颗粒堆积型射气介质氡迁移的物理参数的确定方法及其测量装置与流程

本发明属于多孔射气介质氡迁移模拟与控制领域，具体涉及一种砂壤、废石堆、矿石堆和尾矿堆等颗粒堆积型射气介质氡迁移的物理参数的确定方法及测量装置，特别是对砂壤、废石堆、矿石堆和尾矿堆等颗粒堆积型射气介质的氡扩散系数、可运移氡产生率、渗透率以及孔隙率的确定方法及测量装置。

背景技术：

氡是放射性气体，当人们吸入后，氡衰变产生的α粒子将对呼吸系统造成辐射损伤，诱发肺癌。氡是世界卫生组织(World Health Organization简称WHO)公布的19 种主要致癌物质之一，是仅次于香烟导致人类肺癌的第二大元凶。

砂壤、废石堆、矿石堆和尾矿堆等含颗粒堆积射气介质是铀矿山大气氡的主要来源。这类介质产生的氡气将在浓度梯度和压力梯度的作用下沿着颗粒间连通的孔隙通道运移而析出。由于颗粒堆积型射气介质的氡扩散系数、可运移氡产生率、渗透率以及孔隙率受到颗粒粒径分布和堆积方式等的影响较大，依据渗流-扩散理论，采用室内实验的手段研究这类介质氡的迁移和析出规律，以及进行氡析出率估算时，为了研究介质内氡的迁移规律和估算表面氡析出率，必须确定介质的氡扩散系数、可运移氡产生率、渗透率以及孔隙率等四个物理参数，以确保实验获得的氡迁移和析出规律的准确性。

目前，这四个物理参数的测定方法较复杂，如可运移氡产生率的确定过程还需要测定其他中间参数：镭含量、射气系数以及介质的密度；同时，每一个物理参数均需要独自的实验装置。因此，若逐个测定这四个物理参数需要耗费大量的人力、物力和时间。

因此，若提供一种同时确定砂壤、废石堆、矿石堆和铀尾矿堆等颗粒堆积型射气介质的氡扩散系数、可运移氡产生率、渗透率以及孔隙率的简易方法和测量装置，不仅能减少大量的人力、物力和时间，而且也对准确开展氡在该类介质中的迁移和析出实验研究具有重要的实用价值。。

技术实现要素：

本发明的目的在于公开一套新的系统：颗粒堆积型射气介质氡迁移的物理参数的确定方法及测量装置。利用该颗粒堆积型射气介质氡迁移模拟物理参数的确定方法及测量装置，由公式（7）、（9）和（15）可得出颗粒堆积型射气介质内可运移氡产生率α、孔隙率ε、介质渗透率k以及氡扩散系数D等参数。

本发明的技术方案是：

一种颗粒堆积型射气介质氡迁移物理参数的测量装置，该测量装置包括氡扩散装置、外部集氡筒体、闭式循环氡浓度测量装置以及压差测量装置，

所述氡扩散装置包括底板（1）、有纱网的孔板（2）、橡胶垫圈（3）、多孔取样管（6）以及装样筒体（7），；底板（1）、有纱网的孔板（2）、橡胶垫圈（3）和装样筒体（7）依次连接；多孔取样管（6）用纱布包裹住后插入到装样筒体（7）底部，多孔取样管（6）中的圆孔朝下，测压管（12）管口用橡胶塞（5）密封。

所述外部集氡筒体包括带外接管嘴（14）的上部集氡筒体（13）和下部集氡筒体（8）；

所述闭式循环氡浓度测量装置包括测氡仪（17）、干燥装置（18）、流量计（19）、循环气泵（21）、流量调节阀（20）、连接管（15）以及三岔连接管（16）；

所述压差测量装置包括测压管（12）、U型倾斜式压差计（10）、支架（9）以及连接管（11）；

所述氡扩散装置下部的底板（1）去掉，氡扩散装置的下部与下部集氡筒体（8）连接，上部与上部集氡筒体（13）连接；装样筒体（7）通过连接管（11）和测压管（12）与设在支架（9）上的U型倾斜式压差计（10）连接；所述闭式循环氡浓度测量装置的上端通过外接管嘴（14）与上部集氡筒体（13）连接，下端通过外接管嘴（14）与下部集氡筒体（8）连接。

