本发明涉及石油化工,具体地,涉及甲烷和含氧气体氧化偶联制备碳二烃的方法及装置与应用。
背景技术:
1、甲烷氧化偶联是非石油路线制取乙烯的重要途径,由于其反应流程短和经济性好的优势,目前已成为天然气直接转化的研究热点。对于反应工艺来讲,作为原料的甲烷和氧气的混合进料是一个亟待解决的难题,研究者发现,在以氧气作为氧化剂活化甲烷时,进料中的甲烷和氧气的比例能够直接影响到产物乙烯的选择性和收率,当物料中氧气含量较高时,甲烷转化率较高,相应的深度氧化生成的一氧化碳和二氧化碳会增加,导致乙烯和乙烷的选择性降低,反之,当物料中氧气含量较少时,会因为氧气不足导致反应转化率较低,在进料量较少时,甲烷和氧气进料能够实现快速的混合,远离甲烷和氧气的爆炸极限,但是当甲烷和氧气的进料量加大,工业装置的设计带来了巨大挑战,如何能够实现安全快速混合,并且还能够保持甲烷的高转化率的同时,降低产物中二氧化碳的选择性,使得乙烯具有高选择性和收率,成为重点研究目标。
技术实现思路
1、本发明的目的是为了克服现有技术的存在大规模进料时,无法实现安全快速混合,产物中二氧化碳的含量高,乙烯的选择性和收率较低的问题,提供一种甲烷和含氧气体氧化偶联制备碳二烃的方法及装置与应用,该方法能够在保证原料甲烷和含氧气体大规模安全进料的同时,提高甲烷转率、碳二烃的选择性以及碳二烃收率。
2、为了实现上述目的,本发明第一方面提供一种甲烷和含氧气体氧化偶联制备碳二烃的方法,其特征在于,所述方法包括以下步骤:
3、s1、在菊花瓣状扩散器的存在下,将甲烷与含氧气体进行逆流扩散接触,得到混合气;
4、s2、在催化剂的作用下,将所述混合气进行氧化偶联反应,得到碳二烃;
5、其中,所述甲烷和以氧气计所述含氧气体的摩尔比为2-15:1。
6、本发明第二方面提供一种甲烷和含氧气体氧化偶联制备碳二烃的装置,其特征在于,所述装置包括第一进气管1、第二进气管2、混合器3和反应器4;
7、所述混合器3设有所述第一进气管1与所述第二进气管2,用于将来自第一进气管1的第一气体与来自第二进气管2的第二气体进行逆流扩散接触并混合;
8、所述第一进气管1的末端出口设有菊花瓣状扩散器,用于将第一气体进行扩散并送入混合器3,并与第二气体混合;
9、所述反应器4的入口与所述混合器3的出口连通,用于将所述混合气进行氧化偶联反应;
10、所述反应器4中设有催化剂;
11、所述第一进气管1和第二进气管2各自独立地用于通入含氧气体和甲烷;
12、所述甲烷和以氧气计所述含氧气体的摩尔比为2-15:1。
13、本发明第三方面提供一种第一方面提供的方法和第二方面提供的装置在甲烷氧化偶联反应中的应用。
14、通过上述技术方案,本发明提供的甲烷和含氧气体氧化偶联制备碳二烃的方法及装置与应用获得以下有益效果:该方法能够在保证原料甲烷和含氧气体大规模安全进料的同时,提高甲烷转率、碳二烃的选择性以及碳二烃收率。
1.一种甲烷和含氧气体氧化偶联制备碳二烃的方法,其特征在于,所述方法包括以下步骤:
2.根据权利要求1所述的方法,其中,所述甲烷和以氧气计所述含氧气体的摩尔比为5-8:1;
3.根据权利要求1或2所述的方法,其中,所述菊花瓣状扩散器的叶片为空心细管,所述空心细管的内径为1-8mm,优选1-4mm;
4.根据权利要求1-3中任意一项所述的方法,其中,所述甲烷的空速为50-50000ml/min,优选为50-40000ml/min。
5.根据权利要求1-4中任意一项所述的方法,其中,所述方法还包括:在进行氧化偶联反应前,将所述混合气进行预热;
6.根据权利要求1-5中任意一项所述的方法,其中,所述氧化偶联反应的条件包括:反应温度为450-900℃,优选为450-750℃;
7.根据权利要求1-6中任意一项所述的方法,其中,所述混合气进行氧化偶联反应时,采用液态金属作为撤热介质;
8.一种甲烷和含氧气体氧化偶联制备碳二烃的装置,其特征在于,所述装置包括第一进气管(1)、第二进气管(2)、混合器(3)和反应器(4);
9.根据权利要求8所述的装置,所述混合器(3)高为h,所述甲烷和所述含氧气体的混合点在所述混合器(3)由上至下1/3h-1/2h处;
10.权利要求1-7中任意一项所述的方法和权利要求8或9所述的装置在甲烷氧化偶联反应中的应用。