一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的方法及装置的制作方法

专利名称：一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的方法及装置的制作方法
技术领域：
本发明涉及一种对飞秒激光脉冲进行快速测量与时间分辨的方法及装置，特 别是关于一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的方法及装置。
技术背景飞秒(femtosecond,縮写为fs， lfs二l(Ts)激光脉冲由于具有精度极高的 时间分辨力，因而已成为当今人们研究超快瞬态现象的极重要甚至是唯一的手段。 在需求这一强大动力的牵动下，人们不仅对这类脉冲的产生技术感兴趣，而且对 其自身性能的基础研究工作也越来越关注。也正是在一些带有前瞻性的基础研究 支撑下， 一些波长可调、带宽脉宽理想、能量极高的超快超强激光脉冲产生设备 陆续出现，并应用于越来越多的相关技术领域，促进了这些领域的技术进步。九十年代后，基于非线性晶体光参量效应的光参量器件出现，脉宽在几十飞 秒的克尔镜锁模钛蓝宝石激光器也出现了商业化产品，从而使时间分辨激光光谱 技术进入飞秒阶段，.并被广泛应用于半导体材料动力学、有机及生物分子的反应 动力学、相干反应控制等自然科学领域的研究中。由于电子器件受本身响应速度 的限制，传统的时间分辨光谱技术，例如快速光电探测器、宽带示波器、单光子 计数系统、条纹相机系统等，它们的时间分辨能力较低，只能达到几个皮秒(ps， lps=10—12s)的量级，不能直接用于测量飞秒激光的脉冲宽度。因此，需要通过全 光学的方式找出具有飞秒超快时间分辨能力的探测系统。为了解决传统技术时间分辨能力低的问题，近年来人们开发了 "时间分辨荧 光上转换技术(Fluorescence Up-Conversion)"和"光克尔门技术(Optical Kerr Gate)"等荧光超快光谱学技术。前者具有与所用飞秒脉冲宽度相同的时间分辨 能力，但对于光学系统的精密调节要求高，而且对荧光光谱的探测是单波长探测， 探测区域在紫外光波段；后者由于以有机溶剂作为工作介质，时间分辨能力仅为 亚皮秒。此外，由于这两种方法在探测中只利用到一部分荧光，而且对弱荧光都 不敏感，因而在低荧光量子产率的探测中受到很大限制。随着科技进步， 一些具有优良性能的非线性光参量效应的光参量晶体器件(例 如偏硼酸钡BBO等)出现了，以它们为材料的光学振荡器(Optical Parametric Oscillator,縮写为0P0)和光学参量放大器(Optical Parametric Amplifier, 縮写为0PA)相继发明。由于它们的可连续调谐范围宽(从红外到紫外)、转换效率比较高，以及全固态便于操作等特点，颇得业内人士的青睐，并分成了两个互 有联系、又有许多重要差别的研究分支，我们不妨称之为"基于0PA的光源产生 系统"和"基于0PA的超快光谱学方法"。这两个研究分支虽然都是基于参量放 大系统的原理，但它们却有不同的侧重前者主要侧重于对"超快超强飞秒激光 脉冲产生方法"的研究，而后者则主要侧重于对"放大的种子光信号"进行"高 精度超快时间分辨方法"的研究。由于受许多领域对超快超强飞秒激光脉冲需求 的牵动，在此之前人们更多关注的是对前者的研究，因而这一研究分支发展较快; 而后一研究分支的发展就相对缓慢，不仅关注的人较少，而且能见的相关技术资 料也很少。尽管上述两个研究分支基本原理类似，但后者需要做的工作是首先通过0PA 系统对激光脉冲激发染料样品所产生的"原始种子光信号"进行线性参量放大， 然后通过设置在超快光谱学研究系统中的探测设备，对已经被参量放大器线性放 大后的"放大种子光信号"进行高精度光谱分析和超快时间分辨测量。这里所述 的"原始种子光信号"，是一种"与泵浦信号具有弱时间相关性、能量较低、且 受色散引起的啁啾及系统噪声干扰的信号"，下面简称为种子光信号。"基于0PA 的光源产生系统"对信号处理的要求相对简单，而"超快光谱学方法"需要经常 对这类信号进行处理。二者之间有不少差别，概括起来主要有①研究对象不同 前者的研究目标是实现可调谐光源，后者研究的是被放大的种子光；②研究的目 的不同前者是利用所产生的可调谐飞秒激光信号去研究其它物质，后者是通过 观测放大光本身，来研究种子光信号；③所采用的种子光不同前者是利用透明 固体介质产生连续可变的光谱作为种子，后者则以特定研究对象受激产生的荧光 信号作为种子； 系统对OPA的工作状态与信号参数要求不同前者要求系统工 作在饱和区(非线性区)，为此，要求系统把泵浦光的强度控制在产生圆锥辐射 的域值以下，而且要求种子光的强度足够强，以避免种子光的起伏；后者要求系 统始终工作在线性放大区，因而一方面要求系统把泵浦光的强度控制在产生圆锥 辐射的域值之上，另一方面要求输入给0PA的种子光信号较弱，同时也要求整个 参放过程即使在有系统噪声和"啁啾"干扰的情况下，也能保持其对种子光信号 线性放大的能力； 对时间延迟的要求不同前者要求泵浦光与种子光同步到达 参量放大晶体，后者要求泵浦光与种子光以可变的相对延时到达晶体(要求二者 有某种"弱时间相关性")，以便探测种子光中与时间相关的信号。综上所述不难看出，二者之间最重要的差别是，后者要求"OPA系统及其参量 放大过程"对"种子光信号"的放大始终保持在"高保真的线性放大"能力。