一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法与流程

本发明涉及空气质量数值模拟，尤其涉及一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法。

背景技术：

1、细颗粒物(pm2.5)是我国空气质量重要的评价指标。pm2.5浓度超标对大气环境和人体健康产生重要影响，是当前大气污染防治面临的主要问题。对大气颗粒物的来源进行定性或定量研究的技术称之为源解析技术。源解析结果是制定大气污染防治规划的依据，对于确定污染治理重点，有着十分重要的指导意义。城区颗粒物来源解析方法总体上分为两大类，即受体模型法和空气质量模型法。

2、受体模型着眼于研究排放源对受体的贡献。所谓受体是指某一相对于排放源被研究的局部大气环境。受体模型就是通过测量源和大气环境(受体)样品的物理、化学性质，定性识别对受体有贡献的污染源并定量计算各污染源的分担率。受体模型的种类很多，主要有化学质量平衡(cmb)、主因子分析(pfa)、多元线性回归分析(mlr)、目标转换因子分析(ttfa)等。其中cmb模型物理意义明确，算法日趋成熟而成为目前最重要最实用的受体模型。cmb是由一组线性方程构成的，表示每种化学组分的受体浓度等于各种排放源类的成分谱中这种化学组分的含量值和各种排放源类对受体的贡献浓度值乘积的线性和。但cmb仅考虑一次污染贡献，不能模拟颗粒物的二次污染贡献。

3、化学传输模型是基于对大气物理和化学过程的科学认识，运用气象学原理及数学方法对大气中输送、反应、清除等过程进行仿真模拟。调查得到人为排放源的源强分布，输入化学传输模型可估算各源对控制区内任何一个控制点的浓度贡献。camx模式(化学传输模型)是空气质量模拟所使用的主流模式之一，它将“科学级”的空气质量模型所需要的所有技术特征合成为单一系统，可用来对气态和颗粒物态的大气污染物在城市和区域的多种尺度上进行综合性评估。其颗粒物源清单技术(psat)通过源区域和/或类别跟踪源对模拟的颗粒物浓度的贡献。camx/psat模型充分考虑了二次反应的影响，但受限于排放清单的滞后性和不确定性，其溯源结果误差较大。

4、综上所述，受体模型法和化学传输模型法在大气来源解析的过程中均有各自的优点和局限性，基于两种模型应用综合解析细颗粒物来源，可以提高解析结果的准确性和可靠性。

技术实现思路

1、本发明的目的在于克服现有技术的不足，提供一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法。

2、本发明的目的是通过以下技术方案来实现的：

3、本发明的第一方面，提供一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法，包括受体模型计算步骤、化学传输模型计算步骤和综合来源解析步骤；

4、所述受体模型计算步骤包括以下子步骤：

5、根据溯源点位，设定模拟网格，制作网格化排放清单，并使用中尺度天气预报模式wrf模拟气象场；

6、通过受体采样分析，得到溯源点位的细颗粒物组分浓度，并把组分浓度输入受体模型cmb得到不同源类对细颗粒物的一次污染贡献；

7、以所述气象场为基础，通过后向轨迹模型中的潜在源贡献计算方法pscf，得到对细颗粒物浓度的潜在源影响的空间范围；并统计该空间范围内不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物的排放占比；

8、使用所述排放占比对细颗粒物二次组分浓度进行污染源贡献分配，得到不同源类对细颗粒物的二次污染贡献；

9、将不同源类对细颗粒物的一次污染贡献和不同源类对细颗粒物的二次污染贡献相加，得到不同源类对细颗粒物的总体污染贡献即受体模型源解析结果srj；

10、计算受体模型源解析结果srj的第一不确定度

11、所述化学传输模型计算步骤包括以下子步骤：

12、根据溯源点位，设定模拟网格，制作网格化排放清单，并使用中尺度天气预报模式wrf模拟气象场；

13、把所述气象场和网格化排放清单输入化学传输模型camx/psat模型，获得细颗粒物组分的初始模拟浓度以及细颗粒物污染源贡献值；

14、基于受体点细颗粒物组分浓度的化学传输模型模拟结果与观测结果的最小二乘误差优化求解，得到化学传输模型模拟结果的修正因子；

15、使用所述修正因子，对化学传输模型模拟的细颗粒物污染源贡献值进行修正，得到修正后的细颗粒物组分的污染源贡献值即化学传输模型解析结果saj；

16、计算化学传输模型解析结果saj的第二不确定度

17、所述综合来源解析步骤包括以下子步骤：

18、由于模型解析结果的不确定度范围代表结果误差范围，因此按照不确定度范围与权重系数呈反比例原则，将第一不确定度范围和第二不确定度范围，归一化处理后得到各自的权重系数，计算公式如下：

