利用复杂数据处理来设计材料的配方的制作方法

优先权要求根据美国法典第35条第119(e)款，本申请要求2017年6月14日提交的美国专利申请序列62/603,862和2017年2月24日提交的美国专利申请序列62/600,579的优先权，上述文献的全部内容通过引用而全文并入于此。本文描述了用于复杂数据处理的系统，更特别地描述了利用复杂数据处理来设计材料配方、材料的组成和/或配方工艺的优化。政府支持本发明是根据美国国家科学基金会颁发的cbet1510600、在政府支持下创造的。政府对于本发明享有一定权利。
背景技术：
：优化材料配方和工艺是制造业不可或缺的，但需要平衡化学和物理变量。传统上，这是通过试错调整现有的配方和工艺来实现的。配方是化学物质的复杂的、多组分的混合物。示例包括涂料、个人护理产品、化妆品、洗涤剂和杀虫剂。各化学物质在配方中执行特定功能，并且可以从具有类似功能的更广泛的化学物质类别中选择。示例是表面活性剂，其用于稳定混合物中的化学性质不同的相。非离子表面活性剂具有基于水溶性结构域(通常基于聚(乙二醇))和非极性结构域(通常基于线性烷烃)的结构，其包括烷基乙氧基化物(ae)类表面活性剂。改变各结构域的大小可能导致诸如表面张力或临界胶束浓度等的物理特性以及配方中的功能的系统变化，但是很难直接预测这些影响，因为它们可能敏感地取决于配方中的其它组分。传统上，配方设计使用先前的配方来指导其开发，或者涉及如下的迭代过程，其中在该迭代过程中，不同的化学物质以不同的浓度加入，以衡量其对于配方性能的影响。这里表明hml(层次机器学习)可以用于基于本构力和相互作用的知识来设计配方。技术实现要素：本文献描述了一种用于在设计材料的配方时处理数据记录的数据处理系统，包括：硬件存储装置，用于存储：多个第一数据记录，其各自指定针对所述材料的组成的一个或多个性质的一个或多个响应；多个第二数据记录，其各自指定一个或多个参数并且针对所述一个或多个参数中的各参数还包括具有一个或多个值的、用于指定用于将该参数分配至多个变量的映射函数的字段；多个第三数据记录，其各自指定所述变量中至少之一；多个第四数据记录，其各自指定i)在模拟中实现的至少两个所选变量中的各所选变量的值、以及ii)从所述模拟输出的至少一个参数的值，其中所述至少一个参数被分配至所述至少两个所选变量中的各所选变量；一个或多个处理器，其被配置为进行包括以下各项的操作：从所述多个第四数据记录中检索用于指定在特定模拟中实现的至少两个所选变量的特定值和从所述模拟输出的至少一个参数的特定值的第四数据记录；从所述多个第二数据记录中检索用于指定所输出的至少一个参数的第二数据记录；从所述多个第三数据记录中检索包括所述至少两个所选变量中的、被分配至所输出的至少一个参数的至少一个所选变量的第三数据记录；利用表示所述第二数据记录所指定的映射函数的给定字段来替换所述第二数据记录中的给定字段的值，其中替换值基于所述第二数据记录所指定的至少一个参数、所述第三数据记录的至少两个所选变量中至少之一、以及在所述特定模拟中实现的至少两个所选变量的特定值和从所述第四数据记录输出的至少一个参数的特定值；基于所述第二数据记录中的字段的替换值，确定针对所述材料的组成的一个或多个性质的更新响应；以及将针对所述材料的组成的各个性质的更新响应作为修改后的第一数据记录集存储在所述多个第一数据记录中。在一些实现中，数据处理系统还包括被配置为进行以下操作的子系统：基于所述更新响应来确定针对所述材料的组成的至少一个性质的一个或多个新值；以及使得修改所述材料的组成，其中所述修改根据针对所述至少一个性质的一个或多个新值。在一些实现中，数据处理系统还包括：子系统，用于基于所述更新响应来确定针对所述材料的组成的至少一个性质的一个或多个新值；以及实体，用于修改所述材料的组成，其中所述修改根据针对所述至少一个性质的一个或多个新值。在一些实现中，数据处理系统被配置为替换所述第二数据记录中的给定字段的值包括应用机器学习模型，所述机器学习模型使用所述第二数据记录所指定的至少一个参数、所述第三数据记录的至少两个所选变量中至少之一、以及在所述特定模拟中实现的至少两个所选变量的特定值和从所述第四数据记录输出的至少一个参数的特定值。在一些实现中，所述机器学习模型包括递归神经网络。在一些实现中，数据处理系统确定针对所述材料的性质的更新响应包括对所述多个第二数据记录中的各第二数据记录的字段的值应用线性回归模型。在一些实现中，数据处理系统还包括机器学习引擎，其中所述多个第四数据记录包括所述机器学习引擎所用的训练集。所述模拟包括物理相互作用、数字模拟和分析模型中的一种或多种。在一些实现中，所述第三数据记录的两个所选变量中至少之一表示聚合物分散剂配方。所述第三数据记录的两个所选变量中至少之一表示槽液浓度、槽液材料、墨材料、打印机流量、线材包装密度比、缩回距离、层高度和针厚度其中之一。在一些实现中，所述第二数据记录的至少一个参数表示一种或多种聚合物分散剂的官能团，以及其中所述至少一个参数的值表示一种或多种聚合物分散剂的官能团的摩尔分数。在一些实现中，响应指定粘度、重量克分子渗透浓度、颗粒沉降和颗粒zeta电位中的一个或多个。在一些实现中，响应指定层融合、填充值和拉丝性中的一个或多个。在一些实现中，表示所述映射函数的给定字段包括用于将所述至少一个参数与所述至少两个所选变量进行关联的系数值的矩阵。在一些实现中，针对所述材料的组成的各个性质的更新响应中至少之一表示所述第二数据记录的至少一个参数的函数。在一些实现中，所述第三数据记录的两个所选变量中至少之一表示表面活性剂配方。在一些实现中，确定针对所述材料的性质的更新响应包括对所述多个第二数据记录中的各第二数据记录的字段的值应用符号回归模型。用聚合物分散剂来配制浓缩悬浮液，以调整诸如屈服应力或粘度等的流变学参数。已经研制出多种多样的分散剂，但是溶液和颗粒相互作用的竞争效应使得无法理解它们的作用机制。在本工作中，物理和统计建模被整合到机器学习的层次框架中，其中该层次框架提供了物理洞察，而无需大数据集。使用具有相似分子量但并入了在水性分散剂中常见的官能团的10种聚合物的库作为含氧化镁浆料的训练集。在溶液和稀释悬浮液中模拟筛选出这些聚合物，其结果与由每种聚合物的平均组成参数化的简单生成方程相拟合。使用溶液粘度、溶液渗透压、颗粒沉降和颗粒zeta电位作为自变量，以表示浆料屈服应力和粘度的组成依赖关系。多元回归的结果在聚合物组成方面重新参数化，从而洞察用于确定浆料流变学的力。使用用于描述溶液性质、溶液-聚合物相互作用以及颗粒-颗粒相互作用的六个回归项，获得对氧化镁浆料的屈服应力和粘度这两者的完美拟合。对于10种聚合物分散剂中的大多数，发现复杂的相关性导致决定屈服应力的力的平衡，但决定粘度的因素在很大程度上是独立的。对该方法的第一种分散剂预测进行综合和测试，其结果将在学习算法的上下文中进行讨论。层次机器学习是一种在不生成大数据集的情况下理解具有多种竞争相互作用的复杂材料的性质的有效方法。此外，数据处理系统可以用于优化各种应用中的配方和处理。本文描述了一种用于优化用于将物理和统计建模整合在层次框架中的复杂材料配方和工艺的方法。用于整合物理和统计建模的新方法被表明在复杂配方和工艺的优化中是有用的。