由于究竟用什么方法才可实现这一要求，并无资料与先例可以借鉴，实现上述要求 并非易事，因而必须通过大量科学实验及探索才能找到合适的答案。实现这一要 求，不仅关系到改变"超快光谱学研究领域"相对落后的局面，更关系到这一研 究领域能否取得突破性进展。勿庸置疑，实现这一要求所需的一系列技术，自然 就是这一研究领域需要予以突破的关键技术。 发明内容针对上述存在的问题，本发明的目的是通过对光学参量放大系统的开发与技 术创新，在突破关键技术的基础上，提供一种对种子光信号进行超快时间分辨测 量的方法及装置，以满足业界对超快光谱学技术日益增长的需求。为实现上述目的，本发明采取以下技术方案 一种对种子光信号进行超快时 间分辨测量的方法，主要包括以下步骤(1)由激光脉冲光源产生的超短激光脉 冲经过能量调节、准直縮束及空间滤波系统优化选择后，由光学分束系统分成两 路，其中一路通过时间延迟控制系统，然后一路通过参量泵浦脉冲频率变换与偏 振控制系统和泵浦脉冲耦合系统；另一路通过种子激发脉冲频率变换与偏振控制 系统送至种子样品，激发样品产生种子光信号，并由种子光信号收集耦合系统收 集；(2)收集后的种子光信号与泵浦脉冲，以一定匹配角度入射到参量放大系统 上，使参量放大系统以线性放大状态对样品种子光信号进行超快放大；(3)利用 参量放大信号探测系统，依次完成信号探测、记录、参比修正，以及对放大种子 光信号的超快光谱分析与时间分辨测量处理，给出相应的检测结果；(4)在参量 放大信号处理系统中，通过对时间延迟控制系统的调整，改变种子光信号相对于 泵浦脉冲的相对延迟，使二者处在可调节的时间相关状态，重复步骤(3)，得出 种子光随时间演化的超快时间分辨测量结果。所述步骤(2)中，使参量放大系统保持线性放大状态的条件如下①入射到 参量放大系统的泵浦光强超过能使其产生圆锥辐射的阈值，然后维持这一强度不 变；②调整种子光收集耦合系统的工作状态，使种子光信号沿着圆锥辐射的锥面 方向入射到参量放大系统的宽带非线性晶体上；③通过对种子光信号收集耦合系 统状态的调整，使种子光强保持在低光强状态。所述步骤(3)包括如下步骤①利用同步探测器与记录单元，同时探测、记 录参量放大器输出的放大种子光信号，以及圆锥辐射信号；②利用得到的信号， 对参量放大器输出的放大种子信号进行归一处理，实现参比修正；③利用同步探 测光谱仪的信号分析与计量单元，以及时间延迟控制系统，对放大种子光信号进 行超快光谱分析与时间分辨计量处理。采用直接探测法或闲频光探测法之一对参量放大器输出的放大信号进行探测与记录。所述的信号检测分析，是通过参量放大信号探测系统和参量放大信号处理系 统完成对参放输出信号的同步探测与记录、参比修正处理，以及对放大种子光信 号的高精度光谱探测与超快时间分辨力计量；所述的参量放大信号探测系统通过 激光信号耦合部件与参量放大输出相接，用于同步探测、记录参量放大器输出的 放大种子信号光谱和未被放大种子信号光谱覆盖区域的圆锥辐射光谱；所述的参 量放大信号处理系统，用于参比修正处理，其输入、输出端通过自己的接口电路， 分别与所述参量放大信号探测系统的输出端及光学延迟系统的输入端连接。所述参量放大信号探测系统对于光谱探测的方式的记录方法为下列方法之 一(1)双路光谱仪同步记录的方式采用双路硬件同步光纤光谱仪或成像光谱 仪+ CCD， 一路记录经参量放大信号光谱，另一路记录未被种子光覆盖处的圆锥辐 射光谱，作为参比实时修正的输入信息；(2)简化的同步记录方式用单路光谱仪记录参量放大信号光谱，利用圆锥辐射光谱进行统一参比修正。一种实现上述对种子光信号进行超快时间分辨测量方法的装置，其特征在于 它包括激光脉冲光源系统，能量调节、准直縮束及空间滤波系统，光学分束系统， 时间延迟控制系统，种子激发脉冲频率变换与偏振控制系统，样品，种子光信号 收集耦合系统，泵浦脉冲频率变换与偏振控制系统，泵浦脉冲耦合系统，参量放 大系统，参量放大信号探测系统，参量放大信号处理系统；所述能量调节、准直 縮束及空间滤波系统的输入端和输出端分别与激光脉冲光源系统和光学分束系统 相邻，通过光学分束系统分束后其中一支路中设置有一时间延迟控制系统，两光 路中的一支路是依次设置的所述种子激发脉冲频率变换与偏振控制系统，样品和 种子光信号收集耦合系统的种子激发脉冲光路，另一支是依次设置的所述泵浦脉 冲频率变换与偏振控制系统和泵浦脉冲耦合系统的参量泵浦脉冲光路，所述两光 路汇集于所述参量放大系统，所述参量放大信号探测系统和参量放大信号处理系 统依次设置在所述参量放大系统之后。所述的时间延迟控制系统为由超精细数控移动平台作为控制部件的时间延迟 控制系统，所述时间延迟控制系统置于所述参量泵浦脉冲光路中。所述的时间延迟控制系统为由超精细数控移动平台作为控制部件的时间延迟 控制系统，所述时间延迟控制系统置于所述种子激发脉冲光路中。所述样品前的种子激发脉冲光路中设置有起偏器，在种子光收集耦合系统的 后面设置有检偏器，以实现对种子光的偏振相关检测。所述的种子光收集耦合系统为透镜收集耦合系统，所述透镜收集耦合系统为 两透镜组成的透镜组或单透镜或显微物镜组成。所述的种子光收集耦合系统为"全反射会聚式"收集耦合系统。所述的种子光收集耦合系统为光纤收集耦合系统，所述光纤收集耦合系统， 由头尾依次相接的第一透镜、光纤和第二透镜组成。