一种测量85Kr的叠层反符合探测器的制作方法

本发明属于放射性⁸⁵kr测量技术领域，具体涉及一种测量⁸⁵kr的叠层反符合探测器。

背景技术：

⁸⁵kr是核裂变反应产生的半衰期最长的惰性气体裂片，化学性质稳定，容易以原子形式进入环境。正常工况下，核电站产生的⁸⁵kr会以气体形式密封在燃料组件中，极少数泄漏，绝大多数⁸⁵kr在乏燃料后处理的切割和酸溶过程中会被释放出来。⁸⁵kr浓度水平是指示核设施运行安全和辐射安全的重要数据，根据国家相关标准（gb11217-1989、gb6249-2011）规定，核电站和乏燃料后处理厂需要定期或连续对气载流出物中⁸⁵kr含量进行测量分析，因此，低浓度的⁸⁵kr测量技术对于保障核设施运行安全和辐射安全具有重要意义。

目前国内核设施⁸⁵kr监测一般采用γ能谱法（详见[吕学升，金惠民，刘国荣.⁸⁵kr在线监测原型装置研制.原子能科学技术，2006，40(3):334-337.]和[欧阳俊杰、陈跃.大亚湾核电站1994~2002年放射性流出物监测总结.辐射防护，2004，24(3):162-172.]），这种技术手段对诸如核电站核辅助厂房通风系统（dvn）排放的低浓度的⁸⁵kr缺乏有效的监测能力。中国专利文献库公开的《一种测量⁸⁵kr的内充气探测器》（zl201710548485.1）提出了基于内充气闪烁体探测技术的β能谱法，简化了气体分离流程，并显著降低⁸⁵kr的探测下限，但在⁸⁵kr浓度更低或者可用样品量较少的情况下，只有发展探测效率更高、本底水平更低的测量技术手段才能满足监测需求。

技术实现要素：

本发明所要解决的技术问题是提供一种测量⁸⁵kr的叠层反符合探测器。

本发明的测量⁸⁵kr的叠层反符合探测器，包括样品接口、测量闪烁体顶盖、隔离薄膜、测量闪烁体杯身、不锈钢外壳、反符合闪烁体、光电倍增管、分压及读出电路、电源接口、信号接口，所述的样品接口上安装有阀门；所述的不锈钢外壳包裹整个探测器外围；其特点是：所述的测量闪烁体杯身与测量闪烁体顶盖通过连接螺纹密封连接形成测量闪烁体容器，测量闪烁体容器的中空部分为储存待测⁸⁵kr的样品池，测量闪烁体容器固定在反符合闪烁体的内部，样品池的样品接口穿过不锈钢外壳与测量闪烁体顶盖连接，样品接口通过固定凸台焊接在不锈钢外壳上；所述的隔离薄膜蒸镀在测量闪烁体容器的内表面，将样品池与测量闪烁体完全隔离；所述的反符合闪烁体外表包裹反光层，反光层紧密贴合在不锈钢外壳内，反符合闪烁体与测量闪烁体杯身通过光耦合剂层ⅰ耦合；所述的光电倍增管通过光耦合剂层ⅱ与反符合闪烁体耦合，光电倍增管的后端连接分压及读出电路，分压及读出电路具有电源接口和信号接口，电源接口连接外接的高压电源，信号接口输出测量信号。

所述的测量闪烁体容器由测量闪烁体杯身与测量闪烁体顶盖组成，整体形状为带盖的空心圆筒容器，对充入其中的⁸⁵kr有接近4π的探测立体角。

所述的样品接口采用一条管道连接样品池，此管道同时具有输入、输出待测⁸⁵kr样品和输入、输出样品池清洗气体的作用。

所述的样品接口与信号接口对称分布在叠层反符合探测器的前后两端，从而避免接口间的相互干扰。

所述的测量闪烁体顶盖和测量闪烁体杯身采用塑料闪烁体加工，测量闪烁体顶盖和测量闪烁体杯身的厚度为3mm。测量闪烁体顶盖和测量闪烁体杯身应当采用机械加工性能良好的塑料闪烁体（如bc400、bc404等）制作，选用塑料闪烁体的光产额要尽可能高，同时发射光谱要与反符合闪烁体接近，以确保与光电倍增管的光谱匹配。测量闪烁体顶盖和测量闪烁体杯身厚度以刚好确保⁸⁵kr的β射线不会穿透为准，通常为3mm。

