一种连接Si₃N₄陶瓷的复合中间层组件及方法

专利名称：一种连接Si₃N₄陶瓷的复合中间层组件及方法
技术领域：
本发明涉及一种连接Si3N4陶瓷的复合中间层组件及方法，更具体是涉及一种 TWrCuB非晶/Cu/Ni/Cu/TiZrCuB非晶作为复合中间层组件及在真空炉中两步加热钎焊-扩散连接Si3N4陶瓷的方法，属于陶瓷焊接技术领域。
背景技术：
Si3N4陶瓷是一种很有前途的工程结构陶瓷材料，其主要应用领域是热机、耐磨部件以及热交换器等，是制造新型陶瓷发动机的重要材料。随着Si3N4陶瓷材料的广泛应用， 人们日益重视对Si3N4陶瓷/Si3N4陶瓷、Si3N4陶瓷/金属连接的研究。活性钎焊和固相扩散连接是目前连接Si3N4陶瓷的两个主要方法。活性钎焊技术以其工艺简单、连接强度高、 结果重复性好、接头尺寸及形状的适应性广、相对成本低等一系列优点而成为金属/陶瓷连接的首选技术。并且已经取得了很多成果。活性钎焊的最大缺点是高温性能差；固相扩散焊可满足高温应用的要求，但工艺过程复杂，对连接表面的加工和连接设备的要求高。国外在研究陶瓷与金属连接用的新型高温钎料中，较多地设计含有贵重金属或以贵重金属Au、Pd、Pt、Ag-Pd为基的钎料成分，研究目标是使钎焊后接头能在921或更高的温度下工作。但是这类连接材料成本较高。到目前为止获得较好结果的有41Ni-34Cr-25Pd、 Au-Ni-Cr-Fe-Mo等。41Ni-;34Cr-25Pd钎料获得的Sialon连接接头弯曲强度从室温至971 可一直稳定在250MPa以上。这种钎料存在的问题是不能直接钎焊陶瓷，它对Sialon陶瓷的润湿与连接依赖于焊前在Sialon陶瓷表面喷上一层均勻的碳膜；Au-Ni-Cr-Fe-Mo钎料钎焊Si3N4陶瓷获得的接头在92 下强度值较高且比起室温只是略有下降，但使用该钎料钎焊前需在Si3N4表面金属化处理；国外也有设计Ni-20. 35Cr-10. 04Si钎料进行Si3N4连接的报道，其中元素Cr起到活性元素的作用，在钎料与陶瓷之间形成了 CrN界面反应层，虽然接头在973 1171高温下四点弯曲强度可稳定达到200MPa，但其室温强度明显偏低仅为118MPa。连接Si3N4陶瓷的高温活性钎料的制备成型也是急需要解决的问题。采用非晶复合中间层两步加热钎焊-扩散连接的新方法连接Si3N4陶瓷，能综合活性钎焊与扩散连接的优点，采用非晶钎料可以解决上述活性钎料制备中的成型问题，采用复合中间层组件可以同时提高接头室温和高温强度。

发明内容
本发明的目的是为了解决目前Si3N4陶瓷连接接头室温、高温性能差、 Ti-Zr-Ni-Cu系钎料脆性大等问题，提供一种连接Si3N4陶瓷的复合中间层组件及连接方法。为了实现上述目的，本发明的技术方案是一种连接Si3N4陶瓷的复合中间层组件，由Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔、Cu箔和Ni箔组成，所述的Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔、Cu箔和Ni箔按Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔、Cu箔、Ni 箔、Cu箔、IUr-Cu-B非晶钎料箔的顺序紧贴连接。其中所述的Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔按质量百分比由组分Ti为40. 0 45. 0%;Zr为20 30% ;B为0. 1 0. 3%;其余为Cu 组成，总质量百分比为100%，厚度为35 45 μ m的工业级；所述的Cu箔纯度为99. 9%以上，厚度为180 250 μ m的工业级；所述的Ni箔纯度为99. 