所述的参量放大信号探测系统为双路光纤光谱仪或成像光谱仪+CCD或单路 光谱仪中的一种。本发明采用光学参量放大系统的组成框架，在其基础上进行了技术开发，尤 其是在"系统组成技术、宽带无腔光学参量放大系统技术、激光脉冲的准直縮束 及空间滤波技术、泵浦光与种子光信号相对延时的超精细数控调节技术、种子光 的最佳收集耦合技术、消除啁啾信号的控制技术、以及使泵浦光与种子光信号达 到最佳匹配的独立调节技术"等方面的技术创新，有效地保证了光学参量放大系 统在比较宽的频带内对种子光信号的放大始终处于"不失真的线性放大"状态。 同时为了实现对放大种子光信号的超快光谱分析与时间分辨测量，本发明在其终 端设置了双路光纤光谱仪，同时还开发了 "双路光纤光谱仪同步检测技术、用圆 锥辐射强度进行参比修正以提高系统输出信噪比及输出样品种子光信号质量的参 比修正处理技术、激光光谱仪频谱分析技术"等一系列先进技术与方法，因而使 得本发明明显具有如下特点和优点1、本发明以"宽带、无腔、固态化或模块化" 等宽带部件作为参放系统的基本组成，在0PA系统内设置可对泵浦光与种子光信 号的"强度、入射方向与参量放大晶体光学平面的夹角、两种信号的相对延迟或 相关程度"等参数进行独立调节的通光支路，确保入射到参量放大的非线性光学 晶体(Nonlinear Optical Crystal)上的"泵浦光与种子光信号"的最佳匹配， 有效保证了光学参量放大系统在较宽的光波范围内，对带有各种干扰的种子光信 号的放大始终处于"高保真的线性放大"状态。系统具有工作波带宽、应用范围 广、使用调节灵活的特点。2、本发明中参放泵浦光脉冲"既给参放提供能量，又 兼作参放过程的时间门"，使系统更加紧凑的同时，提高了系统效率，并减少了 系统产生的影响因素。3、本发明采用的全反射镜式种子光收集耦合技术，该技术 可使系统的相对时间延迟不依赖于波长，从而消除光路色散对信号传输、进而对 信号线性放大所造成的不利影响，从而可最大限度抑制甚至有效地消除带有"啁 啾"的种子光脉冲注入光学参量放大系统并被放大。4、本发明在其终端组成中设 置了多种可根据具体情况灵活选用的种子光收集耦合、参放输出信号同步探测、 以及与之相关的直接探测和闲频光探测等方法与手段(收集种子光信号的透镜收集耦合、反射镜收集耦合、光纤收集耦合，对参放输出信号探测记录的双路光纤 光谱仪、多通道成像光谱仪+ CCD同步记录、或单路光纤光谱仪等)，从而确保了 对"放大种子光信号"探测记录的实时性及检测精度；5、本发明设置有对泵浦光与种子光信号弱时间相关调整以及对参放输出种子光信号的参比修正处理单元， 有效地克服了 "无参比修正系统"中输出信号起伏、信噪比低带来的"参放输出 信号的质量差，信号探测灵敏度低"的不良影响，从而大大提高了系统对"放大 种子光信号"的光谱或时间分辨能力检测的精度。显见，本发明给出的装置组成合理，工作频带范围宽，应用范围广，信号探 测精度高，使用调节方便、灵活，本发明给出的方法有效地解决了参放对所述"种 子光信号"保持线性放大所需的一系列关键技术，从而使本发明既可以有效地完 成对"超快、弱时间相关、带有各种干扰的弱荧光种子光信号"最佳线性放大这 一难题，也实现了对"放大种子光信号"的超快光谱探测与高精度时间分辨测量，使"基于0PA的超快光谱学"研究领域在技术进步方面产生了一个新的飞跃。本发明所提供的方法和装置不仅可用在"超快光谱学研究领域"，而且通过对泵浦 光与种子光信号的能量与信号参数的适当调整，还可以很容易地在宽带范围内产 生波长可变的高质量飞秒激光脉冲，展现出其他一些开发与应用前景，具有较高 的科研、经济与社会效益。


图1是本发明装置结构示意2是本发明光学流路示意框3是本发明各类收集耦合系统示意4是本发明圆锥辐射的彩色光环示意5是本发明圆锥辐射角度匹配理论计算6是本发明放大种子光信号随泵浦脉冲能量变化示意7是本发明放大种子光信号随种子光强变化示意8是本发明种子光信号与圆锥辐射相互竞争随泵浦脉冲能量变化示意9是本发明未经参比修正的DCM染料乙醇溶液荧光光谱图10是本发明参比修正后的DCM染料乙醇溶液荧光光谱图11是本发明实施例一采用的装置示意12发明实施例一情况下水的超连续光谱(实线)与放大后的光谱(虚线)图13本发明实施例二采用的装置示意14本发明实施例二情况下参比修正示意图具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进行详细的描述。 本发明中涉及的光波信号分为1、 激光脉冲——由激光脉冲光源直接产生的飞秒或皮秒强脉冲；2、 泵浦脉冲——激光脉冲经过准直縮束及空间滤波、分束处理、频率变换、 精密延迟处理后所产生的、用作系统参放泵浦信号的激光脉冲；3、 种子激发脉冲——激光脉冲经准直縮束与空间滤波、分束处理、频率变换 后所形成的、用于激发样品产生种子光信号的激光脉冲；4、 种子光信号——种子激发脉冲作用于样品后所产生的待测光信号；5、 放大种子光信号——种子光信号经过参量放大晶体被放大后的光信号；6、 参量放大信号——实际测量信号，为圆锥辐射和放大种子光信号的叠加。7、 闲频光信号——参量放大过程中产生的和放大种子光信号共厄的光信号， 在存在种子光信号的参放过程中， 一个泵浦脉冲光子产生一个与种子光频率、方 向相同的光子，同时产生一个闲频光光子，二者能量之和和动量之和分别等于原 来的泵浦脉冲光子的能量和动量(能量守恒和动量守恒)。