19、

20、式中，和分别代表受体模型的源解析结果权重系数和化学传输模型的源解析结果权重系数，span表示计算不确定度范围；

21、利用受体模型源解析结果srj、受体模型的源解析结果权重系数化学传输模型解析结果saj、化学传输模型的源解析结果权重系数计算得到综合来源解析结果sj：

22、

23、进一步地，所述根据溯源点位，设定模拟网格，包括：

24、溯源点位即为需要开展溯源的地点，模拟网格即为wrf模拟网格，研究区域的模拟网格需覆盖溯源点位；

25、所述制作网格化排放清单包括：

26、将以环统、排污许可、企业调研在内的数据使用因子核算法核算的本地人为源排放或其他公开排放清单产品输入排放清单处理模型smoke，得到适用于化学传输模型camx/psat的网格化污染物排放清单。

27、进一步地，所述使用中尺度天气数值模式wrf模拟气象场，包括：

28、输入再分析气象数据、本地地形高程和土地覆盖等下垫面数据到wrf中，对一段时间的气象场进行模拟，并使用气象观测站点的观测数据对模拟结果进行验证及参数调优。

29、进一步地，所述通过受体采样分析，得到溯源点位的细颗粒物组分浓度，包括：

30、通过大气采样器采集颗粒物滤膜，使用电感耦合等离子体质谱仪icp-ms、电感耦合等离子光谱法icp-oes、离子色谱、热光碳分析仪完成样品的化学元素分析、碳分析、离子分析；

31、分析的组分包括li、be、na、p、k、sc、as、rb、y、mo、cd、sn、sb、cs、la、v、cr、mn、co、ni、cu、zn、ce、sm、w、tl、pb、bi、th、u、zr、al、sr、mg、ti、ca、fe、ba、si中一种或多种的化学元素、tc、oc和ec中一种或多种的碳组分、na+、mg2+、ca2+、k+、nh4+、so42-、cl-和no3-中一种或多种的离子组分；

32、所述不同源类包括电力源、工业源、交通源、生活源、农业源、其他源。

33、进一步地，所述以所述气象场为基础，通过后向轨迹模型中的潜在源贡献计算方法pscf，得到对细颗粒物浓度的潜在源影响的空间范围；并统计该空间范围内不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物的排放占比，包括：

34、把wrf的模拟结果wrfout文件通过hysplit模式前处理工具转换成hysplit模式可识别的格式，然后把转换后的气象数据输入hysplit模式后模拟得到一段时间的后向轨迹，最后在后向轨迹的基础上通过pscf方法得到潜在源影响的空间范围和每个网格的pscf值；

35、其中，研究区被分为i×j个网格，研究时段内所有轨迹的总结点数为n，如果有nij个节点落在第ij个网格中，则可以给出事件aij的概率，p[aij]＝nij/n，概率p[aij]表示了随机选择的气团在第ij个网格上的相对经过时间；如果在这nij个节点中有mij个节点对应的轨迹到达接收站时污染物的浓度高于某个设定值，则该事件bij的概率为：p[bij]＝mij/n；这里，p[bij]反映了这些污染气团在某一网格上的相对经过时间；潜在源区贡献函数pscf被定义为一个条件概率：

36、某一个源类的某污染物影响溯源点的排放总量按计算，式中ei，j表示(i,j)网格中该源的该污染物排放量；据此，可计算出不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物对溯源点位产生影响的排放量和该空间范围内所有源类的该污染物排放总量占比。

37、进一步地，所述计算受体模型源解析结果srj的第一不确定度包括：

38、第一不确定度通过细颗粒物组分观测误差、排放清单误差进行计算：

39、

40、式中，pi为细颗粒物一次组分i浓度占比；为细颗粒物组分观测误差，具体为细颗粒物组分i、来源j的观测不确定度；p′i为细颗粒物二次组分i浓度占比；为排放清单误差，具体为细颗粒物二次组分i、来源j的前体物排放清单不确定度；