9%以上，厚度600-800 μ m的工业级。为了实现上述目的，本发明解决问题所采取的另一个技术方案是一种连接Si3N4陶瓷的复合中间层组件的方法，包括如下步骤(1)准备阶段先将待连接的Si3N4陶瓷试样端面用金刚石研磨膏磨平，将非晶钎料箔、Cu箔和Ni箔用5号金相砂纸磨光，然后一起置于丙酮中进行超声波清洗10分钟；(2)装配步骤将清洗后的以非晶钎料箔、Cu箔、Ni箔、Si3N4陶瓷按Si3N4陶瓷、 Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔、Cu箔、Ni箔、Cu箔、Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔、Si3N4陶瓷的顺序紧贴装配在钎焊专用夹具中，同时在焊接件上放置一小砝码以产生0. 029-0. 056MPa的压力；(3)第一步连接将夹具整体置于真空炉中，首先以lO-MK/min的速率升温至1073K，保温30min，再以lO-MK/min的速率继续升温至第一步加热温度T1 = 1283 1333K，保温时间、=20 60min ；(4)第二步连接当保温时间为、后，以lOK/min的速率降温至1173K，保温 30min ；再以lO-MK/min的速率继续升温到第二步加热温度T2 = 1363 1433K，保温一段时间t2 = 60 180min ；然后以4_6K/min的速率冷至873K ；真空度小于1. 2 X KT2Pa ；自然冷却至室温开炉门取样。本发明与现有技术相比较具有如下优点和效果1、本发明采用Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔、Cu箔、Ni箔、Cu箔、TiIr-Cu-B非晶钎料箔复合中间层连接Si3N4陶瓷，不仅能避免形成较多的Ni-Ti脆性化合物和由于未熔Ni 箔的存在，提高接头室温强度，还能通过金属间化合物的高温性能改善接头的高温强度。 其室温四点弯曲强度不低于170MPa ；高温性能大大高于单层的Ag-Cu-Ti钎料和单层的 Ti-Zr-Ni-Cu钎料，测试温度从升至1071时，接头高温三点弯曲强度不低于120MPa。2、本发明采用两步加热的钎焊-扩散连接方法不仅简化工艺，还能最大限度的提高Si3N4陶瓷的室温和高温强度。3、本发明获得的Si3N4陶瓷接头性能稳定可重复再现，该方法能够大幅度的提高 Si3N4陶瓷接头的室温强度和高温强度，尤其是扩大了 Si3N4陶瓷高温下的使用范围。


图1为本发明的复合中间层组件的构造示意图。图2为本发明的连接方法工艺曲线图。
具体实施例方式下面结合附图1和附图2，通过具体实施方式

对本发明的一种连接Si3N4陶瓷的的复合中间层组件及方法作进一步详细说明。实施例1 一、选取复合中间层组件1、非晶钎料箔的组分和含量按质量百分比为=Ti 40.0% ；Zr 25% ；B :0. 2% ；其余为Cu ；总质量百分比含量为100%，厚度为40 μ m的工业级。2、铜箔厚度为180 μ m的工业级。3、Ni箔厚度为600 μ m的工业级。二、连接方法及步骤1、将待连接的Si3N4陶瓷1端面用3. 5um金刚石研磨膏磨平，非晶钎料箔2、铜箔3 和Ni箔4用5号金相砂纸在连接前磨光；然后一起置于丙酮中进行超声波清洗10分钟；2、如图1所示，将清洗后的非晶钎料箔2、铜箔3、Ni箔4、Si3N4陶瓷1按Si3N4陶瓷l/Ti-Zr-Cu-Β非晶钎料箔2/Cu箔3/Ni箔4/Cu箔3/Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔2/Si3N4陶瓷1顺序紧贴装配在钎焊专用夹具中；同时在焊接件上放置一小砝码以产生0. (MOMI5a压力；3、第一步连接如图2所示，钎焊连接在真空炉中进行，首先以lO-MK/min的速率升温至1073K，保温30min，再以lO-MK/min的速率继续升温至第一步加热温度T1 = 1293K， 保温一段时间、=30min ；4、第二步连接如图2所示，当保温时间、=30min后，以lOK/min的速率降温至 1173K，保温30min ；再以lO-MK/min的速率继续升温到第二步加热温度T2 = 1373K，再保温一段时间t2 = 90min ；然后以4-6K/min的速率冷至873K ；真空度小于1. 