用于整合物理和统计建模的机器学习模型可以在单一方法中优化材料参数以及配方和工艺参数。这里，该模型被应用于三维硅酮结构的增材制造，其中材料变量(例如材料的选择)、配方变量(例如溶液中的材料的浓度)和工艺变量(例如挤出速率)都被建模。方法被示意表示。复杂的系统响应(诸如3d打印中的结构保真度)由系统变量(诸如材料或沉积参数)决定。该方法不是使响应与变量直接统计相关，而是基于用于将变量和响应的底层和顶层连通的系统的基础物理学来嵌入中间层。三层的整合允许基于稀疏数据集的预测建模。附图说明图1是示例性数据处理系统的示意图。图2示出层次机器学习方法的示意表示。图3示出训练集中所使用的聚合物分散剂。图4示出将分散剂组成和体系结构变量与单物理学反应联系起来的示意表示。图5示出用于确定表示浆料的最小变量的lasso算法。图6示出随溶液、颗粒和溶液-颗粒相互作用变量变化的浆料屈服应力(上)和粘度(下)的平行标绘图。图7示出一个示例性实现，其包括经由自由形态在亲水支撑槽液中3d打印pdms弹性体。图8示出硅酮弹性体的3d打印中的顶层系统响应的示例性实现。图9示出中间层的示例性实现，其包括用于控制打印处理的基础交互的结构域知识。图10示出数据处理系统的示例性底层的示例性变量。图11示出用于确定表示打印质量的最优物理变量的示例性标绘图。图12示出被发现以确定打印质量的三个指标的系统变量。图13a示出数据处理系统所确定的示例性系统响应。图13b示出使用数据处理系统所确定的不同系统变量值创建的示例性3d打印结构。图14～16是示出数据处理系统的处理的示例性流程图。图17示出计算系统的示例。在各图中，相同的附图标记表示相同的元件。具体实施方式复杂材料具有导致宽的特征能量谱和时间尺度的多重竞争相互作用，从而使应用计算方法来理解和预测这些系统的性质具有挑战性。这些复杂的相互作用还使得高通量模拟难处理，并且迫使依赖于仅利用用以指导研制的一般理论模型和经验本构方程、而不是用于提供定量的行为预测的模型来探索样本大小的传统方法。这里所述的数据处理系统能够确定不同变量(例如，针对创造复杂材料的工艺的输入)如何有助于复杂材料的性质。机器学习和统计技术可以结合到层次数据处理系统中，其中层次结构的层级相互作用以确定针对系统变量输入的系统响应。在一些实现中，这里的数据处理系统包括三个层级。第一层级包括系统变量。第二层级包括基于单物理学模拟可验证且可调整的第一层级的系统变量的参数化。第三层级包括基于第二层级参数化的系统响应函数。参数化和响应函数可以使用后述的机器学习和统计方法分别推导出。数据处理系统能够使用小数据集来推导响应函数，这是因为数据处理系统能够确定应当调整哪些变量以使复杂材料的物理性质具有期望特性。数据处理系统将这些层级中的每一层级的数据存储在一个或多个数据记录中，其中这些数据记录用于将相同的数据类型进行关联以供数据操作、映射等，并且使得与一个或多个层级关联的数据能够应用于与数据处理系统的一个或多个其它层级相关联的数据。图1示出数据处理系统100的示例。数据处理系统100包括数据存储110和处理系统120。数据存储110可以包括数据记录，诸如第一数据记录130、第二数据记录140、第三数据记录150和第四数据记录160等。处理系统120从数据记录130～160中的各数据记录接收数据并生成新数据以创建修改后的第一数据记录170。在图1中，数据记录130～170中的各数据记录的数据分别示出为数据条目135、145、155和175。各数据条目135、145、155和175包括多个字段。数据条目135示出示例性系统响应及其相应功能。数据条目145示出示例性参数化系统变量及其映射函数。数据条目155示出示例性系统变量及其值。修改后的第一数据记录170包括数据条目175，其中该数据条目175包括基于从第四数据记录160接收到的数据而更新的系统响应功能。在第四数据记录160中接收到新数据的情况下，更新系统变量条目155，并且在第二(参数化)层级处生成新的参数映射函数。如以下进一步所述，参数函数可以由数据处理系统使用机器学习技术来确定。一旦更新第二层的映射函数，就应用统计方法(例如，线性回归)来更新数据条目135的系统响应函数并生成数据条目175的更新后系统响应函数。可以对更新后系统响应函数进行求解，以确定数据条目155的一个或多个系统变量的最优值。这些最优值用于生成具有期望物理特性的复杂材料，诸如悬浮液混合物等。悬浮液是一类普遍存在的材料，其用作表示高度复杂的物质状态的油漆、涂料、化妆品、可打印电子产品、药品和农用化学品。虽然悬浮液的粘度ηs在稀释条件下通过流体动力学相互作用来确定、并且通过如下的爱因斯坦关系来很好地预测：ηs＝η0(1+2.5φ)(1)(其中η0是流体粘度以及φ是颗粒的体积分数)，但是浓缩悬浮液具有由流体特性、颗粒-流体相互作用和颗粒-颗粒相互作用确定的更复杂粘弹性质。它们之间的相互作用的复杂性使得难以预测其行为，并且已经开发了诸如krieger-dougherty等的多种经验方法来模拟这些行为：其中φm是固体颗粒的最大体积分数的估计，以及[η]是固有粘度。对于严格流体动力学的相互作用，后面的参数为2.5，而对于强相互作用的悬浮液(诸如水泥浆等)，后面的参数可以为6或7。聚合物分散剂对控制浓缩悬浮液中的一系列复杂现象(包括屈服应力的发展、触变、堵塞、粘度不连续等)是至关重要的。分散剂影响悬浮液中的各种相互作用，并且其影响的物理学得到了广泛的研究和清楚的总结。然而，虽然可以使用这些模型来解释分散剂对悬浮液的影响，但是使用这些力的知识来设计分散剂的反问题却证明了非常困难。机器学习使材料的计算分析和设计发生了革命性的变化。这些方法基于对通过计算或高吞吐量实验生成的数据集的统计分析。这些目标一般以优化性质为中心，并且已经采用了多种方法，包括熵最小化研究、树、神经网络等。机器学习与凝聚物质理论之间的关系是复杂的。通常，使用附加统计分析来识别具有物理意义的描述符，以洞察基础物理学。最近的方法已经探索了使用机器学习来将针对简单液体设计的理论扩展到显著更复杂的系统。然而，这些方法中的大多数是为了计算方法而开发的，并且显然需要被开发用于能够提供更深入的物理洞察以及基于有限数据的材料性质的预测的方法。这里，基于用于探测结合以确定浆料流变学的基础相互作用的简单模拟、使用小数据集来呈现用于研究悬浮液的机器学习框架。关注mgo的浓缩水性悬浮液、即一种重要的耐火陶瓷材料，其已经广泛地用作水硬性水泥的流变学的非定型模型。使用“单物理学”模拟的中间层级将聚合物组成变量与流变学的变化联系起来，而不是直接尝试将大量不同分散剂的化学性质与浓缩-悬浮液性质进行关联。通过使用基本物理模型的参数化以及对这些模拟的回归分析，表明该方法可以洞察分散剂对溶液力、颗粒力和溶液-颗粒相互作用的影响，并且对可降低浆料屈服应力和粘度的新颖分散剂进行预测。还讨论了用于改进和扩展该方法的不确定性、因果关系和途径。在蒸馏水中制备含70％mgo(以质量计)的浓缩水性悬浮液。悬浮液是通过首先将聚合物溶解于水中、然后逐渐加入mgo并不断搅拌和摇动以使颗粒均匀地分散来制造。对于悬浮液流变学，在悬浮液制造完成后的1小时内以及测试之前的1小时内应用超声处理，并且在超声处理之间进行夜间持续搅拌。