量机
(svr)、k近邻(knn)、高斯回归(gr)、神经网络(nn)和核岭回归(krr) 五种机器学习模型，以高熵合金各组元含量为模型输入，高温强度和室温塑性为模型输出，采用网格化搜索方法，利用均方误差指标优化各模型参数，将确定的最优参数模型应用于训练集进行训练。
80.进一步，分别对两个训练集进行十组平均数据划分，独立执行如下模型评价操作：用第一组数据拟合机器学习模型，预测剩余九组训练数据得到其性能预测值，计算真实值与预测值的均方根误差，再依次针对第二组至第十组数据执行相同的预测操作，得到性能预测的均方根误差，最终得到机器学习模型的交叉验证误差，误差最低模型为合金高温强度和室温塑性性能预测的基模型，图2a和图2b所示分别为合金高温强度和室温塑性性能预测的模型性能评估图，选择高温强度预测基模型为svr模型，室温塑性预测基模型为gr模型。
81.s4：针对合金的高温强度和室温塑性目标性能，采用如下操作分别计算目标性能的期望提升(ei)值：对训练集采用自举法重复采样得到1000组重采样数据集，每组重采样数据集包含样本个数均与训练集个数相同，利用各组重采样数据集分别训练基模型，得到1000个性能预测基模型，利用这1000个基模型对成分搜索空间内的合金进行性能预测，得到1000个预测值，假定该预测服从正态分布则计算得到各目标性能预测值的均值μ与方差σ，按照公式计算即可得到合金高温强度和室温塑性性能的ei值，其中μ
*
代表训练集中合金性能的最优值，φ代表概率密度函数，φ代表概率分布函数。
82.s5：根据训练集中的合金组元类别，确定al、ti、v、zr、cr、nb、mo、 hf、ta、w十种元素组成的高维成分搜索空间，限定搜索合金包含元素3-6种，每种元素在合金中的摩尔含量不超过35％，不低于5％，含量变化步长为1％。
83.根据s4确定的合金性能ei值计算方法，采用nsga
‑ⅱ
非支配排序遗传算法执行目标成分搜索，选择初始种群数500，遗传进化代数20，种群交叉率0.8，种群变异率0.02。通过随机化初始种群，执行遗传优化搜索100次，得到100 个合金高温强度和室温塑性性能ei值的帕累托前沿，对100个帕累托前沿涉及的所有合金进行非支配排序，确定得到成分空间内高熵合金性能ei值的帕累托前沿。
84.s6：针对s5确定得到的高熵合金性能ei值的帕累托前沿，采用k均值聚类方法进行分析，采用“肘部法”确定聚类中心的数目。具体地，先将帕累托前沿面上的目标性能ei值进行对数转换，后进行归一化处理，然后计算类内平方和(即每个样点到它所属类中心的距离的平方和)随聚类中心数目变化的变化，当随着类中心数目的变化，类内平方和下降非常缓慢时，即出现聚类数目肘部，则肘部对应的类中心数目k，即为实际采用的聚类中心数。以k值对性能ei值的帕累托前沿进行聚类筛选，获得对应ei值的合金及其关联的成分信息。
85.s7：合成制备s6筛选的目标合金，步骤如下：
86.步骤1：选用纯度均高于99.9％的金属为合金制备原材料，打磨金属原材料表面去除表面氧化皮，超声清洗，放入烘干箱烘干；
87.步骤2：按照筛选合金成分，根据其组元摩尔含量分别计算所需金属原材料的质量，再对步骤1中超声清洗后的金属原材料进行称重，备用；
88.步骤3：采用非自耗真空电弧炉熔炼合金，将金属原材料按熔点由低至高依次放入
炉内熔炼槽中，对样品室抽真空，通入高纯氩气保护；
89.步骤4：开通非自耗真空电弧炉的焊机电源，引弧后熔化预置于炉膛中的海绵钛进行炉内脱氧；
90.步骤5：反复熔炼合金6次，每次熔炼完待合金冷却后翻转，制备得到高熵合金铸锭。
91.s8：针对s7制备的高熵合金，机加工获得实验测试样本，分别进行1000℃的高温强度和室温塑性的性能测试实验，得到新制备合金的成分和目标性能数据信息，再反馈至初始数据集执行两目标性能的迭代协同优化。
92.根据上述实施步骤，通过3次实验迭代，设计制备的两种难熔高熵合金信息如下：
93.设计合金a—mo
0.14
nb
0.28
ta
0.2
hf
0.15
zr
0.23
；
94.设计合金b—mo
0.2
nb
0.26
ta
0.19
hf
0.16
zr
0.19
；
95.图3展示了利用本发明提出的方法设计的难熔高熵合金高温强度和室温塑性，与已有合金性能的对比，显示出显著高效的多性能协同优化效果。图4中展示了两设计合金a和b的室温力学性能曲线，图5中展示了两设计合金a和 b的高温力学性能曲线，由此可知合金a的室温塑性为35.7％，1000℃的高温屈服强度为894mpa，合金b的室温塑性为30.5％，1000℃的高温屈服强度为974mpa；上述表明利用本发明针对高熵合金多性能协同优化设计的高效性。
96.以上所述，仅为本发明的较佳实施例而已，并非用于限定本发明的保护范围。