一种堵水剂及其制备方法和应用与流程

文档序号:27102433发布日期:2021-10-27 17:52阅读:185来源:国知局
一种堵水剂及其制备方法和应用与流程

1.本发明涉及油田开发过程中的采油技术领域,尤其涉及一种堵水剂及其制备方法和应用。


背景技术:

2.油井出水是油田开发过程中的重要难题,既消耗地层能量,又影响原油采收率,产出水会增加水处理的费用,但产出水外排也会引起较严重的环境污染。油井堵水是维护油井正常生产的重要措施,尤其在中高含水期的油藏,堵水更是提高采收率的重要手段,是油田稳油控水技术的重要内容,对于油田可持续性开发具有重要的意义。
3.海上油田堵水具有自身的特点和难点,与陆上油田开发相比,海上油田作业成本压力大,环保要求高,对产出水控制更严格。目前,完井结构复杂,工艺条件制约较多;多存在底水或边水,油井产能高、生产压差大,水更易从非均质性强的高渗通道侵入油井,在油井出现水突破之后产油量便大幅度降低,严重影响油井的正常开发,使用较多的是水平井。
4.cn101205284a公开了一种利用油田废弃聚合物制备调剖堵水剂的方法,其公开的方法在油田开采产生的废弃聚合物凝胶中加入丙烯酰胺和丙烯酸钠单体进行共聚交联,合成油田开采中大孔道油藏深部剖面调整的体膨型油田调剖剂。得到的油田用调剖堵水剂应用在油田开采中的高含水区,大孔道油藏深部剖面调整的体膨型油田调剖剂。
5.cn103374098a公开了一种高效水平井堵水剂的制备方法,包括以下步骤:在三口反应瓶中装有温度计、带轴封的搅拌器和回流冷凝管,冷凝管的顶部接一气密封水管,用氨气置换反应瓶中的空气,然后加入80份的脱气蒸馏水、10份的丙烯腈、2份的交联剂溶液和1份的功能性单体溶液,用水浴加热,当水浴反应温度达到50℃时,加入4份的硫酸亚铁铵水溶液和0.8份的0.1n硫酸的混合液,当反应温度达到50℃时,加入5份的过硫酸钾溶液和10份的亚硫酸氢钠水溶液,很快便有白色沉淀出现,使反应液呈现乳白色,反应初期放热量大,应注意控温,反应1小时后,加入10份的碳酸钠溶液,使聚合反应终止,即得高效水平井堵水剂。
6.现有海上油田使用的以水解聚丙烯酰胺为代表的堵水剂,普遍存在聚合物溶解速度缓慢(>1h),在高矿化度条件下,堵水剂强度会出现大幅度下降,在现场应用中存在一定的局限性。
7.综上所述,开发一种可用于水平井中且长期热稳定性和封堵性能优异的堵水剂至关重要。


技术实现要素:

8.针对现有技术的不足,本发明的目的在于提供一种堵水剂及其制备方法和应用,所述堵水剂可用于水平井中,且长期热稳定性和封堵性能优异。
9.为达此目的,本发明采用以下技术方案:
10.第一方面,本发明提供一种堵水剂,按照堵水剂的制备原料的总重量份数为100份
计,所述堵水剂的制备原料包括如下组分:聚合物0.3

0.5份,交联剂0.1

0.3份,稳定剂0.05

0.1份,水直至100份;
11.所述聚合物的聚合单体包括丙烯酰胺、丙烯酸钠、n

乙烯基吡咯烷酮和2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠的组合。
12.本发明中通过采用特定含量的聚合物、交联剂、稳定剂和水进行配合,其能够提升堵水剂的长期热稳定性和封堵性能;并且本发明中进一步采用所述聚合单体,其形成的聚合物溶解速度快,耐温的n

乙烯基吡咯烷酮、抗盐的2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠和丙烯酰胺、丙烯酸钠配合,发挥协同作用,进一步由其形成的堵水剂可用于水平井中,所述堵水剂可用海水直接配制,低毒环保,长期热稳定性和封堵性能优异。
13.除非另有规定和/或说明,自始至终,在本发明中所有涉及组分用量的数值均为“重量份”。
14.所述聚合物的重量份数为0.3