在处理期间，mgo颗粒喷出氢氧化物，在ph为10、离子强度为2mm、且估计筛选长度为6.8nm的流体中形成zeta电位为+20mv的颗粒。在溶剂中经由自由基聚合反应制备聚羧酸醚(polycarboxylateether)、聚羧酸酯、聚苯乙烯磺酸酯和聚苯乙烯磺酸醚(polystyrenesulfonateether)。所有单体、溶剂和引发剂购自sigma-aldrich。通过分析吸附前后样本中残留的碳总量，测量所有聚合物到mgo上的吸附量。每种聚合物在两种不同浓度0.5和1.0和5.0wt.％下进行测试并与10wt.％mgo混合1小时，然后进行离心以获得上清液。随后稀释上清液，并且使用gelnnovoxtoc分析仪来测量总有机碳。在允许使用zeta-sizer(malverninstruments)搅拌溶液1小时之后，测量0.5和1.0wt.％添加聚合物的10wt.％mgo溶液的zeta电位。使用蒸汽压渗透压计(wescor5520)对所有10种聚合物的水溶液的渗透压进行分别为0.1、0.2和0.4g/ml的三次测量。计算所有聚合物溶液的渗透压值相对于浓度的斜率，并与水的摩尔体积和质量摩尔浓度相乘以获得a2系数。测量含和不含mgo的聚合物的水溶液的粘度。在以100s-1预剪切30s以消除混合历史之后随剪切速率的变化测量两种溶液的粘度。记录两者在5s-1时的粘度值，并分别针对水样和对照mgo样品进行归一化。在聚合物浓度为0.50和1.0wt.％的70％固体含量下测试mgo浆液。针对水溶液中装载了25wt.％mgo的0.05、0.5和1.0wt.％三种不同浓度下的所有聚合物测量沉降。上清液的高度每24小时测量一次并且持续一周。使用在24小时和120小时内测量的上清液值之差来计算沉降百分比。机器学习的直接应用可能涉及生成102～103种分散剂(假设考虑了10个聚合物变量)、并且将聚合物官能团和体系结构与其对悬浮液流变学的影响进行关联。除了在目前的研究基础设施中基本上不可能进行之外，该方法也不容易产生机械洞察。鉴于大多数发表的分散剂研究比较了3～5种不同聚合物，有必要采用便于利用较小数据集的统计学习的方法。图2示出层次机器学习方法的示意表示200。图2中示出用于理解聚合物分散剂对浆料流变学的影响的层次机器学习方法。底部层级210表示控制变量；在这种情况下为聚合物官能团和结构以及它们被添加到悬浮液的浓度。正如指出，这通常是大的参数空间，但是模型被设计为具有稀疏覆盖的函数。顶部层级230表示研究中的材料的性质和反应。这里，随分散剂组成的变化探索浆料屈服应力和屈服后粘度，但是对这些变量的依赖关系是极其复杂的，只了解基本趋势。中间层级220与底部层级和顶部层级这两者连通，并且其用作大的组成参数空间和复杂的系统属性空间之间的桥。该桥基于用于直接探测被认为是确定浆料的反应的单一力或相互作用的简单模拟。在该工作中，假定浆料流变学是溶液粘度和渗透压以及颗粒zeta电位和沉降的函数。事先不理解这些力是如何组合以确定浆料的最终性质，但是它们形成用于表示浆料反应的变化的基集，其形式将通过回归来确定。为了将中间层级与底部层级连通，通过由分散剂组成和体系结构变量使用10种聚合物的训练集经由最小二乘估计参数化的基本物理模型来表示分散剂对这四种力的影响。选择这10种聚合物来覆盖作为系统变量的8个官能团，从而使用在线性或交联体系结构中具有不同官能团组合的聚合物。在该方法中，然后使用随组成变化的单物理学反应的中间层将浆料反应重新参数化为分散剂变量的函数。通过组成变量对中间层级进行参数化并将浆料反应分解成这些单物理学力原则上可以提供随组成变化的浆料反应的分布图，否则该图将必须通过探测大量分散剂的影响来建立。将开始解决的问题是，这种映射是否能够洞察浓缩悬浮液中的分散剂影响的机理、以及如何可以使用这种机理来设计新颖、高性能的分散剂。以下针对3d打印应用更详细地描述图2。将10种水性分散剂的训练集用作该方法的训练集，并且其名称、缩写、结构和zeta电位在图3中示出。除线性peo外，所有聚合物在ph为10时采取负电荷。图3示出训练集300中所使用的示例性聚合物分散剂。随剪切速率的变化测量mgo浆料的粘度，并在图6中示出代表性反应。粘度的峰值(可以使用剪切速率转换为应力)与屈服相关联。观察到该峰值的剪切速率随分散剂的加入而变化很小，但是对于训练集中的大多数聚合物，幅度减小。作为代表性示例，加入1％pce和ls都导致了屈服应力的显著降低。除了屈服应力的幅度外，还使用5s-1时的粘度作为屈服后流变学的指标。选择这种剪切速率作为提供悬浮液的屈服后流变学的代表性度量。认为屈服是由一个渗流颗粒网络的解离或断裂决定的，而屈服后粘度被认为是由剪切流作用下悬浮液中的动态聚集浮冰数决定的。这里解决的挑战在于对分散剂的组成和体系结构如何同时调整溶液、颗粒和溶液-颗粒相互作用以确定这些流变行为进行建模和预测。模型的第一步是将底部层级(聚合物组成)与中间层级(单物理学测量)相连通，这是通过按照聚合物中的官能团将单物理学相互作用参数化来实现的。目标是建立用于预测实际浓缩悬浮液中的溶液粘度、溶液渗透压、颗粒沉降和颗粒zeta电位随分散剂中的各基团的分数的变化的简单模型。这些变量各自的下标“pol”强调模型被设计为反映由于聚合物的存在而引起的变化，并且方括号“(...]”表示按溶液中的聚合物浓度或颗粒表面上吸附的聚合物的覆盖范围而定的特定参数。假定每种分散剂的分子量恒为17kda(该训练集的平均值)，将每种聚合物的组成表示为官能团的近似摩尔分数。体系结构被近似为交联或线性的。这些形成表示分散剂的八元阵列其中分散剂的组成包括在si中。图4示出将分散剂组成和体系结构变量与单物理学反应联系起来的这种处理的示意表示400。虽然吸附不是直接用作用于表示屈服应力或浆料粘度的变量，但是吸附对于理解溶液中分散剂对颗粒表面的影响是至关重要的。相互作用势u被假定为单个聚合物所用而不是为单体所用(这是对聚合物吸附的更严格方法)，并且该相互作用势u进一步由中的各官能团的分数、使用最小二乘估计来进行参数化。这产生了从聚合物组成到吸附能量、然后到覆盖范围的映射，尽管近似的一个映射提供小的样本大小。通过假定粘度随溶解聚合物的浓度c0(1-θ)线性变化，利用聚合物浓度来对溶液粘度进行参数化。特定粘度反映了由每种聚合物产生的贡献的差异，其相对于纯水的粘度始终为正并且采用以下形式：假设每种聚合物的分子量的值恒为17kda，针对每种聚合物测量维里系数a2、并使用该系数来估计溶液渗透压。该系数可以是正的或负的，取决于聚合物在ph10的水中的溶解度，但是净渗透压始终为正。在具有ph10的溶液中测量每种聚合物的zeta电位ζ。溶液中的裸mgo颗粒的zeta电位被发现为+20mv，并假定对具有吸附聚合物的mgo颗粒的zeta电位的差别影响采取以下形式：对具有吸附聚合物的颗粒之间的电空间相互作用进行测量和建模是非常复杂的。沉降参数s被定义为颗粒速度与加速度之比(s＝v/a)。斯托克斯方程预测其随着变化，其中d是颗粒直径，以及是溶液粘度。在该方法中，由于特定电空间相互作用参数espol乘以估计的覆盖范围除以估计的溶液粘度的组合，因此s被假定为相对于纯mgo溶液(由smgo表示)减少。