如图l、图2所示，本发明装置包括激光脉冲光源系统l，能量调节、准直縮 束及空间滤波系统2，光学分束系统3，时间延迟控制系统4，种子激发脉冲频率 变换与偏振控制系统5，样品6，种子光信号收集耦合系统7，泵浦脉冲频率变换 与偏振控制系统8，泵浦脉冲耦合系统9，参量放大系统IO，参量放大信号探测系 统ll，参量放大信号处理系统12。本发明激光脉冲光源系统1是通光波段为红外到紫外光波区域的超快激光光 源，脉冲宽度从几飞秒到几十皮秒范围，系统的时间分辨能力与激光脉冲宽度相 同，飞秒时间分辨可以采用带啁啾放大的钛蓝宝石飞秒激光系统等成熟且已经商 业化的激光器。如果采用皮秒激光系统，则系统的时间分辨率为皮秒。本发明能量调节、准直縮束及空间滤波系统2是为了获取合适的能量、恰当 的光斑直径与较好的光斑质量，在不考虑滤波的情况下，准直过程可以使用凹、 凸透镜(或反射镜)组合系统，以避免强激光场聚焦在空气中发生击穿现象。空 间滤波过程可以采用焦点处小孔滤波的方式，为了防止大气环境中空气被聚焦的 强光场击穿，空间滤波可以在真空中进行。能量调节、准直縮束及空间滤波系统 的输入端和输出端分别与激光脉冲光源系统1和光学分束系统3相邻。本发明光学分束系统3是为了将能量调节、准直縮束及空间滤波系统2输出 的激光脉冲在空间上分为泵浦脉冲和种子激发脉冲，脉冲分束的方式可以分为分波前、分振幅和分频率，其中较简单和常用的方式是分振幅和分频率。分振幅的 方式可以采用具有一定反射比例的分束镜；分频率的方式则需要在准直滤波后的 光路中加入频率变换元件，例如非线性倍频晶体，再利用特定的针对某一波长反 射的反射镜进行分束。分束方式可以依据试验条件对激光波长的要求来选择，光 学分束系统3的组成可以由单片的部分反射镜或增加频率变换元件来实现。本发明时间延迟控制系统4用于控制分束后的泵浦脉冲和种子激发脉冲的相 对时间延迟。该系统中需要控制两路光的相对光学时间(光程)延迟，光学时间 延迟的程度取决于经过光学分束系统3分束后，到两束光重新汇集到参量放大系 统10的光程之差。为实现这种光程差的相对改变，分光后的两光路分别采用可变 延迟和固定延迟的方式。为实现高时间(光程)分辨、可编程与高重复性，可变 延迟可以采用超精细数控移动平台或者其它可精密控制移动的电控移动台来实 现。而固定延迟的光路可以采用光路折返的方式来实现。由于它的长度固定，因 此其设置取决于如何与另一光路的光程匹配。这两种时间延迟方式可以分别设置 于泵浦脉冲支路和种子激发脉冲支路中。由于延迟的相对性，选择任何一路作为 可变时间延迟支路都可以实现相同的超快时间延迟。本发明种子激发脉冲频率变换与偏振控制系统5，用于实现种子光信号的特定 激发条件，频率变换可以通过非线性晶体等部件匹配样品所需要的特定光波频率； 频率变换后，要对该脉冲进行滤波以除去不需要的光谱成分。偏振控制则可以通 过偏振棱镜、波片及其组合等方式控制该种子激发脉冲的偏振特性。本发明样品6为可产生荧光的研究对象，可以由固体、薄膜、液体以及附加 的循环系统及运动系统等构成，为实现样品6的特定区域激发，在样品6前可增 加透镜、凹面反射镜等光学元件。本发明种子光信号收集耦合系统7，用于将从样品6激发得到的荧光信号(种 子光信号)收集并耦合至参量放大系统10。根据不同的要求可以有以下三类收集 耦合方案(如图3所示)(1)采用透镜收集耦合系统透镜收集耦合系统包括透镜组、单透镜和显微镜三种形式。如图3中a所示， 透镜Ll用以对散射的种子光信号收集并准直，透镜L2将收集到的种子光会聚耦 合到参量放大系统IO，精心调节透镜L2的位置，就可使种子光信号收集耦合系统 7与参量放大系统10之间获得最佳耦合匹配，进而使参量放大系统10处在最佳的 放大状态。如图3中b所示，是用单透镜L直接将种子光信号收集并会聚耦合到 参量放大系统10上的情形。通过精细调节透镜L的位置，也可以使系统获得最佳耦合状态。由于采用透镜系统进行耦合匹配，方法简单可行，调节操作方便，适 用于一般情况对种子光信号进行放大。如图3中C所示，是利用显微物镜L收集 并把种子光信号耦合到参量放大系统10的情形，通过精细调节显微物镜L的位置，同样可以使参量放大系统10获得最佳放大状态。显微物镜L收集主要适用于对点光源种子光的收集，比如固体样品的信号收集等。(2) 采用反射镜收集耦合系统如图3中d所示，利用全反射镜M1、 M2收集并将种子光信号会聚到参量放大 系统10，精细调节系统也可使参量放大系统10处在最佳的放大状态。此方案可以 解决方案(1)透镜收集耦合系统色散引入的啁啾，而且由于系统的时间延迟条件 不依赖于波长，因此可以用可见光对系统进行调节，包括确定几何参数和时间零 点，然后再进行其它波段的光谱测量。这种方法适用于对宽光谱或红外波长的种 子光信号放大。(3) 采用光纤收集耦合系统如图3中e所示，利用光纤收集并引导种子光信号的方法，通过透镜L1对散 射的种子光信号收集并准直至光纤，光纤的输出端通过透镜L2将种子光耦合到参 量放大系统10，此方案针对于光纤收集的种子光信号的放大，适用于光学器件空 间排列受限的环境以及需要用光纤收集信号的环境。如图2所示，本发明泵浦脉冲频率变换与偏振控制系统8，用于实现参量放大 系统10对泵浦脉冲的频率与偏振要求。其实现过程和种子激发脉冲频率变换与偏 振控制5类似。对于简单的情况(例如在前述光学分束系统3中进行的频率变换 已经满足需求时)，种子激发脉冲频率变换与偏振控制系统5和参量泵浦脉冲频 率变换与偏振控制系统8的设计均可大大简化。