2 X KT2Pa ；自然冷却至室温开炉门取样。采用本实施例的钎焊-扩散方法焊接的接头其室温四点弯曲强度为187MPa，测试温度为1073K时，测试温度从升至1073K时，接头强度不低于138MPa。实施例2 一、选取复合中间层组件1、非晶钎料箔的组分和含量按质量百分比为=Ti 45.0% ；Zr 20% ；B :0. 3% ；其余为Cu ；总质量百分比含量为100%，厚度为45 μ m的工业级。2、铜箔厚度为250 μ m的工业级。3、Ni箔厚度为800 μ m的工业级。二、连接方法及步骤1、将待连接的Si3N4陶瓷1端面用3. 5um金刚石研磨膏磨平，非晶钎料箔2、铜箔3 和Ni箔4用5号金相砂纸在连接前磨光；然后一起置于丙酮中进行超声波清洗10分钟；2、如图1所示，将清洗后的非晶钎料箔2、铜箔3、Ni箔4、Si3N4陶瓷1按Si3N4陶瓷l/Ti-Zr-Cu-Β非晶钎料箔2/Cu箔3/Ni箔4/Cu箔3/Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔2/Si3N4陶瓷1顺序紧贴装配在钎焊专用夹具中；同时在焊接件上放置一小砝码以产生0.056MI^压力；3、第一步连接如图2所示，钎焊连接在真空炉中进行，首先以lO-MK/min的速率升温至1073K，保温30min，再以lO-MK/min的速率继续升温至第一步加热温度T1 = 1283K， 保温一段时间、=60min ；4、第二步连接如图2所示，当保温时间、=60min后，以lOK/min的速率降温至 1173K，保温30min ；再以lO-MK/min的速率继续升温到第二步加热温度T2 = 1413K，再保温一段时间t2 = 60min ；然后以4-6K/min的速率冷至873K ；真空度小于1. 2 X KT2Pa ；自然冷却至室温开炉门取样。4/4页采用本实施例，获得的接头其室温强度为185MPa ；测试温度从升至1071 时，接头强度不低于127MPa。实施例3 一、选取复合中间层组件1、非晶钎料箔的组分和含量按质量百分比为=Ti 42.0% ；Zr 30% ；B :0. 1% ；其余为Cu ；总质量百分比含量为100%，厚度为35 μ m的工业级。2、铜箔厚度为200 μ m的工业级。3、Ni箔厚度为600 μ m的工业级。二、连接方法及步骤1、将待连接的Si3N4陶瓷1端面用3. 5um金刚石研磨膏磨平，非晶钎料箔2、铜箔3 和Ni箔4用5号金相砂纸在连接前磨光；然后一起置于丙酮中进行超声波清洗10分钟；2、如图1所示，将清洗后的非晶钎料箔2、铜箔3、Ni箔4、Si3N4陶瓷1按Si3N4陶瓷l/Ti-Zr-Cu-Β非晶钎料箔2/Cu箔3/Ni箔4/Cu箔3/Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔2/Si3N4陶瓷1顺序紧贴装配在钎焊专用夹具中；同时在焊接件上放置一小砝码以产生0.029MI^压力；3、第一步连接如图2所示，钎焊连接在真空炉中进行，首先以lO-MK/min的速率升温至1073K，保温30min，再以lO-MK/min的速率继续升温至第一步加热温度T1 = 1333K， 保温一段时间、=20min ；4、第二步连接如图2所示，当保温时间、=20min后，以lOK/min的速率降温至 1173K，保温30min ；再以lO-MK/min的速率继续升温到第二步加热温度T2 = 1363K，再保温一段时间t2 = 180min ；然后以4-6K/min的速率冷至873K ；真空度小于1. 2 X KT2Pa ；自然冷却至室温开炉门取样。采用本实施例获得的接头其室温强度为170MPa ；测试温度从升至1071时， 接头强度不低于122MPa。