0.5份,例如0.32份、0.34份、0.36份、0.38份、0.4份、0.42份、0.44份、0.46份、0.48份等。
15.所述交联剂的重量份数为0.1

0.3份,例如0.12份、0.14份、0.16份、0.18份、0.2份、0.22份、0.24份、0.26份、0.28份等。
16.所述稳定剂的重量份数为0.05

0.1份,例如0.06份、0.07份、0.08份、0.09份等。
17.优选地,所述聚合物的制备原料包括聚合单体、助溶剂和引发剂。
18.优选地,所述聚合物的制备原料中,所述丙烯酰胺的重量份数为18

22份,例如18.5份、19份、19.5份、20份、20.5份、21份、21.5份、22份等。
19.优选地,所述聚合物的制备原料中,所述丙烯酸钠的重量份数为4

6份,例如4.2份、4.4份、4.6份、4.8份、5份、5.2份、5.4份、5.6份、5.8份等。
20.优选地,所述聚合物的制备原料中,所述n

乙烯基吡咯烷酮的重量份数为1

3份,例如1.2份、1.4份、1.6份、1.8份、2份、2.2份、2.4份、2.6份、2.8份等。
21.优选地,以所述聚合物的制备原料的总重量份数为100份计,所述2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠的重量份数为1

3份,例如1.2份、1.4份、1.6份、1.8份、2份、2.2份、2.4份、2.6份、2.8份等。
22.优选地,所述助溶剂包括甲酸钠、乙酸钠、n

氚丙烯酰胺或尿素中的任意一种或至少两种的组合,其中典型但非限制性的组合包括:甲酸钠和乙酸钠的组合,乙酸钠、n

氚丙烯酰胺和尿素的组合,甲酸钠、乙酸钠、n

氚丙烯酰胺和尿素的组合等,进一步优选n

氚丙烯酰胺。
23.优选地,所述聚合物的制备原料中,所述助溶剂的重量份数为0.01

0.03份,例如0.012份、0.014份、0.016份、0.018份、0.02份、0.022份、0.024份、0.026份、0.028份等。
24.优选地,所述引发剂包括四甲基乙二胺、三乙胺、乙醇胺、过硫酸盐或亚硫酸盐中的任意一种或至少两种的组合,其中典型但非限制性的组合包括:四甲基乙二胺和三乙胺的组合,三乙胺、乙醇胺和过硫酸盐的组合,三乙胺、乙醇胺、过硫酸盐和亚硫酸盐的组合,四甲基乙二胺、三乙胺、乙醇胺、过硫酸盐和亚硫酸盐的组合等,进一步优选四甲基乙二胺、过硫酸钾和亚硫酸钠的组合。
25.优选地,所述聚合物的制备原料中,所述引发剂的重量份数为0.1

0.3份,例如0.12份、0.14份、0.16份、0.18份、0.2份、0.22份、0.24份、0.26份、0.28份等。
26.优选地,所述交联剂包括酚醛树脂、脲醛树脂、聚乙烯亚胺、乌洛托品或糠醛中的任意一种或至少两种的组合,其中典型但非限制性的组合包括:酚醛树脂和脲醛树脂的组合,脲醛树脂、聚乙烯亚胺和乌洛托品的组合,脲醛树脂、聚乙烯亚胺、乌洛托品和糠醛的组合等。
27.优选地,所述的稳定剂包括硫脲、乙二胺四乙酸二钠或乙二胺四乙酸四钠中的任意一种或至少两种的组合,其中典型但非限制性的组合包括:硫脲和乙二胺四乙酸二钠的组合,乙二胺四乙酸二钠和乙二胺四乙酸四钠的组合,硫脲、乙二胺四乙酸二钠和乙二胺四乙酸四钠的组合等。
28.第二方面,本发明提供一种第一方面所述的堵水剂的制备方法,所述制备方法包括如下步骤:
29.将聚合单体聚合反应后形成聚合物,再将所述聚合物与交联剂、稳定剂和水按照重量份数混合,得到所述堵水剂。
30.优选地,所述聚合反应在惰性气体下进行。
31.优选地,所述聚合反应的时间为3