41、其中细颗粒物组分观测误差采用组分观测仪器的最大允许误差与典型观测浓度的比值；排放清单误差可采用多尺度大气污染排放清单meic的不确定度。

42、进一步地，把所述气象场和网格化排放清单输入化学传输模型camx/psat模型，主要参数化方案具体为：初始场和边界条件为icbcprep，气象化学机制为cb05，液相化学机制为radm，气溶胶方案为cf方案，二次有机化学方案为soap，气溶胶热力学平衡模式为isorropia，干沉降参数化方案为zhang03，水平平流方案为ppm方案，垂直扩散方案为标准k理论。

43、进一步地，所述基于受体点细颗粒物组分浓度的化学传输模型模拟结果与观测结果的最小二乘误差优化求解，得到化学传输模型模拟结果的修正因子，包括：

44、以受体点细颗粒物组分的camx模拟浓度与观测浓度间的最小二乘误差作为目标函数，求误差最小时的修正因子，目标函数如下：

45、

46、s.t. 0.1≤rj≤20

47、式中，rj为来源j的模型解析结果修正因子；m分别为组分i的观测浓度值和模拟浓度值；为组分i、来源j的初始模型模拟贡献浓度；σi，obs、σi，sim分别为组分i的观测浓度和模拟浓度的不确定度；

48、将pm2.5组分观测结果、psat初始源贡献等输入至目标函数，通过对目标函数进行非线性最优化求解获得模型解析结果的修正因子r；求解过程采用分步迭代寻优计算方法，即初始迭代寻优步长为0.5，初步锁定范围后采用0.01的寻优步长。

49、进一步地，所述使用所述修正因子，对化学传输模型模拟的细颗粒物污染源贡献值进行修正，得到修正后的细颗粒物组分的污染源贡献值即化学传输模型解析结果saj，计算公式包括：

50、

51、

52、式中，为细颗粒物组分i、来源j的修正模型模拟贡献浓度；saj为来源j的细颗粒物模型模拟源解析结果。

53、进一步地，所述计算化学传输模型解析结果saj的第二不确定度计算公式包括：

54、

55、式中，pi为细颗粒物组分i浓度占比；为细颗粒物组分i、来源j的排放清单不确定度，为排放清单不确定度传递至模拟结果的不确定度。

56、本发明的有益效果是：在本发明的一示例性实施例中：

57、(1)使用受体和化学传输模型的不确定度归一化计算两种源解析结果的权重系数，得到综合源解析结果；其效果如下：

58、(1-1)相较于现有技术采用多模型数据相似度的计算方式得到模型权重系数很复杂的问题，本示例性实施例采用不确定度得到模型权重系数，首先不确定度属于各个模型计算源解析结果后可方便计算的参数，用于评价该模型的源解析结果的误差(在部分情况可直接从数据库中提取使用)，因此，在通用流程下无需额外计算其他参数(现有技术的数据相似度计算需要额外计算其他参数)，减少数据计算量；

59、(1-2)同时，模型解析结果的不确定度代表结果误差，不确定度有时是正偏离、有时是负偏离，因此不确定度范围(即不确定度正负偏离差距)可以表征结果可能的偏离范围。按照不确定度范围与权重系数呈反比例原则(范围大对应权重小、范围小对应权重大)，将第一不确定度范围和第二不确定度范围，归一化处理后得到各自的权重系数，可提高细颗粒物来源解析结果的准确性和可靠性；

60、(1-3)另外，每类源(工业源、交通源、生活源等)的权重系数均由各自的不确定度结果确定，更具有针对性和精细化(由于不同源类的污染物组分与特征不同，导致受体模型或化学传输模型的适用性存在差异)，差异化的源贡献权重系数可以得到更精细化的溯源结果。

61、(2)对于受体模型，使用潜在源贡献分析方法，明确细颗粒物污染传输影响范围，基于此范围内各类源的前体物排放占比分配计算细颗粒二次组分的源贡献，优化了受体模型的二次组分源解析结果；而对于化学传输模型，使用细颗粒物组分模拟结果与监测数据的最小二乘误差优化模型，修正化学传输模型源解析结果。