所述法兰间夹有橡胶垫圈（3）密封，以免气体泄露。

所述上部集氡筒体（13）可更换不同体积的筒体。

一种颗粒堆积型射气介质氡迁移模拟物理参数的确定方法，利用该颗粒堆积型射气介质氡迁移物理参数的确定方法及测量装置，由公式（7）、（9）和（15）得出介质内氡扩散系数D和可运移氡产生率α、介质渗透率k以及孔隙率ε参数，具体测量和确定方法如下：

（1）纯扩散平衡状态下介质内孔隙氡浓度和表面环境空气氡浓度的测量

1）氡扩散装置的准备

将底板（1）、有纱网的孔板（2）、橡胶垫圈（3）和装样筒体（7）连接；用纱布包裹住多孔取样小管（6）后插入到装样筒体（7）底部，取样小管（6）中的圆孔朝下，测压管（12）管口用橡胶塞（5）密封，安装好氡扩散装置，注满水检查装置的气密性。

2）实验样品准备

确定测定对象，并采集实验样品，之后将其在温度为105℃的烘干炉中烘干。

3）装样

按照要求将烘干的实验样品分层均匀装入装样筒体（7）中，直至样品表面与上部法兰面持平。

4）静置平衡和孔隙氡浓度的测定

让装有颗粒堆积型射气介质的氡扩散装置敞开在通风良好的大气环境中，使其内产生的氡气处于纯扩散状态。静止3天后，每6小时采用针孔注射器抽取取样管（6）内的气体样，注入已准备好的闪烁室内。静置3～3.5小时后测定样品的氡浓度。孔隙氡浓度按下式计算。

(1)

式（1）中：C(x)—测定样品底部孔隙氡浓度，单位Bq·m^-3；N_C—本底加样品计数率的平均值，单位cpm；N_B—本底计数率的平均值，单位cpm；N_L—室外空气计数率，单位cpm；V_S—闪烁室体积，单位m³；V—针孔注射器的取样体积，单位m³；L—刻度系数，单位Bq·m^-3/cpm。

若连续3次测得的孔隙氡浓度相近，实验样品达到了扩散平衡状态。

5）环境空气氡浓度和底部孔隙扩散平衡氡浓度的确定

在此期间，采用连续测氡仪监测室内环境空气的氡浓度。由于室内空气氡浓度变化不大，取监测氡浓度的平均值为实验样品表面环境空气的氡浓度。取步骤4）中确定扩散平衡状态的3次孔隙氡浓度的平均值为装样筒体底部x=0m的稳定孔隙氡浓度。

（2）两种封闭体积下装置内循环气体的稳定氡浓度和介质的气体压力梯度的测量

1）装置内循环气体的稳定氡浓度和介质的气体压力梯度测量装置的准备

如附图2所示，先将氡扩散装置下部的底板（1）去掉；接着将其下部与下部集氡筒体（8）连接，上部与上部集氡筒体（13）连接；之后将装样筒体（7）、支架（9）、U型倾斜式压差计（10）、连接管（11）和测压管（12）连接；最后将闭式循环氡浓度测量装置分别与上部集氡筒体（13）和下部集氡筒体（8）连接。

测量装置安装好后，检查整个装置的气密性。具体方法为：通过装样筒体（7）底部的取样管（6）管口向装置内鼓入一定压力的气体后，关闭鼓气管道的阀门，观察倾斜式压差计示数是否稳定，若稳定，则表明装置的气密性良好；反之，则检查装置的连接情况再做气密性测试。