6h,例如3.5h、4h、4.5h、5h、5.5h等。
32.优选地,所述聚合反应后还依次包括造粒和干燥两步操作。
33.优选地,所述干燥的温度为50

70℃,例如52℃、54℃、56℃、58℃、60℃、62℃、64℃、66℃、68℃等。
34.优选地,所述干燥的时间为5

8h,例如5.5h、6h、6.5h、7h、7.5h等。
35.优选地,所述干燥后的聚合物的粒径为20

60目,例如20目、25目、30目、35目、40目、45目、50目、55目、60目等。
36.优选地,所述混合的方式包括搅拌。
37.优选地,所述搅拌的时间为50

70min,例如55min、60min、65min等。
38.相对于现有技术,本发明具有以下有益效果:
39.(1)本发明所述堵水剂,可作为海上油田的水平井堵水剂,溶解性能好(≤95min),与现场应用的堵水剂使用的常规聚合物相比,本发明所述堵水剂中的聚合物溶解性得到明显改善。
40.(2)本发明堵水剂初凝时间在40

76小时之间,成胶时间可调。
41.(3)本发明堵水剂经过180天的长期热稳定性考察,粘度保留率在74.3%以上,封堵率在78.6%以上,与常规聚合物制备的堵水剂相比,长期热稳定性能大幅度改善。
附图说明
42.图1是实施例1和对比例1所述堵水剂的粘度保留率与时间的关系图;
43.图2是实施例2和对比例2所述堵水剂的粘度保留率与时间的关系图;
44.图3是实施例3和对比例3所述堵水剂的粘度保留率与时间的关系图。
具体实施方式
45.为便于理解本发明,本发明列举实施例如下。本领域技术人员应该明了,所述实施例仅仅是帮助理解本发明,不应视为对本发明的具体限制。
46.实施例1
47.本实施例提供一种堵水剂,所述堵水剂的制备原料由聚合物,交联剂,稳定剂和水组成;
48.所述聚合物的聚合单体为丙烯酰胺、丙烯酸钠、n

乙烯基吡咯烷酮和2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠的组合。
49.上述堵水剂的制备方法包括如下步骤:
50.(1)在12℃条件下,在磨口玻璃瓶(具三孔胶塞)中依次加入70.76份去离子水、20份丙烯酰胺、5份丙烯酸钠、2份n

乙烯基吡咯烷酮、2份2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠,0.01份n

氚丙烯酰胺,通入氮气20min,然后加入0.2份四甲基乙二胺、0.02份过硫酸铵、0.01份亚硫酸钠,继续通入氮气10min后封口,聚合反应4小时完成后,取出胶体进行造粒,温度调至60℃恒温箱中干燥6小时,过20

60目标准网筛,得到水溶性良好的耐温抗盐聚合物,所述聚合物的粘均分子质量为17500000g/mol;
51.(2)在烧杯中加入99.55份模拟海水(35000mg/l),开动电动搅拌器,转速调至400r/min,依次加入0.05份稳定剂乙二胺四乙酸四钠、0.3份步骤(1)所得聚合物,搅拌30min后,再加入0.1份交联剂聚乙烯亚胺,搅拌均匀后,装入100ml蓝盖瓶,并静置于温度调至85℃的干燥箱中,得到所述堵水剂。
52.实施例2
53.本实施例提供一种堵水剂,所述堵水剂的制备原料由聚合物,交联剂,稳定剂和水组成;
54.所述聚合物的聚合单体为丙烯酰胺、丙烯酸钠、n

乙烯基吡咯烷酮和2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠的组合。
55.上述堵水剂的制备方法包括如下步骤:
56.(1)在12℃条件下,在磨口玻璃瓶(具三孔胶塞)中依次加入69.64份去离子水、20份丙烯酰胺、5份丙烯酸钠、2份n

