复合颗粒的制作方法

本发明涉及一种复合颗粒。本申请基于2021年3月30日在日本提出的特愿2021-058046号主张优先权，其内容援引于此。

背景技术：

1、分散有无机物颗粒的树脂组合物具有优异的绝缘性和导热性，可以用于例如电路基板等的材料。在含有无机物颗粒和树脂这样的异质材料的树脂组合物中，由于异质材料的界面会产生孔隙(气孔)等理由，异质材料之间的粘着变弱，导热性等特性降低。因此，提高无机物颗粒与树脂之间的粘着性对于表现树脂组合物的特性和确保可靠性等非常重要。为此，对无机物颗粒和树脂的至少其中一方的表面进行处理是有效的。多数情况下，是通过对无机物颗粒进行化学表面处理来粘附有机物，以提高与树脂的亲和性。然而，因无机物颗粒种类的不同，有些颗粒化学性能稳定，有时很难得到化学表面处理的效果。为了提高化学性能稳定的无机物颗粒与树脂的亲和性，人们对用与树脂亲和性高的颗粒包覆无机物颗粒表面的技术进行了研究。

2、专利文献1中，作为树脂亲和性良好的氮化硼颗粒公开了一种在氮化硼颗粒表面具有氧化石墨烯的碳改性氮化硼。此外，专利文献2中公开了一种在氧化铝颗粒的表面存在有氧化石墨烯的氧化石墨烯包覆氧化铝颗粒。

3、现有技术文献

4、专利文献

5、专利文献1：日本特开2019-1701号公报(a)

6、专利文献1：日本特开2020-117573号公报(a)

技术实现思路

1、发明想要解决的技术问题

2、然而，氧化石墨烯颗粒通常与水的亲和性很高，通过与空气中的水分接触，会表现出高的酸性度。特别是氧化石墨烯颗粒表面的羧基反应性高，且容易与碱性物质反应形成盐。因此，当将表面具有氧化石墨烯颗粒的无机物颗粒和树脂与碱性添加剂一起分散于溶剂中时，该无机物颗粒会在溶剂中凝聚并沉淀。因此，当将表面具有氧化石墨烯颗粒的无机物颗粒应用于树脂组合物时，就会出现需要使用耐酸性树脂、不能使用碱性添加剂等，而对树脂组合物设计产生限制。

3、本发明就是鉴于上述技术问题而完成的发明，其目的在于提供一种含有氧化石墨烯颗粒和无机物颗粒的复合颗粒，该复合颗粒能够将氧化石墨烯颗粒的酸性度抑制得比较低，并且与树脂的亲和性高。

4、解决技术问题的技术手段

5、本发明人等为解决上述技术问题进行了反复研究，结果发现：通过用具有或不具有取代基的烃基对氧化石墨烯颗粒的表面进行改性，从而能够将氧化石墨烯颗粒的酸性度抑制得比较低，从而完成了本发明。即，本发明的一个方面(以下简称为本发明)的复合颗粒如下所示。

6、[1]一种复合颗粒，其中，含有无机物颗粒和包覆上述无机物颗粒的至少一部分的氧化石墨烯颗粒，上述氧化石墨烯颗粒为表面经过具有或不具有取代基的烃基改性了的改性氧化石墨烯颗粒。

7、[2]根据[1]所述的复合颗粒，其中，上述无机物颗粒包括选自陶瓷颗粒、金属颗粒及金属氧化物颗粒中的至少一种颗粒。

8、[3]根据[1]或[2]所述的复合颗粒，其中，上述氧化石墨烯颗粒对上述无机物颗粒的包覆率为80％以上。

9、[4]根据[1]～[3]所述的复合颗粒，其中，上述具有或不具有取代基的烃基的碳原子数在3以上且12以下的范围内。

10、[5]根据[1]～[4]所述的复合颗粒，其中，上述烃基为苯基。

11、[6]根据[1]～[5]所述的复合颗粒，其中，上述无机物颗粒含有选自li、b、n、na、mg、al、si、p、k、ca、ti、v、mn、fe、co、ni、cu、zn、sr、zr、nb、ag、sn、ba、bi、nd及sm中的至少一种元素。

12、[7]根据[6]所述的复合颗粒，其中，上述无机物颗粒为含有选自氮化硼、氮化铝、氧化铝、氧化镁及氧化硅中的至少一种无机物的颗粒，上述具有或不具有取代基的烃基包括具有环氧丙氧基的烷基。

13、[8]根据[6]所述的复合颗粒，其中，上述无机物颗粒为含有选自氧化铁、fe-si合金、fe-ni合金、fe-si-al合金及一氧化锰的至少一种无机物的颗粒，上述具有或不具有取代基的烃基包括被羟基取代了的烃基或烷基。

14、[9]根据[6]所述的复合颗粒，其中，上述无机物颗粒为含有选自钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂、磷酸钒锂及氧化硅中的至少一种无机物的颗粒，上述具有或不具有取代基的烃基包括氟烷基。

15、[10]根据[6]所述的复合颗粒，其中，上述无机物颗粒为含有选自氧化钛、钛酸钙、钛酸锶、锆酸钙、锆酸锶、钛酸镁及钛酸钡中的至少一种无机物的颗粒，上述具有或不具有取代基的烃基包括被羟基取代了的烃基或烷基。

16、[11]根据[6]所述的复合颗粒，其中，上述无机物颗粒为含有选自锆钛酸铅、钛酸钡、钛酸铋钠、氧化锌及镍酸钾钠中的至少一种无机物的颗粒，上述具有或不具有取代基的烃基包括氟烷基。

17、发明的效果

18、根据本发明，能够提供一种含有氧化石墨烯颗粒和无机物颗粒的复合颗粒，该复合颗粒能够将氧化石墨烯颗粒的酸性度抑制在较低值，且与树脂的亲和性高。

1.一种复合颗粒，其中，

2.根据权利要求1所述的复合颗粒，其中，

3.根据权利要求1或2所述的复合颗粒，其中，

4.根据权利要求1～3中任一项所述的复合颗粒，其中，

5.根据权利要求1～4中任一项所述的复合颗粒，其中，

6.根据权利要求1～5中任一项所述的复合颗粒，其中，

7.根据权利要求6所述的复合颗粒，其中，

8.根据权利要求6所述的复合颗粒，其中，

9.根据权利要求6所述的复合颗粒，其中，

10.根据权利要求6所述的复合颗粒，其中，

11.根据权利要求6所述的复合颗粒，其中，