由于吸附聚合物引起的沉降系数的变化可以是正的或负的，这取决于这些聚合物对颗粒-颗粒相互作用的影响。跨组成阵列功能团对各个相互作用的贡献对特定聚合物相互作用参数进行分解的结果在si中进行总结。在覆盖范围θ的变化中捕捉浓度依赖性；假定所有其它相互作用参数与浓度无关。虽然可能很难根据检查该矩阵中的条目来识别跨这些参数的趋势，但是pearson乘积系数可以提供跨官能团的单物理学相互作用之间的相关性的度量。表1跨官能团的单物理学相互作用之间的相关性应当注意，值1表示完美正相关，值-1表示完美反相关，并且值0表示不相关变量。系数的大小不提供影响大小的信息，只能提供相关性的强度。大小大于ca.0.50的系数表明这些相互作用之间存在显著相关性。随着组成的变化，聚合物对粘度的贡献被发现与a2反相关。这主要与疏水性的烷基或芳香族基团相关联，其中疏水性的烷基或芳香族基团被认为不利于溶剂相互作用，从而导致a2降低，但通过可逆关联而导致粘度增加。聚合物对粘度的贡献也与由沉降积结果推导出的zeta电位和电空间参数反相关，这都归因于羧酸酯基和磺酸酯基的增溶效果，该效果降低了粘度、但是增加了在被吸附到mgo颗粒上时表面电荷的大小。(侧基peg链在增加溶解度和电空间相互作用方面可能扮演类似的作用。)有趣的是，粘度与吸附基本上无关，这可能是由于疏水基和带电基(这两者对与mgo表面的相互作用作出贡献)的竞争效应导致的。从聚合物对粘度贡献的分析可以预期，a2参数与zeta电位和电空间参数均正相关，但相关性的强度不大。类似地，发现a2与吸附反相关，但这种反相关的值比预期弱(-0.22)。虽然zeta电位和电空间参数这两者被模型化为具有库仑分量，但0.54的相关性比预期弱，这可能是由于后者的空间相互作用的强影响。这也可能是由于电空间参数的性质定义不清。虽然沉降是非常容易获得的测量，但从沉降推导出颗粒间相互作用参数肯定需要比作为开发该方法的一部分所进行的处置更彻底的处置。在该方法中，复杂系统响应的屈服应力和浆料粘度是单物理学相互作用的函数。这里，由于添加聚合物而引起的屈服应力和粘度(这两者通常为负)的变化是经由单物理学相互作用的函数来拟合的。虽然可以使用被证明为更好地拟合数据的更复杂经验方程式，但在这项初步工作中，仅考虑基于(ηpol，πpol，ζpol，spol)的14个一阶项和二阶项(和第一交叉项)的函数。标准线性回归模型可以用公式表示为其中a是给定设计矩阵(输入)，y表示输出向量，以及x是要优化的参数。lasso算法14将标准线性回归扩展为其中λ≥0是实参数，以及|x|p是向量的p-范数。可以证明，如果正则项参数足够大，则在lasso问题的最优解中，只有少数分量将是有效的，其余将为零。在λ→0情况下，lasso是标准线性回归，而在极限情况下，最优解是x＝0，即所有分量为零。这种正则化用作特征选择方法：根据值，该方法仅选择几个有效特征，这转而可以有助于避免过度拟合。在图5中的浆料屈服应力和粘度的图510、520中分别标绘出lasso算法的结果。从14个变量的全基集开始，lasso通过改变λ参数来使回归系数迭代递减。然后在λ＝0.03(ln0.03＝-4.6)处进行交叉验证，以识别用于以最小变量数提供最大预测能力的最小基集。对于应用lasso的大多数系统，这些曲线较平滑，并且减少或单调地减少。这里获得的非光滑曲线可归因于小的样本大小，但是结果是一致的。图5示出图510、520，其中图510、520示出用于确定最小变量以将浆料屈服应力(左)和粘度(右)表示为基集(ηpol，πpol，ζpol，spol)中的多项式的函数的lasso算法。lasso和交叉验证得出δτy和δηs的以下函数：这些表达式中的各项分别与给定变量对相对于未修改浆料屈服应力τmgo和粘度ηmgo的浆料性质的差别影响相关。对于屈服应力预测，聚合物对粘度的贡献归一化为[0，1]，因此正系数预测为溶液粘度使屈服应力以针对变量的最大系数(1.28)增加，表明它对屈服应力具有强影响。这可能是由于粘度为应力松弛提供了特征时间尺度，但需要进一步分析该问题。渗透压的贡献也归一化为[0，1]，并且与屈服应力的变化正相关，但是较小的系数(0.16)表明其影响较弱。有趣的是，聚合物对粘度的贡献和对渗透压的贡献之间的交叉项具有负系数(-0.86)，这用于抵消其它两个基于溶液的项所贡献的屈服应力的增加。在屈服应力变化的回归分析中唯一严格与颗粒相关的项是作为沉降参数的平方的项。spol的大小与相对于纯mgo悬浮液改变沉降系数的聚合物影响相关联——针对训练集中的10种聚合物中的8种降低沉降系数。负系数表示这种相互作用导致屈服应力的下降，这与电空间相互作用除了防止聚集之外还可能使渗流网络中的颗粒-颗粒相互作用并不稳定的直觉一致。在回归过程中，涉及溶液参数和颗粒参数之间的耦合的两个项在回归中进行识别，并且这两者用于减小由于zeta电位和大多数电空间参数的负值引起的屈服应力。与聚合物对粘度的贡献和对沉降的贡献的乘积一样，聚合物对渗透压的贡献和对zeta电位的贡献的乘积形成耦合变量。这些的物理基础是不清楚的——聚合物溶液被认为经由可以使悬浮颗粒稳定或不稳定的渗透力来与吸附的聚合物相互作用，并且这些变量可以是这类相互作用的表现。与预测由于分散剂引起的屈服应力的变化相比，浆料粘度的变化几乎完全是由于溶液项或溶液-颗粒项引起的，其中仅单一颗粒贡献与基于zeta电位以及对粘度的增加作出贡献但是以相对小的系数(0.15)的沉降的交叉项相关联。由于基于年度和渗透压的交叉项，因此溶液对粘度变化的贡献具有小的正系数或负贡献。具有与屈服应力变化的表达式中所发现相同的形态的两个溶液-颗粒项具有较大的系数，并且在浆料粘度的降低中起主导作用。虽然在浆料屈服应力和粘度的变化的表达式中、相互作用的单独贡献是不同的，但这两个方程中的项可以分为三类：由粘度或渗透压得到的溶液性质、由zeta电位或沉降相互作用得到的颗粒性质、以及流体变量和颗粒变量之间的耦合。这三个变量组之间的相关性可以使用皮尔逊积差相关系数来评估。屈服应力和粘度响应的值见表2。表2屈服应力和粘度的样本值色τy/δηs溶液颗粒溶液-颗粒θ溶液1.00/1.00-0.82/-0.09-0.47/-0.120.09/0.67颗粒-0.82/0.071.00/1.000.53/-0.280.23/0.07溶液-颗粒-0.47/-0.120.53/-0.281.00/1.00-0.26/-0.19θ0.09/0.670.23/0.07-0.26/-0.191.00/1.00对于屈服应力，复合溶液变量与颗粒变量和溶液-颗粒变量反相关，并且颗粒变量和溶液-颗粒变量中度相关。这些变量与吸附无显著相关性。对于粘度，溶液变量与颗粒变量和溶液-颗粒变量基本不相关、但与吸附强相关，而颗粒变量和溶液-颗粒变量呈较弱的反相关性。这表明，在调整组成时，聚合物对粘度的影响是单独的。然而，对于控制屈服应力，组成变量的影响表现在溶液、颗粒以及颗粒-溶液界面上。虽然以上描述了使用lasso算法的变量选择，但是其它回归模型(例如，脊回归、弹性网络回归等)可以与上述方法相结合地或者代替上述方法进行使用。除了选择最优变量(例如，通过如上所述的脊回归或lasso)之外，还存在用于选择最优数学方程来对系统进行建模的方法。