乙烯基吡咯烷酮、3份2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠,0.015份n

氚丙烯酰胺,通入氮气20min,然后加入0.3份四甲基乙二胺、0.03份过硫酸铵、0.015份亚硫酸钠,继续通入氮气10min后封口,聚合反应4小时完成后,取出胶体进行造粒,温度调至60℃恒温箱中干燥6小时,过20

60目标准网筛,得到水溶性良好的耐温抗盐聚合物,所述聚合物的粘均分子质量为16900000g/mol;
57.(2)在烧杯中加入99.325份模拟海水(35000mg/l),开动电动搅拌器,转速调至400r/min,依次加入0.075份稳定剂乙二胺四乙酸四钠、0.4份步骤(1)所得聚合物,搅拌30min后,再加入0.2份交联剂聚乙烯亚胺,搅拌均匀后,装入100ml蓝盖瓶,并静置于温度调至(85℃)的干燥箱中,得到所述堵水剂。
58.实施例3
59.本实施例提供一种堵水剂,所述堵水剂的制备原料由聚合物,交联剂,稳定剂和水组成;
60.所述聚合物的聚合单体为丙烯酰胺、丙烯酸钠、n

乙烯基吡咯烷酮和2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠的组合。
61.上述堵水剂的制备方法包括如下步骤:
62.(1)在12℃条件下,在磨口玻璃瓶(具三孔胶塞)中依次加入68.62份去离子水、20份丙烯酰胺、5份丙烯酸钠、3份n

乙烯基吡咯烷酮、3份2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠,
0.02份n

氚丙烯酰胺,通入氮气20min,然后加入0.3份四甲基乙二胺、0.04份过硫酸铵、0.02份亚硫酸钠,继续通入氮气10min后封口,聚合反应4小时完成后,取出胶体进行造粒,温度调至60℃恒温箱中干燥6小时,过20

60目标准网筛,得到水溶性良好的耐温抗盐聚合物,所述聚合物的粘均分子质量为15800000g/mol;
63.(2)在烧杯中加入99.1份模拟海水(35000mg/l),开动电动搅拌器,转速调至400r/min,依次加入0.1份稳定剂乙二胺四乙酸四钠、0.5份步骤(1)所得聚合物,搅拌30min后,再加入0.3份交联剂聚乙烯亚胺,搅拌均匀后,装入100ml蓝盖瓶,并静置于温度调至85℃的干燥箱中,得到所述堵水剂。
64.实施例4
‑765.实施例4

7与实施例1的区别在于丙烯酰胺的重量份数分别为18份、22份、16份和24份,其余均与实施例1相同。
66.实施例8

11
67.实施例8

11与实施例1的区别在于丙烯酸钠的重量份数分别为4份、6份、2份和8份,其余均与实施例1相同。
68.实施例12

15
69.实施例12

25与实施例1的区别在于n

乙烯基吡咯烷酮的重量份数分别为1份、3份、0.5份和5份,其余均与实施例1相同。
70.实施例16

19
71.实施例16

19与实施例1的区别在于2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠的重量份数分别为1份、3份、0.5份和5份,其余均与实施例1相同。
72.实施例20
73.本实施例提供一种堵水剂,所述堵水剂的制备原料由聚合物,交联剂,稳定剂和水组成;
74.所述聚合物的聚合单体为丙烯酰胺、丙烯酸钠、n

乙烯基吡咯烷酮和2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠的组合。
75.上述堵水剂的制备方法包括如下步骤:
76.(1)在12℃条件下,在磨口玻璃瓶(具三孔胶塞)中依次加入75.87份去离子水、18份丙烯酰胺、4份丙烯酸钠、1份n

乙烯基吡咯烷酮、1份2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠、0.01份乙酸钠和0.02份尿素,通入氮气20min,然后加入0.1份三乙胺,继续通入氮气10min后封口,聚合反应4小时完成后,取出胶体进行造粒,温度调至60℃恒温箱中干燥6小时,过20