本发明泵浦脉冲耦合系统9，用于实现参量放大系统10对泵浦脉冲的耦合要 求，该系统包括光学透镜(或凹面反射镜)以及平移、俯仰调节的多维调节系统。本发明参量放大系统10，是在泵浦脉冲作用下种子光信号被放大的关键系统， 该系统由非线性光学晶体(以下通称参量放大晶体)和多维调节机构组成。由种 子光信号收集耦合系统7和泵浦脉冲耦合系统9耦合进入的泵浦脉冲与种子光信 号在参量放大晶体上重合，通过参量放大晶体的光学参量放大过程实现放大。该 过程要求两光束严格的符合参量放大晶体的相位匹配条件，即入射光的夹角、偏 振，以及它们与参量放大晶体光轴的角度匹配严格符合晶体内部动量守恒的条件， 在调节过程中，可以利用参量放大晶体的受激圆锥辐射来简化调节过程。当泵浦脉冲的能量超过某域值后会产生受激圆锥辐射(如图4所示)，它与所选参量放大晶体的光学特性直接相关(如图5所示)。光锥在接收平面上的光 环呈旋转对称均匀分布，随着泵浦脉冲波矢与晶体光轴夹角的改变，光锥内外颜 色分布随之变化。当沿着某个选定波长的圆锥面入射、且种子光信号与该圆锥辐 射波长相同时，它将获得放大。该放大过程需要满足泵浦脉冲和种子光信号脉冲 在时间上的重叠，它们之间的相对时间延迟与重叠可以通过时间延迟控制系统4 来实现。本发明种子光信号被放大要满足线性条件，在一定的工作区域内，线性 放大的条件是可以满足的，超出这个区域，这一条件就无法满足，艮口(1) 当注入给参量放大晶体的泵浦脉冲强度较低时，随着泵浦脉冲强度的增 强，即便是比较微弱的种子光也可以从泵浦脉冲获得高的能量，实现对种子光信 号的线性放大(如图6所示)；(2) 但是，若保持泵浦脉冲光强不变，而注入到参量放大系统10的种子光 信号光强逐渐增加超过某特定值时，由于泵浦脉冲的能量已不足以维持高放大倍 数时，参量放大系统10就出现饱和，其增益反而出现下降(如图7所示)；(3) 过强的泵浦脉冲也会导致种子光信号放大不满足线性条件，由于所釆用 的泵浦脉冲能量区域为圆锥辐射被激发的区域，因此该区域的放大过程存在圆锥 辐射噪声背景。圆锥辐射噪声来自晶体内被泵浦脉冲激发出的杂散光子，它在系 统中同样会被放大，因此在放大过程中存在噪声与种子光相互竞争的情况。实例 证明，当圆锥辐射的光强在产生圆锥辐射的域值附近区域内绝对强度很小，并且 随种子光呈相似的线性增长规律时，二者竞争可以忽略；但是在高泵浦光强条件 下，被泵浦脉冲激发出的杂散光子噪声，在系统中也会获得高倍放大(自发超荧光 现象)，此时竞争现象就不能被忽略，二者的竞争将会导致种子光信号放大倍数的 减小和非线性(如图8所示)。如图2所示，本发明参量放大信号探测系统11，用于实现参量放大系统10输出的放大种子光信号的检测，该系统包括滤波元件(如滤波片)、检偏元件(如 偏振棱镜)、信号耦合元件(如光学聚焦系统)、信号传输元件(如光纤)、强度探测单元(如光电倍增管)和光谱探测单元(如光谱仪，CCD探测器)等。强度探测与光谱探测均采用同步探测的方式，原理是采用同步记录参量放大信号与圆 锥辐射信号，并利用圆锥辐射的强度进行参比修正。通过对这种参比的修正，可 以克服激光脉冲的不稳定性对测量结果的影响，从而能在高灵敏度下大幅度提高系统信噪比。对于光谱探测的方式，其记录方法为(1)双路光谱仪同步记录的方式 一路记录经参量放大信号光谱，另一路记 录未被种子光(谱)覆盖处的圆锥辐射光谱，作为参比实时修正的输入信息。该方式可以采用双路硬件同步光纤光谱仪，也可以采用成像光谱仪+ CCD的探测方式。(2)简化的同步记录方式在某些条件下，可以采用单路光谱仪记录参量放 大信号光谱，由于参量放大信号光谱中未被种子光覆盖的波长范围对应于圆锥辐 射，可以利用圆锥辐射光谱进行统一参比修正，因此通过参比修正前后的效果(如 图9、图10所示)，可以看出信噪比有非常大的改善。光谱同步探测仪的探测系统对放大种子光信号的探测，可根据波长及探测器的情况要求选用"信号光直接探测"及"闲频光探测"两种方法(1) (放大种子光信号)直接探测法这种方法相对简单，适用于信号波长 在探测器工作范围内的情况；(2) 闲频光探测法当参量放大信号超出探测器工作范围时(如利用可见光 探头探测红外信号)，注意到闲频光信号与放大种子光信号是同时产生互为共轭 的，而且闲频光的强度及其随时间的变化与种子光的放大信号相一致，因而通过 探测放大过程中产生的闲频光信号，可以实现系统对放大种子光信号的探测。如图2所示，本发明参量放大信号处理系统12，是本发明中央信号处理与控 制系统，参量放大信号处理系统12，用于参比修正处理，其输入、输出端通过自 己的接口电路，分别与参量放大信号探测系统11的输出端及光学延迟系统4的输入端连接。参量放大信号处理系统12的主要作用是通过计算机软件(比如应用 labview等软件)、硬件结合的方式实现同步信号处理和延迟控制两个功能(1) 信号处理，首先从参量放大信号探测系统ll读出双路强度与光谱信号， 利用软件实现对背景的消除与噪声的抑制，对双路信号进行参比，消除系统涨落 的影响，得到正确的强度或光谱输出。(2) 延迟控制，通过控制时间延迟控制系统4来实现时间分辨探测，并根据 设置与信号处理情况自动对光学时间延迟进行扫描，使系统自动进行"信号检测 一分析一时间延迟改变"的检测循环。