在对于系统领域(例如，材料、配方等)的知识有限或不存在的情况下，符号回归能够选择响应函数。溶液、颗粒和溶液-颗粒的影响可以在四种代表性聚合物的平行标绘图中捕捉，以说明特定官能团或体系结构的影响。这在图6中的、对屈服应力和粘度这两者有贡献的pc、pce、pss和ls的标绘图600中示出。在这些标绘图中最远的左侧示出由给定聚合物引起的浆料屈服应力或粘度的变化值，并且针对作为单独类别的各聚合物标绘溶液项、颗粒项和溶液-颗粒项的总和。例如，为了计算溶液对给定聚合物的屈服应力的贡献，计算ηpol和πpol的值，然后使用这些值来计算在屈服应力标绘图和粘度标绘图这两者中，发现溶液项和溶液-颗粒项对由于聚合物引起的下降贡献最大，这与分散剂的主要功能是控制颗粒-颗粒相互作用的公认观点不一致。然而，对于δτy平行标绘图，溶液变量与溶液-颗粒变量之间的反相关性是明显的。实际上，对于这里标绘的四种聚合物，由于溶液-颗粒相互作用引起的降低几乎与溶液变量引起的增加相等地抵消，并且屈服应力的净变化实际上是由于颗粒力引起的。与此相对，在δηs标绘图中，不存在这种反相关性，并且由于复合溶液-颗粒贡献引起的降低不能被溶液贡献或颗粒贡献系统地抵消。这与溶液-颗粒界面的动力学对于确定聚集数和屈服后粘度至关重要的观点一致。在比较pc和pce(这两者基于线性烷基羧酸酯类聚合物)时，官能团的区别在于后者包括侧基peg链。这会导致降低屈服应力的颗粒相互作用项的减少，这可能是由于peg链所赋予的空间相互作用增加。(针对pce所计算出的电空间参数比pc高10倍。)正如已经讨论的，由于溶液项引起的屈服应力的增加在很大程度上被由于溶液-颗粒相互作用引起的降低所抵消。相比之下，pss是线性磺化烷基芳香族聚合物(其对颗粒变量的净影响最小)，而屈服应力的净下降是由于溶液-颗粒相互作用项引起，而不是补偿由于溶液项引起的增加。最后，ls是一种交联的磺化烷基芳香族聚合物，其显示由于交联体系结构所赋予的、由于溶液变量引起的最大正贡献和由于溶液-颗粒变量引起的负贡献。值得注意的是，ls的中间值为a，但第二高值[ηpol]表明溶液性质的这种组合是模型预测溶液贡献和溶液颗粒贡献的极值的原因。在δηs标绘图中，pc仅略微降低了屈服后粘度，而pce、pss和ls都具有相当的效果。有趣的是，所有四种聚合物对影响粘度的颗粒变量的影响都很小，但是观察到溶液和溶液-颗粒相互作用变量的强大差异，其中pce(该组中唯一被设计为具有增加的空间相互作用的聚合物)具有最负项。继续参考图6，示出随溶液、颗粒和溶液-颗粒相互作用变量变化的浆料屈服应力(图610)和粘度(图620)的平行标绘图。虽然这里概述的方法造成了许多过度简化以创建易处理方法，但结果似乎在很大程度上与对于这些复杂系统的基本直觉一致，但在将影响分解为实际有意义的贡献方面提供了明确说明。因此，与用于分析大型数据集的传统机器学习方法相比，该模型自然地提供了物理洞察。然而，该方法的实际测试是应用学习算法并测试其对于优化分散剂的预测。模型中的层级的整合导致聚合物组成和浓度方面的浆料屈服应力和粘度变化的表达式的重新参数化：这些函数针对组成和浓度方面的最小化为该悬浮液体系中的分散剂的分子工程提供了具体目标。应当注意，尽管训练集的离散性质，但在方法的中间层级进行的参数化得到组成变量的连续函数。预测表3的以下组成以使浆料屈服应力最小化：表3用于使浆料屈服应力最小化的分散剂组成的预测。由于烷基和芳香族基团占优势，因此聚合物1预期将不能溶解于水中，但是经由atrp合成聚合物2以形成基于甲基丙烯酸磺酸酯和二甲基丙烯酸磺酸酯的交联星型共聚物。该体系结构被证明为具有较高的界面活性，并且组成与ls的组成相似，但不具有芳香烃含量。然而，在粘度标绘图上测得的屈服点为261pa·s，其比纯mgo悬浮液(478pa·s)低约50％、但仍然显著高于针对ls所测量的值4pa·s。模型和模拟之间不一致的原因可能是用来表示非线性聚合物体系结构的通用术语“交联”。合成的星型共聚物预期在溶液中具有近似球形的形状，但在本研究中所使用的ls被认为具有片状结构。虽然已经报告了聚合物化学的重大进展，但合成二维大分子体系结构仍然是一个挑战。可以合成其它候选分散剂，其中候选分散剂被预测为使流变学参数最小化，同时改善模型以包含更广泛的体系结构。数据处理系统的优势是使用稀疏数据集将庞大的参数空间与复杂的响应空间进行连通。然而，其依赖于用于使层次结构中的层级连通的模型。虽然将浆料屈服应力和粘度分解为来自单物理学相互作用的贡献对分散剂在浓缩悬浮液中的作用提供了有趣的解释，但基于该方法中所使用的少量聚合物，用聚合物官能团的总和来对单物理学相互作用进行参数化显然是不够的。此外，尚不清楚综合模型是否能够预测训练集中不包括的参数的组合。一个示例是将羧酸官能团和磺酸官能团包含在训练集中的单一分散剂中。在分散剂化学中扩展到具有更大多样性的更大训练集将提高预测能力，但大多数qsar方法至少需要103个样本，并且模型预测中的显著不确定性需要更好的理解。学习可以基于探索层次结构中的所有不同层次的响应空间。虽然和的最小化是分散剂设计的目标，但通过对中间层级变量的测量和测试(诸如的预测)，可以探索对聚合物组成参数化的有效性的洞察。此外，存在用于使浆料性质与组成和成分相互作用相关的许多半经验模型，这些半经验模型与数据拟合得非常好并且可以适于回归拟合而不是基础集(ηpol，πpol，ζpol，spol)中的多项式。因此开发了用以预测具有悬浮颗粒的溶液的粘度的广义模型。该方法可以将更多的信息内容嵌入方法中，并且更好地利用对于悬浮液的流变学的大量研究。最后，学习的关键方面是因果变量而不是关联变量的识别。需要在模型的底部层级和中间层级这两者中识别因果变量。在底部层级中，主动学习是需要使用模型来预测接下来要测试哪些分散剂的半监督机器学习的强有力方法。数据处理系统的其它实现也是可能的。例如，在机器学习方法的另一演示中，使用一种被称为自由形态可逆嵌入(fre)的打印技术，其中在槽液中对液体硅酮弹性体进行3d打印，该槽液用作支撑以防止硅酮“墨”在增材制造期间的重力驱动塌陷。槽液是宾汉(bingham)流体，作为粘弹性液体屈服于挤出机，此后将硅酮墨保持为粘弹性固体。一旦层的堆积完成，则通过热固化或紫外线将打印结构进行交联、然后从槽液中移除。悬浮水凝胶(fresh)的自由可逆嵌入是针对软材料开发的3d打印技术，其中液体先驱体被注入到用于防止“墨”在增材制造期间的重力驱动流动的支撑槽液中。槽液是宾汉流体，作为粘弹性液体屈服于挤出机，但在打印过程中迅速恢复以支持绿色形态。槽液化学作用被设计为允许一旦水凝胶固化就一般通过该部分的热致可逆熔化来进行温和、刺激响应的释放。图7示出示例性实现700，其包括经由自由形态在亲水性支撑槽液中3d打印pdms弹性体。低粘度聚合物先驱体被挤出到水介质中，其中该水介质表现为具有屈服应力和高屈服后粘度的宾汉流体。打印速度由针两侧的压降和针组装件通过槽液的速度控制。在固化之后，通过熔化槽液来释放出打印形态。喷嘴与槽液的相互作用是复杂的，特别是在与快速打印相关联的高剪切速率下。喷嘴的运动在槽液表面产生气隙，并且水凝胶的局部流态化发生在尖端附近，这两者都可能影响特征分辨率和层间连通性。