60目标准网筛,得到水溶性良好的耐温抗盐聚合物;
77.(2)在烧杯中加入99.1份模拟海水(35000mg/l),开动电动搅拌器,转速调至400r/min,依次加入0.1份稳定剂(0.05份硫脲和0.05份乙二胺四乙酸四钠)、0.5份步骤(1)所得聚合物,搅拌30min后,再加入0.3份交联剂(0.1份酚醛树脂和0.2份脲醛树脂,搅拌均匀后,装入100ml蓝盖瓶,并静置于温度调至85℃的干燥箱中,得到所述堵水剂。
78.实施例21
79.本实施例提供一种堵水剂,所述堵水剂的制备原料由聚合物,交联剂,稳定剂和水组成;
80.所述聚合物的聚合单体为丙烯酰胺、丙烯酸钠、n

乙烯基吡咯烷酮和2

丙烯酰胺

‑2‑
甲基丙磺酸钠的组合。
81.上述堵水剂的制备方法包括如下步骤:
82.(1)在12℃条件下,在磨口玻璃瓶(具三孔胶塞)中依次加入75.87份去离子水、18份丙烯酰胺、4份丙烯酸钠、1份n

乙烯基吡咯烷酮、1份2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠、0.01份乙酸钠和0.02份尿素,通入氮气20min,然后加入0.1份三乙胺,继续通入氮气10min后封口,聚合反应4小时完成后,取出胶体进行造粒,温度调至60℃恒温箱中干燥6小时,过20

60目标准网筛,得到水溶性良好的耐温抗盐聚合物;
83.(2)在烧杯中加入99.1份模拟海水(35000mg/l),开动电动搅拌器,转速调至400r/min,依次加入0.07份稳定剂(乙二胺四乙酸二钠)、0.4份步骤(1)所得聚合物,搅拌30min后,再加入0.1份交联剂(乌洛托品),搅拌均匀后,装入100ml蓝盖瓶,并静置于温度调至85℃的干燥箱中,得到所述堵水剂。
84.对比例1
85.本对比例与实施例1的区别在于所述聚合物为hpam(购于大庆炼化公司,粘均分子质量为18000000g/mol),制备方法中不包括步骤(1),其余均与实施例1相同。
86.对比例2
87.本对比例与实施例2的区别在于所述聚合物为hpam(购于大庆炼化公司,粘均分子质量为18000000g/mol),制备方法中不包括步骤(1),其余均与实施例2相同。
88.对比例3
89.本对比例与实施例3的区别在于所述聚合物为hpam(购于大庆炼化公司,粘均分子质量为18000000g/mol),制备方法中不包括步骤(1),其余均与实施例3相同。
90.对比例4
91.本对比例与实施例1的区别在于未添加2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠,丙烯酰胺、丙烯酸钠和n

乙烯基吡咯烷酮的重量份数分别为21.5份,5.3份和2.2份,其余均与实施例1相同。
92.对比例5
93.本对比例与实施例1的区别在于未添加n

乙烯基吡咯烷酮,丙烯酰胺、丙烯酸钠和2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠的重量份数分别为21.5份,5.3份和2.2份,其余均与实施例1相同。
94.对比例6
95.本对比例与实施例1的区别在于未添加丙烯酸钠,丙烯酰胺、n

乙烯基吡咯烷酮和2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠的重量份数分别为24份,2.5份和2.5份,其余均与实施例1相同。
96.性能测试
97.将实施例1

21和对比例1

6进行如下测试:
98.(1)聚合物的溶解性:将0.3g聚合物加入100g模拟海水(35000mg/l)中,以400r/min搅拌,记录聚合物完全溶解的时间;
99.(2)堵水剂的热稳定性:将所述堵水剂装入多个100ml蓝盖瓶,并静置于温度调至85℃的干燥箱中,制得适用于海上油田的水平井堵水剂,定期取样,观察堵水剂的成胶时间,并测定堵水剂的表观粘度;将上述制备的水平井堵水剂定期取样,测定堵水剂成胶后不
同时间的表观粘度,计算粘度保留率,以评价其长期(六个月)热稳定性能;
100.(3)堵水剂的封堵性能:将40

60目的石英砂充填到直径2.5cm、长度50cm的填砂管中,将所述堵水剂分别以1ml/min速度注入0.2pv至填砂管中,将岩心管两端密封,置于85℃恒温干燥箱中恒温96小时,使其完全成胶,而后注入模拟海水进行驱替实验,考察水平井堵水剂的封堵性能。
101.测试结果汇总于表1和图1