本发明方法实施时主要包括以下步骤(1) 激光脉冲光源系统l产生的超短激光脉冲经过能量调节、准直縮束及空间滤波系统2优化选择，由光学分束系统3分成两路，其中一路通过泵浦脉冲频 率变换与偏振控制系统8和泵浦脉冲耦合系统9;另一路通过时间延迟控制系统4 和种子激发脉冲频率变换与偏振控制系统5，送至种子样品激发样品6产生种子光 信号，然后由种子光信号收集耦合系统7收集；(2) 收集后的种子光信号与泵浦脉冲，以一定匹配角度入射到参量放大系统10，使参量放大系统10以线性放大状态对样品种子光信号进行超快放大；(3) 利用参量放大信号探测系统ll，依次完成信号探测、记录、参比修正， 以及对放大种子光信号的超快光谱分析与时间分辨测量处理，给出相应的检测结 果；(4) 在参量放大信号处理系统12中，通过对时间延迟控制系统4的调整，改变种子光信号相对于泵浦脉冲的相对延迟，使二者处在可调节的时间相关状态，重复步骤(3)，得出种子光随时间演化的超快时间分辨测量结果。下面通过具体实施例对本发明进行进一步描述。 实施例一 水的超连续白光放大如图11所示，超短激光脉冲光源系统1釆用钛蓝宝石飞秒激光器和激光倍频 晶体，激光倍频晶体应是能工作在从红外到紫外波段、且其折射率能与该工作波段的光学参量相位匹配的非线性晶体，如BB0晶体、KTP晶体、LiNb03晶体等。本 实施例采用晶体BBO (该晶体用于倍频，记为BB01)，并将其设置在能量调节、 准直縮束和空间滤波系统2之后。飞秒激光器输出中心波长为800皿，脉宽为 120fs，能量为400u J，重复频率为lkHz的红外脉冲，该脉冲经过能量调节、准 直缩束和空间滤波系统2后，经BB01倍频，得到波长为400nm，能量为70uJ的 飞秒脉冲。该飞秒脉冲经过光学分束系统3的分束镜BS分束后，400nm倍频脉冲 经过超快时间延迟控制系统4的超精细数控移动平台，泵浦脉冲频率变换与偏振 控制系统8和泵浦脉冲耦合系统9的全反射镜M4、 M5，透镜L2等部件处理后作为 泵浦脉冲送至参量放大系统10。另一路基频脉冲则经过种子激发脉冲频率变换与 偏振控制系统5的全反射镜M1、 M2、 M3，起偏器P1，检偏器P2，作为种子激发脉 冲用来直接激发作为样品的水，以获得水的超连续白光光谱。系统中的种子光信 号收集耦合系统7采用透镜L1、 L2的收集耦合系统(如图3中a所示)，其中透 镜Ll对散射的种子光信号进行收集，透镜L2将种子光会聚耦合到参量放大系统 10，精细调节种子光信号收集耦合系统7，使其获得最佳耦合状态，并加以强衰减 作为种子光信号。本实施例中的参量放大系统10中采用宽带参量放大的非线性晶 体，选择lmm厚的BBO晶体(用于参量放大，记为BB02)，该晶体BBO2以24°的第 一类相位匹配角度切割，收集方式中采用圆锥辐射中各个波长重叠的匹配方式。 同理，参量放大系统10中也可以釆用其它非线性晶体如KTP晶体、LiNb03晶体等 作为激光倍频晶体。参量放大信号探测系统ll采用同步探测光纤光谱仪，且利用 单路光谱仪记录圆锥辐射与参量放大信号光谱进行测量。如图4所示，当较强的400nm泵浦脉冲通过全反射镜M5聚焦到BB0、曰日体上时，晶体产生明显的彩色圆锥辐射，光环在整个接收平面内呈旋转对称均匀分布。在 泵浦脉冲波矢与参量放大晶体BB02光轴夹角比较小时，光环内部呈现长波光环， 而角度比较大时，长波光环分布在圆锥辐射的外部，在中间的某个角度范围内， 波长在大范围内彼此重合，呈现单一的橙色光环。理论计算也表明(如图5所示)， 在参量放大晶体内泵浦光与光轴夹角为31.5'附近时，500 750nm范围内不同波长 具有相似的匹配角度，其匹配角度对波长的二阶导数为O，这个角度对应了观察到 的各个圆锥辐射波长空间重叠的现象。如图6所示，在本实验条件下，当泵浦脉冲能量低于30n J的阶段，系统的 放大能力缓慢增加并最终出现圆锥辐射。随后，系统的放大倍数呈线性增加。达 到70uJ后，弱信号的放大达到饱和，不再随泵浦脉冲能量线性增加。但是，泵 浦脉冲能量的选取并不依赖于具体的绝对脉冲能量，而是以圆锥辐射产生的域值 为基准，这降低了对激光系统的输出光强的要求。如图7所示，是在选定泵浦脉冲工作区后，改变种子光信号的强度，系统的 放大情况，对于微弱种子光信号，系统的放大呈现良好的线性增长，达到某个域 值后，放大种子光信号光强的增长脱离线性。从图中可以看出该放大系统对种子 光信号有良好的响应和放大。如图8所示，由于所采用的泵浦光能量区域为圆锥辐射被激发的区域，在此 区域内存在噪声与真实种子光信号间的相互竞争，根据实验结果，圆锥辐射的光 强在圆锥辐射产生域值的临近区域内其绝对强度很小，并且随种子光呈相似的线 性增长规律，表明在泵浦脉冲能量充足的条件下，二者竞争可以忽略。但在高泵 浦光强条件下，二者的竞争将会导致种子光放大倍数的减小和非线性。在水中产生的超连续白光脉冲由于水本身以及收集系统光学元件的色散，最 终形成一系列宽光谱的啁啾脉冲，在500 750nm范围内，时间离散为4ps。在本 系统中，由于泵浦脉冲同时作为放大过程的时间门，因此带有啁啾的种子光信号 只有比较窄的部分光谱可以被系统放大。如图12所示，在某个时间延迟下，中心 波长为720nm，宽度为40nm的超连续光谱得到放大，而相邻的其它光谱则完全没 有放大信号。随着延迟线的增加，整个4ps区间，被放大的光谱从红外移动到可 见区并截止于绿光。该截止波长对应于在晶体]3B02的红外透射范围内可以通过的 闲频光的波长。