墨通常是粘度比槽液的粘度低得多(即使在屈服后状态下)的牛顿流体，而粘度不匹配可能导致指进不稳定性，从而可能影响打印保真度。槽液的恢复时间敏感地取决于组成水凝胶的结构和化学作用，其通常基于水合的、可逆缔合的聚合物颗粒剂，而对于该聚合物颗粒剂，屈服应力、粘度和剪切停止后的恢复时间都敏感地取决于聚合物化学作用和聚合物浓度。喷嘴直径、墨的体积流量、喷嘴速度、以及用于防止墨溢出到槽液中的缩回距离的工艺变量都可能对打印具有复杂影响。fresh打印方法的全局优化需要同时调整所有这些变量，以优化打印保真度和速度。启用可逆嵌入。图8示出硅酮弹性体的3d打印中的顶层系统响应的示例性实现800。打印保真度取决于许多系统变量。图8示出从最低评分到最高评分的各种运行样本。该数据集(包含约56次运行)来自中空管的3d打印。各响应变量(包括“层融合”(打印层之间的粘合)、“填充”(中空立方体内部的材料膨胀)和“拉丝性”(第一层的粘合，通常像字符串一样悬垂))评分为0～10，总评分的总和为30。hml(层次机器学习)方法的关键组成部分是确定系统变量可被设置且仍然实现最优响应的范围。在复杂系统中，竞争相互作用使得不能基于少量变量的最大化来达到性能指标。相反，最优解决方案涉及在范围内平衡变量，在这些系统中，变量之间的协同效应导致优化。进行敏感度分析以建立可以设置系统变量的范围。这些结果也是用于确定嵌入在hml算法的中间层中的基础物理过程和相互作用的集合的基础。在探索打印保真度对针直径的依赖性时，观察到内径较窄的针导致液体不稳定，从而导致pdms墨断裂成液滴。图9示出中间层的示例性实现900，其包括用于控制打印处理的基础交互的结构域知识。变量之间的示例性关联包括rayleigh不稳定性、粘度浓度依赖性、模型几何结构和流量依赖性、界面张力等。图10示出数据处理系统的示例性底层的示例性变量1000。可以识别离散变量和连续变量。例如，变量可以包括槽液浓度和槽液材料、墨材料、打印机流量、线材包装密度比、缩回距离、以及包括层高度和针厚度的模型几何结构。用于训练算法的数据集包含对由pdms的垂直对准环组成的中空圆筒管(d＝10.8mm,h＝13.5mm)的38次打印。基于标准量规，将各打印分为满分为10分的3类：作为打印层之间的粘合特性的“层融合”、作为特别是在坏评分的情况下松散悬垂的前几层的粘合性的“拉丝性”、以及作为圆柱形式的中间层周围的材料的膨胀或塌陷的“填充”。要利用hml模型优化的系统响应是最大评分为30的量规的这三个组成部分的总和。通过设置墨流量和喷嘴速度的范围，可以将打印速率作为参数进行探索，继而允许算法识别保持保真度的最大打印速率。将hml模型的底层与中间层进行连通需要通过系统变量对基础物理力和相互作用进行参数化。这是使用物理模型来实现的，其中该物理模型捕捉基础力，然后确定模型中的必要系数。在对fresh工艺进行建模时，取墨粘度(ηi)和缩回距离(s)作为纯数值变量而不是槽液的流变性质(b)、槽液介质中的挤出墨的不稳定性(w)以及墨流量(δp)的压力依赖关系。这些变量的函数在下表4中示出：表4物理模型的代表性函数槽液的粘度是可变的，并且基于哈金斯方程的简化形式进行建模，从而省略了二次项和高阶项，其中粘度仅取决于聚合物槽液材料的浓度和固有粘度。为了对流体-丝条断裂进行建模，引入了rayleigh-plateau不稳定性，其中在流体的自由面上产生扰动，随着时间的推移迅速增长并且导致粘性流体的不稳定流体流动。扰动增长速率变得仅仅是流体丝条的初始半径、扰动波长、丝条的表面张力、外部环境的粘度以及第二种二阶bessel函数的函数。在本模型中，假定扰动波数在所有条件下保持恒定，这里表示为单位数量。不同pdms墨的界面张力值一般在20～30mn/m之间，并且使用平均值。最后的自变量是用于驱动墨流动的压力。基于hagen-poiseuille定律，假定流量与压力差和针大小成正比，并且与墨粘度和针长度成反比。在hml中，系统响应以基础物理变量表示，其形式是通过统计学习来确定的。这里，使用正则化回归来识别最有力地决定系统响应的基础物理变量及其组合。变量耦合的最简单表示是使用中间层的基础变量的乘积。基于五种基础物理力量或相互作用及其间的十个交叉项，使用利用“留一”交叉验证(loocv)的lasso来识别最优变量集，其中该最优变量集通过预测对测试集中的新数据的响应来平衡训练集中的数据的建模。图11包括示出对于表示打印质量的最优物理变量的确定的示例性图1100。左侧的标绘图1110示出用于确定最小变量的lasso路径，其具有最佳拟合以将打印的总评分表示为槽液粘度、墨粘度、扰动增长率、压力差和缩回距离的复杂函数。从15个变量的全基集开始，随着lambda增加，lasso逐渐抑制回归系数。右侧图1120示出交叉验证结果，其针对lambda值标绘验证均方预测误差(mse)。虚线表示lambda的值，其提供了最佳拟合vs可预测性之间的平衡。将lasso轨迹标绘为判别参数λ的函数，以识别最佳表示图11所示的系统响应的中间层变量的组合。loocv的结果表明，均方误差被标绘为λ的函数，从而为平衡过拟合(小λ)和过拟合(大λ)提供指导。图12示出被发现以确定打印质量的如下三个指标的系统变量的图1200：层融合、填充和拉丝性。如以上针对图6所述，所使用的lasso回归通过基本上消除其它参数来提供对预测具有统计学意义的参数的洞察。从正则化lasso回归结果可以看出，各响应变量在变量的类型以及大小这两者上不同地取决于所有系统变量。例如，相比于其它系统变量，层融合似乎更多地受到“墨粘度”、“槽液屈服应力/墨粘度比-基底厚度耦合”以及“层体积变化速率基底厚度耦合”的影响。这使得能够创建表示系统响应的主多项式，其中该主多项式在约束优化方法下为实验室中的测试提供了潜在候选。这使得机器学习模型能够在这种上下文中学习和改进。在应用hml算法之前，使用lasso来探索使打印保真度与系统变量相关的训练数据。使用最陡降方法以通过连续的迭代分析来优化系统变量。基于系统变量和相应打印评分的组合，使用lasso来分析数据，从而允许基于模拟约束的变量范围。特别重要的是打印速度，其被允许从0mm/s到50mm/s不等。结果列于下表4中。可以看出，在最陡降优化和正则化回归的预测方面，普遍存在着密切的一致性，这表明使用这两种方法尽可能精确地探索出根据这一小训练集建立的响应表面。表4针对未优化最佳运行和hml预测所确定的系统变量值的比较如以上参考图2所述，为优化fresh打印方法而开发的算法可以包括三层级机器学习体系结构。顶层表示要优化的复杂系统响应，其中在fresh中，该复杂系统响应是用于表示打印保真度的评分量规的三个组成部分。正如所指出的，通过将墨流量和喷嘴速度设置为允许值范围并识别用于在保持高打印保真度的同时使打印速度最大化的参数设置，来使打印速度最大化。该算法的中心层表示构成打印保真度的基础的物理力和相互作用。这些包括作为聚合物浓度和比粘度的函数的槽液粘度、墨粘度、作为压降变化的函数的流量。算法的初始版本不包括可能导致rayleigh不稳定性和硅酮墨断裂的界面张力，但这都包括在后续版本中。