一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法

本发明属于环境功能材料领域，具体涉及一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法。

背景技术：

1、纺织、皮革、塑料、食品加工、化妆品、造纸、印染、制药和染料等不同行业的工业废水中包括各种各样的染料。染料具有很强的毒性和致癌性，排放到环境中会对环境和人类造成较大的威害。自然条件下染料是很难降解的，因此，染料废水的人工强化处理极为重要。

2、染料废水常用生物处理法、吸附法、化学混凝法和高级氧化法进行处理，尽管通过生物处理(活性污泥法、生物膜法)可有效处理大部分染料废水，但所需工艺链长、设备投资及运行成本高；通过化学混凝法也能处理染料废水，但存在污泥产量大、混凝/絮凝剂投加量高等问题。与之相比，高级氧化技术因处理效率高、运行成本低，显得发展前景更为广阔，过硫酸盐高级氧化技术便是其中的一种，该技术可通过物理激活或催化剂活化等方式生成大量具有强氧化能力的自由基(硫酸根自由基、羟基自由基、超氧自由基等)，或通过非自由基途径将目标污染物氧化为中间产物或者矿化为水和co2。提高过硫酸盐催化反应效率的关键是催化剂，因此，开发绿色、经济、高效的过硫酸盐多相催化剂一直是过硫酸盐高级氧化技术的研究热点。

3、石墨烯气凝胶是由石墨烯片交联形成的宏观三维结构材料，通常具有高比表面积、低密度、低导热率、低介电常数、高孔隙率等特征。在水处理领域，碳基材料具有原料易得、成本低、易改性等特点，在催化活化领域显示出巨大潜力。而石墨烯凭借其优越的物理结构、表面缺陷、含氧基团以及巨大的比表面积等优势，活化过硫酸盐的效果更好，对于如今新兴污染物以及染料废水有更好的去除能力，然而现有方法制备的石墨烯气凝胶，存在胶联性差、易破碎、吸附催化性能差甚至没有催化性能的问题。

技术实现思路

1、本发明目的是为了解决现有方法制备的石墨烯气凝胶，存在胶联性差、易破碎、吸附催化性能差甚至没有催化性能的问题，而提出一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法。

2、一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，按以下步骤实现：

3、一、将氧化石墨烯粉末溶于去离子水中并在冰浴中超声分散，得到溶液a；

4、二、将溶液a与乙二胺混合并在冰浴中超声分散，得到混合溶液b，然后转移到内衬聚四氟乙烯的反应釜中进行恒温水热反应，得到石墨烯水凝胶；

5、三、上述石墨烯水凝胶于乙醇溶液中透析，透析后冷冻干燥得到石墨烯气凝胶，然后在氮气保护下进行高温还原，获得高吸附催化性能石墨烯气凝胶，即完成所述制备。

6、进一步的，步骤一中所述溶液a的浓度为4mg/ml。

7、进一步的，步骤二中所述溶液a与乙二胺的体积比为1:1。

8、进一步的，步骤二中所述恒温水热反应：于120℃下反应6h。

9、进一步的，步骤一和二中所述超声分散时间均为30min。

10、进一步的，步骤三中所述乙醇溶液的体积浓度为20％，透析时间为24h。

11、进一步的，步骤三中所述冷冻干燥：于-40℃～-45℃下冷冻24h～36h，再真空干燥24h。

12、进一步的，步骤三中所述氮气保护下进行高温还原：于管式炉中，在氮气保护下，还原温度为800℃～1000℃的条件下进行高温还原。

13、进一步的，所述还原温度为800℃～900℃时，加热时间1h；所述还原温度为1000℃时，加热时间为3min。

14、本发明的有益效果：

15、1、本发明中高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，是对水热还原法和冷冻干燥法的综合与改进，通过固定的试剂配比及固定水醇溶液的透析解决了有效控制胀裂和结构收缩等问题，从而实现了制备过程可控，操作简便，并且提高了制备效率(高达100％)，使批量化制备石墨烯气凝胶成为可能。

16、2、本发明中制备的高吸附催化性能石墨烯气凝胶的胶联性好，不易破碎，具有较高的吸附性能和较强的催化能力，能及实现了对过硫酸盐的高效活化，大幅度缩短污染物降解时间，是一种可靠的非均相催化材料，具有突出的技术优势。

17、本发明适用于制备高吸附催化性能石墨烯气凝胶。

技术特征：

1.一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，其特征在于它按以下步骤实现：

2.根据权利要求1所述的一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，其特征在于步骤一中所述溶液a的浓度为4mg/ml。

3.根据权利要求1所述的一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，其特征在于步骤二中所述溶液a与乙二胺的体积比为1:1。

4.根据权利要求1所述的一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，其特征在于步骤二中所述恒温水热反应：于120℃下反应6h。

5.根据权利要求1所述的一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，其特征在于步骤一和二中所述超声分散时间均为30min。

6.根据权利要求1所述的一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，其特征在于步骤三中所述乙醇溶液的体积浓度为20％，透析时间为24h。

7.根据权利要求1所述的一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，其特征在于步骤三中所述冷冻干燥：于-40℃～-45℃下冷冻24h～36h，再真空干燥24h。

8.根据权利要求7所述的一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，其特征在于步骤三中所述冷冻干燥：冷冻的温度为-45℃，时间为24h，干燥的时间为24h。

9.根据权利要求1所述的一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，其特征在于步骤三中所述氮气保护下进行高温还原：于管式炉中，在氮气保护下，还原温度为800℃～1000℃的条件下进行高温还原。

10.根据权利要求9所述的一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，其特征在于所述还原温度为800℃～900℃时，加热时间1h；所述还原温度为1000℃时，加热时间为3min。

技术总结
一种高吸附催化性能石墨烯气凝胶的制备方法，它属于环境功能材料领域。它解决了现有方法制备的石墨烯气凝胶，存在胶联性差、易破碎、吸附催化性能差甚至没有催化性能的问题。方法：氧化石墨烯粉末溶于去离子水中并在冰浴中超声分散得溶液A；溶液A与乙二胺混合并在冰浴中超声分散得混合溶液B，恒温水热反应，得石墨烯水凝胶；透析后冷冻干燥，于氮气下高温还原，即完成。本发明通过固定的试剂配比及固定水醇溶液的透析解决了有效控制胀裂和结构收缩等问题，实现了制备过程可控，操作简便，提高了制备效率，能批量化制备石墨烯气凝胶，产品胶联性好，不易破碎，具有较高的吸附性能和较强的催化能力，大幅度缩短污染物降解的时间，节约了成本。

技术研发人员：杨晓南,徐梓轩,艾恒雨,姜涛
受保护的技术使用者：哈尔滨理工大学
技术研发日：
技术公布日：2024/5/6