气密性检查完毕后，泄压至大气压力状态后，用橡胶塞（5）密封取样管（6）管口，准备后续实验。

2）不同时刻封闭装置内循环气体氡浓度的测定

先将上部集氡筒体(13)的外接管嘴与闭式循环氡浓度测量装置断开，启动连续测氡仪（17）和循环气泵（21），调节流量调节阀（20）使循环流量远大于连续测氡仪（17）的循环流量，通过上部集氡筒体的管嘴吸入外界气体对装置内的气体进行稀释，出口用活性炭吸附。

稀释一段时间后，将上部集氡筒体的外接管嘴（14）立即与闭式循环氡浓度测量装置连接，并设置好连续测氡仪（17）的连续监测工作模式后，将第一次监测得到的循环气体氡浓度记为。此后不同时刻监测得到的循环气体氡浓度依次记为、、……、（n≥5）。

将上部集氡筒体（13）更换为大体积的上部集氡筒体。采用同样的方法测定另一封闭体积下封闭装置内循环气体氡浓度、、……、（n≥5）。

3）试样内气体压力梯度的测定

在测定装置内循环气体的稳定氡浓度C₂时，记录流量计（19）的读数Q 、室内的温度T和U型倾斜式压差计（10）的长度差△l ，两测压管（12）之间的高度差△H。试样内气体的压力梯度按下式计算：

（2）

式（2）中：△P为试样内的气体压力梯度，单位Pa/m；△H为两测压管（12）的高度差，单位m；△l 为U型倾斜式压差计（10）管内液面的长度差，单位m；为U型倾斜式压差计（10）的倾斜系数；ρ为U型倾斜式压差计（10）管内液体的密度，单位kg/m³；g为重力加速度，g=9.8m/s²；

试样内气体的渗流速度按下式计算：

(3)

式（3）中：v为试样内气体的渗流速度，单位m/s；Q 为循环气体的流量，单位m³/s；

S为试样的横截面积，单位 m²；

（3）颗粒堆积型射气介质内可运移氡产生率α、孔隙率ε、介质渗透率k以及氡扩散系数D的确定

1) 试样的可运移氡产生率α和孔隙率ε的确定

当实验样品产生的氡气在封闭空间内循环流动。依据核素衰变理论和质量守恒定律可得平衡状态下氡浓度的微分方程：

（4）

式（4）中：V₀为样品的体积，单位m³；V_外为外部循环空间的体积，单位m³；λ为衰变系数，2.1×10^-6/s；ε为多孔介质的孔隙率；α为样品的可运移氡产生率，单位Bq/(m³·s)；

若，则式（4）的解析解为：

（5）

令，封闭空间循环气体的氡浓度随时间增长的解析式(5)可简化为通式。

当装置外接普通的上部集氡筒体时，通式中A的计为A₁，当外接大体积的上部集氡筒体时，通式中A的计为A₂。则：

（6）

式（6）中：V₁为普通的上部集氡筒体的体积，单位m³；V₂为大体积的上部集氡筒体的体积，单位m³；V₃为下部集氡筒体（8）的体积，单位m³；V₄为闭式循环氡浓度测量装置的体积，单位m³。

运用最小二乘法，将外接上部集氡筒体（13）时测得的不同时刻氡浓度值、、、……、（n≥5）按进行拟合，得到A₁的值；同理将外接上部集氡筒体（13）时测得的不同时刻氡浓度值、、……、（n≥5）按进行拟合，得到A₂的值。

将最小二乘法拟合得到A₁和A₂代入公式（7），得到实验样品的可运移氡产生率α和孔隙率ε。

（7）

2) 试样的渗透率k的确定

由达西定律可以得出渗流速度与压力梯度变化关系为：

(8)