算法的底层表示自变量，其中一些是离散的，诸如所使用的墨或槽液材料的类型，而一些是连续的，诸如槽液浓度或墨流量。算法分别处理各变量，并最终将系统响应参数化为所有这些变量的函数。以上详细描述了该算法。顶层的复杂系统响应被探测为底层的系统变量的函数。这生成用于模型教学的训练集。然后，组成力和相互作用被测量为系统变量的函数，以提供用于使系统变量(底层)与组成力(中间层)相关的参数化表达式。单独地，使用正则化回归根据组成力的值对系统响应(顶层)进行统计分解。在层次整合中，系统响应通过重新参数化以系统变量的形式表示。然后，可以根据应用特定约束来识别全局最大值或最小值，以识别用于优化系统响应的系统变量的值。最后的变量在eq.12表示。r软件在进行正则化回归之前按相对于均值的差与标准偏差的比值对所有变量进行标准化，然后将系数重新标度为非标准化值。这使得各系数的相对幅度不重要；只有系数及其变量的乘积才决定系统响应的相对贡献。p＝0.122ηb+5.349ηi+2.227s-0.028ηbηi-0.004wδp+344.3ws(12)与lasso和loocv分析结果相比，没有回归系数的变量和变量组合被发现具有较低预测能力。回归拟合中所包括的各系数的大小表示其相对贡献，并且符号表示它与量化打印保真度的评分量规是正相关还是负相关。例如，槽液粘度和墨粘度与打印保真度正相关，但它们之间的耦合呈负相关。这可被解释为预测到，增加墨或槽液粘度将提高打印保真度(可以通过减少交联之前的形式的流动)，但无限增加这两者将降低可打印性和打印保真度。由lasso轨迹保留的变量类。仅包括三个单变量：槽液粘度(ηb)、墨粘度(ηi)和缩回距离(s)。然而，槽液中的墨流的不稳定度(w)和针两侧的压降(δp)基于其乘积形成复合变量，并且流体不稳定度也与缩回距离耦合。因此，所有自变量都得到表示。然而，用于使材料变量和工艺变量耦合的唯一项是流体不稳定长度和缩回距离的乘积。这表明材料变量和配方变量构成相关类，而工艺变量是单独类。这一点的一个潜在含义是，打印变量可以与材料变量和配方变量分别优化，这将允许在对新系统应用fresh工艺时对材料原料进行分别优化。图13a示出由数据处理系统确定的系统响应表面1300。pdms3d打印所用的fresh工艺的优化可以通过以自变量的形式表示基础物理力(eq.12)、将以这些力的形式表示打印保真度的函数重新参数化来实现。然后，全局极值的识别用于识别在受到应用约束的情况下使该函数最大化的变量设置。系统变量被表示为六维向量(或六元组)，因此打印保真度p的参数化空间也是六维的。虽然打印速度由自变量δp决定，但是可以约束优化来识别对于δp具有最大值的打印保真度的完美评分(p＝30)。使用通过先前的优化运行所识别的相同的槽液和墨材料，hml识别槽液浓度、层高度和缩回距离的值，这些值预计会得到打印速度比先前设置快2倍以上的最大打印评分。打印低粘度墨是fresh中的挑战，继而使用hml算法来识别可以获得高打印保真度的条件。该算法预测，槽液粘度是通过eq.12中的交叉项ηbηi来调节低墨粘度的影响的重要因素。在图11中示出随槽液粘度和墨粘度变化的打印索引的响应表面。由针对墨粘度和槽液粘度的打印评分的最后多项式方程生成响应表面1300，同时使针大小、流量和缩回距离分别保持在0.9652mm、10mm/s和0.3mm(先前的最优值)。在下表5中列出结果，并且在图13b中示出代表性打印。表5非优化系统变量和约束非线性最小化之后的预测系统变量的表图13b示出使用数据处理系统所确定的不同系统变量值创建的示例性3d打印结构1310。前两次打印是dow-corning3-4241墨使用在最陡降分析期间识别出的设置进行的先前最佳运行，并且右边的两种形式是对于同一种墨来自hml预测2的打印。数据处理系统采用机器学习方法以基于小数据集来分析并进行预测，这对于推进复杂材料系统的研究至关重要。此外，数据处理系统还可用于优化各种应用中的配方和处理。除上述3d打印处理以及上述的材料和聚合物分散剂配方实现之外可开发的材料配方、材料组成和工艺的示例性应用包括沥青组成、除草剂配方和非离子表面活性剂、涂料配方和汽车涂料等。图14是示出用于使用数据处理系统100来确定系统响应的示例性处理的流程图1400。数据处理系统从多个第四数据记录检索如下第四数据记录(1410)，该第四数据记录用于指定在特定模拟中实现的至少两个所选变量的特定值以及从模拟输出的至少一个参数的特定值。数据处理系统从多个第二数据记录中检索用于指定所输出的至少一个参数的第二数据记录(1420)。数据处理系统从多个第三数据记录中检索包括至少两个所选变量中的、被分配至所输出的至少一个参数的至少一个所选变量的第三数据记录(1430)。数据处理系统利用表示第二数据记录所指定的映射函数的给定字段来替换第二数据记录中的给定字段的值(1440)，其中替换值基于第二数据记录所指定的至少一个参数、第三数据记录的至少两个所选变量中至少之一、以及在特定模拟中实现的至少两个所选变量的特定值和从第四数据记录输出的至少一个参数的特定值。数据处理系统基于第二数据记录中的字段的替换值来确定针对材料的组成的一个或多个性质的更新响应(1450)。数据处理系统将针对材料的组成的各个性质的更新响应作为修改后的第一数据记录集存储在多个第一数据记录中(1460)。图15是示出用于使用数据处理系统100来确定悬浮液混合物的组成的示例性处理的流程图1500。数据处理系统接收表示一种或多种聚合物分散剂的数据(1510)。数据处理系统将表示一种或多种聚合物分散剂的数据参数化到多个官能团中(1520)，各官能团根据映射系数的矩阵映射到所述一种或多种聚合物分散剂中至少之一。数据处理系统接收表示一种或多种附加聚合物分散剂的各官能团的一种或多种浓度的数据(1530)。数据处理系统响应于所接收到的数据来更新针对各官能团的映射系数的矩阵(1540)。数据处理系统基于针对各官能团的更新矩阵来确定与两个或更多个参数相关的函数(1550)，该函数表示溶液或物理介质的物理性质。数据处理系统基于对函数应用线性回归来分别确定聚合物分散剂中的一种或多种聚合物分散剂的一种或多种浓度(1560)。数据处理系统使得修改溶液或物理介质的物理性质(1570)，其中修改根据所述一个或多个聚合物分散剂的一种或多种浓度。图16是示出用于使用数据处理系统100来确定系统响应的示例性处理的流程图1600。数据处理系统识别并创建要预测或优化的复杂系统响应的训练集(1610)。例如，这可以是测量浓缩悬浮液的粘度。悬浮液粘度将是要优化的系统响应。数据处理系统识别用于改变系统响应的系统变量并将其添加到训练集(1620)。例如，这可以是筛选具有多种组成的聚合物分散剂的库对悬浮液粘度的影响。数据处理系统基于结构域知识来识别用于确定系统响应的基础物理相互作用和力(1630)(例如，分散剂通过调整颗粒和孔-溶液特性来发挥作用)。在聚合物分散剂作用的情况下，悬浮液粘度从根本上说是溶液粘度和渗透压以及颗粒之间的空间和静电相互作用的函数。数据处理系统对用于探测物理变量的简单模型系统进行模拟(1640)，使用理论和本构方程的结果或者使用基础物理相互作用和力的物理实验，以建立用于使系统变量与基础物理变量相关的参数化表达式。