权利要求
1.一种连接Si3N4陶瓷的复合中间层组件，其特征是由非晶钎料箔、Cu箔和Ni箔组成， 所述的非晶钎料箔、Cu箔和M箔按非晶钎料箔、Cu箔、Ni箔、Cu箔、非晶钎料箔的顺序紧贴连接。
2.根据权利要求1所述的连接Si3N4陶瓷的复合中间层组件，其特征是所述的非晶钎料箔按质量百分比含量由组分Ti为40. 0 45. 0% ；Zr为20 30% ；B为0. 1 0. 3% ； 其余为Cu组成，总质量百分比含量为100%，厚度为35 45 μ m的工业级。
3.根据权利要求1所述的连接Si3N4陶瓷的复合中间层组件，其特征是所述的Cu箔纯度为99. 9%以上，厚度为180 250 μ m的工业级。
4.根据权利要求1所述的连接Si3N4陶瓷的复合中间层组件，其特征是所述的M箔纯度为99. 9%以上，厚度600-800 μ m的工业级。
5.一种如权利要求1所述的连接Si3N4陶瓷的复合中间层组件的连接方法，其特征是包括如下步骤(1)准备阶段先将待连接的Si3N4陶瓷试样端面用金刚石研磨膏磨平，将非晶钎料箔、 Cu箔和Ni箔用5号金相砂纸磨光，然后一起置于丙酮中进行超声波清洗10分钟；(2)装配步骤将清洗后的以非晶钎料箔、Cu箔、Ni箔、Si3N4陶瓷按Si3N4陶瓷、 Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔、Cu箔、Ni箔、Cu箔、Ti-Zr-Cu-B非晶钎料箔、Si3N4陶瓷的顺序紧贴装配在钎焊专用夹具中，同时在焊接件上放置一小砝码以产生0. 029-0. 056MPa的压力；(3)第一步连接将夹具整体置于真空炉中，首先以lO-MK/min的速率升温至1073K， 保温30min，再以lO-MK/min的速率继续升温至第一步加热温度T1 = 1283 1333K，保温时间、=20 60min ；(4)第二步连接当保温时间为、后，以lOK/min的速率降温至1173K，保温30min；再以lO-MK/min的速率继续升温到第二步加热温度T2 = 1363 1433K，保温一段时间t2 = 60 180min ；然后以4_6K/min的速率冷至873K ；真空度小于1. 2 X KT2Pa ；自然冷却至室温开炉门取样。
全文摘要
本发明公开了一种连接Si3N4陶瓷的复合中间层组件及连接方法，该复合中间层组件由非晶钎料箔、Cu箔和Ni箔组成，所述的非晶钎料箔、Cu箔和Ni箔按非晶钎料箔、Cu箔、Ni箔、Cu箔、非晶钎料箔的顺序紧贴连接。本发明的连接方法是先将待连接的Si3N4陶瓷试样和复合中间层组件磨平、磨光和清洗；然后按Si3N4陶瓷、非晶钎料箔、Cu箔、Ni箔、Cu箔、非晶钎料箔、Si3N4陶瓷的顺序紧贴装配并置于真空炉中进行两步加热钎焊-扩散连接Si3N4陶瓷。本发明连接的Si3N4陶瓷接头其室温四点弯曲强度高于170MPa；其高温性能大大高于Ag-Cu-Ti钎料和Ti-Zr-Ni-Cu钎料，测试温度从293K升至1073K时，接头高温三点弯曲强度均高于120MPa。
文档编号B32B9/04GK102390132SQ201110191899
公开日2012年3月28日 申请日期2011年7月11日 优先权日2011年7月11日
发明者严铿, 许祥平, 邹家生, 高飞 申请人:江苏科技大学