式（8）中： k为渗透率，单位m²；μ为空气粘滞系数，单位Pa·S。

由式（2）、（3）、(8)可以得出：

（9）

3)试样的氡扩散系数D的确定

在纯扩散稳定情况下，厚度为l₀颗粒堆积型射气介质²²⁶Ra衰变产生的氡在自身衰变和扩散作用下而最终趋于稳定。根据核素衰变理论、气体扩散理论和质量守恒定律建立氡气的扩散迁移微分方程为：

（10）

在稳定状态，，式（10）变为：

（11）

在通风状态良好的环境中，式（11）及其边界条件为：

（12）

式(12)的解析解为：

（13）

从式（13）中可以看出，纯扩散条件下一维颗粒堆积射气介质的氡浓度分布与扩散系数、介质本身的物理特征（可运移氡产生率α和孔隙率ε）以及氡的衰变系数λ有关。由于可运移氡产生率α和孔隙率ε公式（5）已确定，λ为已知常量。故可以将x=0,C(0)=C_d代入解析式得：

（14）

式（14）中：D为扩散系数，单位m²/s；λ为衰变系数，2.1x10^-6/s；ε为多孔介质的孔隙率；α为单位体积孔隙介质产生的运移氡量，单位Bq/(m³·s)；由式（14）可得到扩散系数D的解为：

（15）

本发明提供的颗粒堆积型射气介质内氡的可运移氡产生率α、孔隙率ε、介质渗透率k以及氡扩散系数D的计算方法及其测量装置的优点如下：

1、通过改变外部集氡体的体积，并测量稳定时期筒内氡的浓度计算出介质内氡的扩散系数D、可运移氡产生率α、渗透率k以及孔隙率ε，大大提高了计算结果的准确性，可以避免查找资料的繁琐和中间测定参数的步骤，这样既可以保证参数的准确度，又可以节省人力，物力，财力。

2、此计算方法和装置也可以适用于其它材料参数的测定。

3、测量装置具有制作简单，成本低，适用性强，可重复使用。

附图说明

图1为氡扩散装置示意图；

图2为装置内循环气体的氡浓度和介质内气体压力梯度测量装置一；

图3为装置内循环气体的氡浓度和介质内气体压力梯度测量装置二。

具体实施方式

一种颗粒堆积型射气介质氡迁移的物理参数的确定方法，这里以两种样品为例，说明颗粒堆积型射气介质氡迁移的物理参数的确定。

样品1：来自新上堆浸矿堆的矿石，矿石中的矿物由热液矿物和围岩残留矿物组成，矿山提供的矿物分析资料表明主要铀矿物为沥青铀矿及少量铀的次生矿物，并与黄铁矿、石英等共生。本实验用样品密度为2.61×10³kg/m³，粒径0mm～9mm，铀品位约为0.145%，铀镭平衡系数约为1.04。

样品2：实验用砂壤土来自南华大学卧虎山。样品的镭含量为15Bq/kg，粒径为0mm~2mm，松散堆积密度约为1.6g/cm³。

1、实验步骤

（1）纯扩散平衡状态下介质内孔隙氡浓度和表面环境空气氡浓度的测量

测量装置尺寸以及其它参数如下：

装样筒体（7）高度为0.5m，内径为0.1m，厚度为6mm，则样品横截面积A为，装样筒体体积（含橡胶垫圈的体积）为；样品1和2的体积为V₀=V=3.925×10^-3m³。

下部集氡筒体（8）高度为0.125m，内径为0.1m，厚度为6mm，体积为V₃=0.98125×10^-3m³；外部测量管均采用的是外径为6mm，内径为4mm的橡皮管道，总长度为1.5m，总体积为V₄=0.72L(包含测氡仪内部体积0.7L和管道的体积0.0188L)；

普通上部集氡筒体体积（含橡胶垫圈的体积）为V₁=0.98125×10^-3m³。大体积的上部集氡筒体积（含橡胶垫圈的体积）为V₂=1.9625×10^-3m³，室内温度T约为T=20℃，则空气粘滞系数μ为μ=1.8107×10^-5Pa·S，U型倾斜式压差计（10）管内液体的密度为ρ=1×10³kg/m³，流量计（19）为微型流量计，其测量范围为0.5-8L/min，U型倾斜式压差计（10）的测量范围为0~150mm，其倾斜系数为：0.1、0.2、0.5、0.7，循环气泵（21）为微型气泵，最大压力为40kpa，最大循环流量为11 L/min。