例如，溶液渗透压可以作为各种聚合物的浓度的函数来测量，并且可以基于对聚合物在自由状态和吸附状态之间的分割的知识来对浓缩悬浮液中的溶液渗透压进行估计。数据处理系统使用正则化回归或相关技术、根据简单模型系统的结果来对复杂系统响应进行分解(1650)。例如，可以使用lasso回归方法来识别最强有力地决定系统响应(即与系统响应最强相关)的组成相互作用和力(及其组合)。该方法采用最强有力地决定系统响应的组成相互作用和力得到系统响应(悬浮液粘度)的方程。数据处理系统通过采用系统变量写入基础物理变量的表达式，来对作为基础物理变量的函数的系统响应的回归表达式进行重新参数化(1660)。在这种情况下，使用溶液渗透压对于聚合物组成的函数依赖关系来从采用组成相互作用和力的悬浮液粘度的表示转换为采用系统变量(诸如聚合物组成等)的表示。数据处理系统通过根据系统变量在系统响应的结果函数中搜索全局极大值或极小值来优化系统(1670)。数据处理系统测试模型预测和整合结果以经由机器学习方法(诸如使用递归神经网络等)来改进和改善算法(1680)。图17是示例性计算机系统1700的框图。例如，参考图1，数据处理系统100可以是这里描述的系统1700的示例，如图1中所示，可以是访问一个或多个数据库的资源的任意用户所使用的计算机系统。系统1700包括处理器1710、存储器1720、存储装置1730、以及一个或多个输入/输出接口装置1740。组件1710、1720、1730和1740中的每一个可以例如使用系统总线1750进行互连。处理器1710能够处理用于在系统1700中执行的指令。这里使用的术语“执行”是指程序代码使处理器执行一个或多个处理器指令的技术。在一些实现中，处理器1710是单线程处理器。在一些实现中，处理器1710是多线程处理器。在一些实现中，处理器1710是量子计算机。处理器1710能够处理存储器1720或存储装置1730中所存储的指令。处理器1710可以执行诸如设计材料的组成等的操作。存储器1720将信息存储在系统1700内。在一些实现中，存储器1720是计算机可读介质。在一些实现中，存储器1720是易失性存储器单元。在一些实现中，存储器1720是非易失性存储器单元。存储装置1730能够为系统1700提供大容量存储。在一些实现中，存储装置1730是非暂时性计算机可读介质。在各种不同实现中，存储装置1730可以例如包括硬盘装置、光盘装置、固态驱动器、闪存驱动器、磁带或一些其它大容量存储装置。在一些实现中，存储装置1730可以是云存储装置，例如，包括分布在网络上并使用网络进行访问的一个或多个物理存储装置的逻辑存储装置。在一些示例中，存储装置可以存储长期数据，诸如数据记录130、140、150、170、170，如图1所示。输入/输出接口装置1740为系统1700提供输入/输出操作。在一些实现中，输入/输出接口装置1740可以包括网络接口装置(例如，以太网接口)、串行通信装置(例如，rs-232接口)和/或无线接口装置(例如，802.11接口、3g无线调制解调器、4g无线调制解调器等)中的一种或多种。网络接口装置允许系统1700进行通信，例如，发送和接收数据。在一些实现中，输入/输出装置可以包括被配置为接收输入数据并向其它输入/输出装置(例如，键盘、打印机和显示装置1760)发送输出数据的驱动器装置。在一些实现中，可以使用移动计算装置、移动通信装置和其它装置。参考图1，数据记录的处理可以通过在执行时使一个或多个处理装置执行上述的处理和功能(例如，设计材料的组成)的指令来实现。这些指令可以例如包括诸如脚本指令等的解释指令、或可执行代码、或计算机可读介质中所存储的其它指令。如图1所示，数据处理系统可以通过网络(诸如服务器农场或一组广泛分布的服务器)分布式地实现，或者可以在单个虚拟装置中实现，其中该虚拟装置包括彼此协调操作的多个分布式装置。例如，这些装置中的一个装置可以控制另一装置，或者这些装置可以在一组协调规则或协议下操作，或者这些装置可以以其它方式进行协调。多个分布式装置的协调操作呈现出作为单装置进行操作的外观。在一些示例中，系统1700包含在单个集成电路封装中。这样的系统1700(其中处理器1710和一个或多个其它组件都包含在单个集成电路封装中和/或被制造为单个集成电路)有时称为微控制器。在一些实现中，集成电路封装包括与输入/输出端口相对应的引脚，例如，可用于相对于一个或多个输入/输出接口装置1740通信信号的输入/输出端口。尽管图17中描述了示例性处理系统，但是上述的主题和功能操作的实现可以在其它类型的数字电子电路中、或者在计算机软件、固件或硬件(包括本说明书中所公开的结构及其结构等同物)中、或者在它们中的一个或多个的组合中实现。本说明书中所描述的主题的实现(诸如存储、维护和显示制品)可被实现为一个或多个计算机程序产品、即编码在有形程序载体(例如，计算机可读介质)上的一个或多个计算机程序指令模块，以供处理系统执行或控制处理系统的操作。计算机可读介质可以是机器可读存储装置、机器可读存储基板、存储器装置或它们中的一个或多个的组合。术语“系统”可以包含用于处理数据的所有设备、装置和机器，举例而言包括可编程处理器、计算机或多个处理器或计算机。除了硬件之外，处理系统还可以包括用于为考虑中的计算机程序创建执行环境的代码，例如构成处理器固件、协议栈、数据库管理系统、操作系统或它们中的一个或多个的组合的代码。计算机程序(也称为程序、软件、软件应用、脚本、可执行逻辑或代码)可以以任何形式的编程语言(包括编译或解释语言、或声明性或过程语言)编写，并且可以以任何形式展开，包括展开为为独立程序或展开为适于在计算环境中使用的模块、组件、子例程或其它单元。计算机程序无需与文件系统中的文件相对应。程序可以存储在用于保持其它程序或数据(例如，标记语言文档中所存储的一个或多个脚本)的文件的一部分中，存储在考虑中的程序专用的单个文件中，或者存储在多个协调文件(例如，用于存储一个或多个模块、子程序或代码部分的文件)中。计算机程序可被展开以在一个计算机上或者在位于一个站点处或跨多个站点分布并通过通信网络互连的多个计算机上执行。适于存储计算机程序指令和数据的计算机可读介质包括所有形式的非易失性或易失性存储器、介质和存储器装置，举例而言包括例如eprom、eeprom和闪存存储器装置等的半导体存储器装置、例如内部硬盘或可移除盘或磁带等的磁盘、磁光盘、以及cd-rom、dvd-rom和蓝光盘。处理器和存储器可以由专用逻辑电路补充或者并入专用逻辑电路。有时服务器是通用计算机，有时它是定制的专用电子装置，有时它是这些东西的组合。实现可以包括后端组件(例如数据服务器等)、或中间组件(例如应用服务器等)、或前端组件(例如，具有用户可以与本说明书中所描述的主题的实现进行交互的图形用户界面或web浏览器的客户端计算机)、或者一个或多个这样的前端组件、中间组件或后端组件的任意组合。系统的组件可以通过任何形式或介质的数字数据通信(例如通信网络)互连。通信网络的示例包括局域网(“wan”)以及例如因特网等的广域网(“lan”)。数据处理系统的一个或多个实施例的详情在附图和以下描述中阐述。根据说明书和附图以及权利要求，这里描述的数据处理系统的其它特征、目标和优点将显而易见。当前第1页12