在部分消除光路中色散的条件下，参量放大系统10可以显著的实 现宽光谱放大，在本实验装置中，可以进一步获得超过200nm的同步光谱放大输 出。实施例二 DCM染料的荧光放大与实施例一 "样品为水"的超连续白光放大装置类似，如图13所示，超短激 光脉冲器采用钛蓝宝石飞秒激光器和激光倍频晶体，飞秒激光器输出为中心波长 800nm，脉宽120fs，能量400uJ，重复频率lkHz的红外脉冲。该脉冲经过縮束 准直(或加入真空小孔空间滤波)后，经BB(y倍频后，得到波长400nm、能量70 u J 的飞秒脉冲，该飞秒脉冲经过分束镜BS分束后，400nm倍频脉冲经过超精细数控 移动平台，全反射镜M4、 M5，透镜L2等部件处理后作为泵浦脉冲送至参量放大系 统10。与实施例一不同的是，剩余的基频脉冲再次通过倍频晶体BB(^后，取出400nm 脉冲作为种子激发脉冲用来激发乙醇溶液中的DCM染料。参量放大系统10仍采用 lmm厚的BBO晶体作为参量放大晶体BBO2。该晶体BB02以24。的第一类相位匹配角 度切割。种子光信号收集耦合系统7采用第一种方案(如图3中a所示)，并加 以衰减作为"种子光信号"；参量放大系统10采用圆锥辐射中各个波长重叠的匹 配方式；参量放大信号探测系统ll采用同步探测光纤光谱仪，利用单路光谱仪记 录圆锥辐射与参量放大信号光谱进行参比修正测量。如图9所示，给出的是实际 测得的未经参比修正的DCM染料乙醇溶液荧光(参量放大信号)光谱，虽然能从 荧光光谱图中看出荧光上升过程，但信噪比很差。由于参量放大信号是放大后的 种子光和圆锥辐射的叠加，在没有被种子光信号覆盖的区域，其强度就是测量时 刻的圆锥辐射的强度。用"圆锥辐射的光谱强度"对这部分区域测量得到的不同 时刻的参量放大信号进行归一 (如图14所示)，就可以消除因系统涨落带来的放 大信号起伏。如图10所示，是经参比修正后的DCM染料乙醇溶液荧光光谱，可以看到(1) 通过参比修正，很大程度上改善了信噪比，荧光过程清晰；(2) 系统具有飞秒时间分辨能力；(3) 与稳态荧光光谱结合起来分析，证明系统的光谱强度具有良好的线性放 大性，不同波长随时间变化与荧光动力学符合；(4) 光谱中不同波长上升沿的不同对应于系统造成的啁啾，与理论计算吻合很好。
权利要求
1. 一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的方法，主要包括以下步骤(1)由激光脉冲光源产生的超短激光脉冲经过能量调节、准直缩束及空间滤波系统优化选择后，由光学分束系统分成两路，其中一路通过时间延迟控制系统，然后一路通过参量泵浦脉冲频率变换与偏振控制系统和泵浦脉冲耦合系统；另一路通过种子激发脉冲频率变换与偏振控制系统送至种子样品，激发样品产生种子光信号，并由种子光信号收集耦合系统收集；(2)收集后的种子光信号与泵浦脉冲，以一定匹配角度入射到参量放大系统上，使参量放大系统以线性放大状态对样品种子光信号进行超快放大；(3)利用参量放大信号探测系统，依次完成信号探测、记录、参比修正，以及对放大种子光信号的超快光谱分析与时间分辨测量处理，给出相应的检测结果；(4)在参量放大信号处理系统中，通过对时间延迟控制系统的调整，改变种子光信号相对于泵浦脉冲的相对延迟，使二者处在可调节的时间相关状态，重复步骤(3)，得出种子光随时间演化的超快时间分辨测量结果。
2、 如权利要求1所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的方法，其 特征在于所述步骤(2)中，使参量放大系统保持线性放大状态的条件如下① 入射到参量放大系统的泵浦光强超过能使其产生圆锥辐射的阈值，然后维 持这一强度不变；② 调整种子光收集耦合系统的工作状态，使种子光信号沿着圆锥辐射的锥面 方向入射到参量放大系统的宽带非线性晶体上；③ 通过对种子光信号收集耦合系统状态的调整，使种子光强保持在低光强状态。
3、 如权利要求1所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的方法，其 特征在于所述步骤(3)包括如下步骤① 利用同步探测器与记录单元，同时探测、记录参量放大器输出的放大种子 光信号，以及圆锥辐射信号；② 利用得到的信号，对参量放大器输出的放大种子信号进行归一处理，实现 参比修正；③ 利用同步探测光谱仪的信号分析与计量单元，以及时间延迟控制系统，对 放大种子光信号进行超快光谱分析与时间分辨计量处理。
4、 如权利要求2所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的方法，其特征在于所述步骤(3)包括如下步骤① 利用同步探测器与记录单元，同时探测、记录参量放大器输出的放大种子 光信号，以及圆锥辐射信号；② 利用得到的信号，对参量放大器输出的放大种子信号进行归一处理，实现 参比修正；③ 利用同步探测光谱仪的信号分析与计量单元，以及时间延迟控制系统，对 放大种子光信号进行超快光谱分析与时间分辨计量处理。
5、 如权利要求1或2或3或4所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测 量的方法，其特征在于采用直接探测法或闲频光探测法之一对参量放大器输出 的放大信号进行探测与记录。