如附图1所示安装好氡扩散装置后，注满水检查装置的气密性。

将实验样品在维持温度为105℃的烘干炉中烘6小时。将烘干的实验样品分层均匀装入装样筒体（7）中，直至样品表面与上部法兰面持平。让装有颗粒堆积型射气介质的氡扩散装置敞开在通风良好的大气环境中，使其内产生的氡气处于纯扩散状态。静止3天后，每6小时采用20ml的针孔注射器抽取取样管（6）内的气体样，注入已准备好的闪烁室内。静置3～3.5小时后测定样品的氡浓度，孔隙氡浓度按式（1）计算。若连续3次测得的孔隙氡浓度相近，实验样品达到了扩散平衡状态。

在此期间，采用连续测氡仪监测室内环境空气的氡浓度。取监测氡浓度的平均值为实验样品表面环境空气的氡浓度。取扩散平衡状态的3次孔隙氡浓度的平均值为装样筒体底部x=0m的稳定孔隙氡浓度。样品1和样品2底部（x=0)孔隙氡浓度与表面环境空气氡浓度分别见表1及表2。

表1 样品1内底部（x=0)孔隙氡浓度C_d与表面环境空气氡浓度C_a

表2 样品2底部（x=0)孔隙氡浓度C_d与表面环境空气氡浓度C_a

（2）两种封闭体积下装置内循环气体的稳定氡浓度和介质的气体压力梯度的测量

先将上部集氡筒体(13)的管嘴与闭式循环氡浓度测量装置断开，启动连续测氡仪（17）和循环气泵（21），调节流量调节阀（20）使循环流量远大于连续测氡仪（17）的循环流量，通过上部集氡筒体的管嘴吸入外界气体对装置内的气体进行稀释，出口用活性炭吸附。

稀释30min之后将装置连接封闭，测量循环气体氡浓度记为。此后按监测周期为30min监测得到的循环气体氡浓度依次记为、、……、（n≥5）。将普通上部集氡筒体更换为大体积的上部集氡筒体，采用同样的方法测定另一封闭体积下装置内循环气体氡浓度、、……、。

测定样品2的监测周期为60min，其他同样品1。

当测试对象为样品1和样品2时不同封闭体积装置内循环气体的氡浓度监测结果分别见表3及表4。

表3 测试对象为样品1时不同封闭体积装置内循环气体的氡浓度监测结果

表4 测试对象为样品2时不同封闭体积装置内循环气体的氡浓度监测结果

表3中相邻监测点时间间隔为30min，即相隔1800s；表4中相邻监测点时间间隔为60min，即相隔1800s。将表3和表4中的C₁(t)和C₂(t)分别按进行拟合，拟合结果见表5。

表5 拟合结果

3）试样内气体压力梯度的测定

在测定装置内循环气体的稳定氡浓度C₂时，记录流量计（19）的读数Q 、室内的温度T和U型倾斜式压差计（10）的长度差△l 。测试样品1时倾斜系数选取为0.2，测试样品2时倾斜系数选取为0.7；两测压管（12）之间的高度差△H。试样内气体的压力梯度按式子（2）计算；试样内气体的渗流速度按式子（3）计算。试样内气体渗流相关参数监测结果见表5。

表6 试样内气体渗流相关参数监测结果

（3）据此可以得出样品氡迁移的物理参数：

将表1-表5中的监测数据代入本发明提供的公式(7)、(9)和(15)得到多孔介质的孔隙率ε、单位体积孔隙介质产生的运移氡量α、多孔介质的渗透率k以及扩散系数D。

表7两个试样氡迁移的物理参数