3中。
102.表1
103.104.105.[0106][0107]
分析表1数据可知,本发明所述堵水剂的溶解时间在95min以下,初凝时间在40

76h之间,粘度保留率在74.3%以上,封堵率在78.6%以上;实施例1

3中,所述堵水剂各组分和添加量在优选范围内时,所述堵水剂的溶解时间低至60min,初凝时间在48

76h之间,粘度保留率在80.6%以上,封堵率在93.1%以上;本发明所述堵水剂的粘度保留率和封堵率均在较高水平,长期热稳定性和封堵性能优异。
[0108]
分析对比例1与实施例1可知,对比例1性能不如实施例1,证明本发明所述堵水剂综合性能优异。
[0109]
分析对比例2与实施例2可知,对比例2性能不如实施例2,证明本发明所述堵水剂综合性能优异。
[0110]
分析对比例3与实施例3可知,对比例3性能不如实施例3,证明本发明所述堵水剂综合性能优异。
[0111]
分析对比例4

6与实施例1可知,对比例4

6性能不如实施例1,尤其是粘度保留率和封堵率,对比例4

6均较低,证明丙烯酰胺、丙烯酸钠、n

乙烯基吡咯烷酮和2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠具有协同作用,四者相互配合形成的聚丙烯酰胺类聚合物形成的堵水剂性能优异。
[0112]
分析实施例4

7可知,实施例6

7性能不如实施例4

5,实施例4

5兼具较短的溶解时间和初凝时间,较高的粘度保留率和封堵率,综合性能优异,证明所述聚合物的制备原料中,丙烯酰胺的重量份数在18

22份范围内所得聚合物进一步形成堵水剂后性能更佳。
[0113]
分析实施例8

11可知,实施例10

11性能不如实施例8

9,实施例8

9兼具较短的溶解时间和初凝时间,较高的粘度保留率和封堵率,综合性能优异,证明所述聚合物的制备原料中,丙烯酸钠的重量份数在4

6份范围内所得聚合物进一步形成堵水剂后性能更佳。
[0114]
分析实施例12

15可知,实施例14

15性能不如实施例12

13,实施例12

13兼具较短的溶解时间和初凝时间,较高的粘度保留率和封堵率,综合性能优异,证明所述聚合物的制备原料中,n

乙烯基吡咯烷酮的重量份数在1

3份范围内所得聚合物进一步形成堵水剂后性能更佳。
[0115]
分析实施例16

19可知,实施例18

19性能不如实施例16

17,实施例16

17兼具较短的溶解时间和初凝时间,较高的粘度保留率和封堵率,综合性能优异,证明所述聚合物的制备原料中,2

丙烯酰胺基
‑2‑
甲基丙磺酸钠的重量份数在1

3份范围内所得聚合物进一步
形成堵水剂后性能更佳。
[0116]
分析图1可知,经过连续6个月长期热稳定性考察,实施例1和对比例1的粘度保留率分别为80.6%与53.2%,相对于实施例1,对比例1所述堵水剂粘度保留率下降幅度更大,证明本技术所述堵水剂的长期热稳定性更好。
[0117]
分析图2可知,经过连续6个月长期热稳定性考察,实施例2和对比例2的粘度保留率分别为85.6%与60.3%,相对于实施例2,对比例2所述堵水剂粘度保留率下降幅度更大,证明本技术所述堵水剂的长期热稳定性更好。
[0118]
分析图3可知,经过连续6个月长期热稳定性考察,实施例3和对比例3的粘度保留率分别为89.4%与65.8%,相对于实施例3,对比例3所述堵水剂粘度保留率下降幅度更大,证明本技术所述堵水剂的长期热稳定性更好。
[0119]
申请人声明,本发明通过上述实施例来说明本发明的详细方法,但本发明并不局限于上述详细方法,即不意味着本发明必须依赖上述详细方法才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了,对本发明的任何改进,对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等,均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
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