6、 如权利要求1或2或3或4或5所述的一种对种子光信号进行超快时间分 辨测量的方法，其特征在于所述的信号检测分析，是通过参量放大信号探测系 统和参量放大信号处理系统完成对参放输出信号的同步探测与记录、参比修正处 理，以及对放大种子光信号的高精度光谱探测与超快时间分辨力计量；所述的参量放大信号探测系统通过激光信号耦合部件与参量放大输出相接， 用于同步探测、记录参量放大器输出的放大种子信号光谱和未被放大种子信号光 谱覆盖区域的圆锥辐射光谱；所述的参量放大信号处理系统，用于参比修正处理，其输入、输出端通过自 己的接口电路，分别与所述参量放大信号探测系统的输出端及光学延迟系统的输 入端连接。
7、 如权利要求1 6所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的方法， 其特征在于所述参量放大信号探测系统对于光谱探测的方式的记录方法为下列 方法之一(1) 双路光谱仪同步记录的方式采用双路硬件同步光纤光谱仪或成像光谱 仪+ CCD， 一路记录经参量放大信号光谱，另一路记录未被种子光覆盖处的圆锥辐 射光谱，作为参比实时修正的输入信息；(2) 简化的同步记录方式用单路光谱仪记录参量放大信号光谱，利用圆锥 辐射光谱进行统一参比修正。
8、 一种实现如权利要求1 7对种子光信号进行超快时间分辨测量方法的装 置，其特征在于它包括激光脉冲光源系统，能量调节、准直縮束及空间滤波系 统，光学分束系统，时间延迟控制系统，种子激发脉冲频率变换与偏振控制系统， 样品，种子光信号收集耦合系统，泵浦脉冲频率变换与偏振控制系统，泵浦脉冲耦合系统，参量放大系统，参量放大信号探测系统，参量放大信号处理系统；所 述能量调节、准直縮束及空间滤波系统的输入端和输出端分别与激光脉冲光源系 统和光学分束系统相邻，通过光学分束系统分束后其中一支路中设置有一时间延 迟控制系统，两光路中的一支路是依次设置的所述种子激发脉冲频率变换与偏振 控制系统，样品和种子光信号收集耦合系统的种子激发脉冲光路，另一支是依次 设置的所述泵浦脉冲频率变换与偏振控制系统和泵浦脉冲耦合系统的参量泵浦脉 冲光路，所述两光路汇集于所述参量放大系统，所述参量放大信号探测系统和参 量放大信号处理系统依次设置在所述参量放大系统之后。
9、 如权利要求8所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的装置，其 特征在于所述的时间延迟控制系统为由超精细数控移动平台作为控制部件的时 间延迟控制系统，所述时间延迟控制系统置于所述参量泵浦脉冲光路中。
10、 如权利要求8所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的装置， 其特征在于所述的时间延迟控制系统为由超精细数控移动平台作为控制部件的 时间延迟控制系统，所述时间延迟控制系统置于所述种子激发脉冲光路中。
11、 如权利要求8或9或10所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测量 的装置，其特征在于所述样品前的种子激发脉冲光路中设置有起偏器，在种子 光收集耦合系统的后面设置有检偏器，以实现对种子光的偏振相关检测。
12、 如权利要求8 11所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的装 置，其特征在于所述的种子光收集耦合系统为透镜收集耦合系统，所述透镜收 集耦合系统为两透镜组成的透镜组或单透镜或显微物镜组成。
13、 如权利要求8 11所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的装置，其特征在于所述的种子光收集耦合系统为"全反射会聚式"收集耦合系统。
14、 如权利要求8 11所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的装置，其特征在于所述的种子光收集耦合系统为光纤收集耦合系统，所述光纤收 集耦合系统，由头尾依次相接的第一透镜、光纤和第二透镜组成。
15、 如权利要求8 14所述的一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的装置，其特征在于所述的参量放大信号探测系统为双路光纤光谱仪或成像光谱仪+CCD或单路光谱仪中的一种。
全文摘要
本发明涉及一种对种子光信号进行超快时间分辨测量的方法及装置，主要包括以下步骤(1)由激光脉冲光源产生的超短激光脉冲经过能量调节、准直缩束及空间滤波系统优化选择后，由光学分束系统分成两路，其中一路通过时间延迟控制系统，然后一路通过参量泵浦脉冲光路；另一路通过种子激发脉冲光路；(2)收集后的种子光信号与泵浦脉冲，以一定匹配角度入射到参量放大系统上，使参量放大系统以线性放大状态对样品种子光信号进行超快放大；(3)利用参量放大信号探测系统完成信号探测、记录、参比修正，以及对放大种子光信号的超快光谱分析与时间分辨测量处理，给出相应的检测结果。本发明可以使微弱的种子光信号被放大，并且实现超快时间分辨的探测，是超快光谱学领域的一种新探测方法。
文档编号G01J11/00GK101271025SQ20071006456
公开日2008年9月24日 申请日期2007年3月20日 优先权日2007年3月20日
发明者李锋铭, 宏 杨, 王树峰, 龚旗煌 申请人:北京大学