所述的隔离薄膜为al2o3薄膜或sio2薄膜，隔离薄膜的厚度范围为300nm~500nm。al2o3薄膜或sio2薄膜为致密薄膜，可以采用原子沉积法制备，隔离薄膜的作用在于减小⁸⁵kr在测量闪烁体中的残留。

所述的反符合闪烁体的材料为nai(tl)晶体或csi(tl)晶体，反符合闪烁体与测量闪烁体采用叠层结构组合，利用同一光电倍增管收集闪烁光信号，二者的发光衰减时间差异明显，不同闪烁体产生的脉冲信号具有不同的波形特征，进而可以在此基础上通过脉冲波形甄别技术筛选⁸⁵kr特征信号，剔除干扰信号。

本发明的测量⁸⁵kr的叠层反符合探测器具有以下优点：

1.采用β射线测量闪烁体制作⁸⁵kr样品容器，将⁸⁵kr的探测立体角提高至接近4π，从而获得较现有平面型探测器（zl201710548485.1）高约两倍的探测效率。

2.在测量闪烁体容器外围增加反符合闪烁体，一方面进一步减小周围本底射线进入测量闪烁体的概率，另一方面通过反符合技术手段剔除高能宇宙射线的干扰，从而大幅度降低探测器的本底水平。

3.测量闪烁体与反符合闪烁体采用叠层结构组合，通过发光衰减时间差异实现脉冲信号甄别，从而只需要一个光电倍增管收集闪烁光，探测器结构更加紧凑，体积更加小巧。

附图说明

图1为本发明的测量⁸⁵kr的叠层反符合探测器的结构示意图；

图2为本发明的测量⁸⁵kr的叠层反符合探测器的工作过程示意图；

图中，1.样品接口2.阀门3.测量闪烁体顶盖4.隔离薄膜5.测量闪烁体杯身6.固定凸台7.连接螺纹8.不锈钢外壳9.反光层10.光耦合剂层ⅰ11.光耦合剂层ⅱ12.样品池13.反符合闪烁体14.光电倍增管15.分压及读出电路16.电源接口17.信号接口21.气体分离纯化模块22.复合屏蔽体23.叠层反符合探测器24.高压电源25.脉冲甄别模块26.pc终端。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明作进一步详细描述。

如图1所示，本发明的测量⁸⁵kr的叠层反符合探测器，包括样品接口1、测量闪烁体顶盖3、隔离薄膜4、测量闪烁体杯身5、不锈钢外壳8、反符合闪烁体13、光电倍增管14、分压及读出电路15、电源接口16、信号接口17，所述的样品接口1上安装有阀门2；所述的不锈钢外壳8包裹整个探测器外围；所述的测量闪烁体杯身5与测量闪烁体顶盖3通过连接螺纹7密封连接形成测量闪烁体容器，测量闪烁体容器的中空部分为储存待测⁸⁵kr的样品池12，测量闪烁体容器固定在反符合闪烁体13的内部，样品池12的样品接口1穿过不锈钢外壳8与测量闪烁体顶盖3连接，样品接口1通过固定凸台6焊接在不锈钢外壳8上；所述的隔离薄膜4蒸镀在测量闪烁体容器的内表面，将样品池12与测量闪烁体完全隔离；所述的反符合闪烁体13外表包裹反光层9，反光层9紧密贴合在不锈钢外壳8内，反符合闪烁体13与测量闪烁体杯身5通过光耦合剂层ⅰ10耦合；所述的光电倍增管14通过光耦合剂层ⅱ11与反符合闪烁体13耦合，光电倍增管14的后端连接分压及读出电路15，分压及读出电路15具有电源接口16和信号接口17，电源接口16连接外接的高压电源，信号接口17输出测量信号。

所述的测量闪烁体容器形状为带盖的空心圆筒容器。

所述的样品接口1采用一条管道连接样品池12，此管道同时具有输入、输出待测⁸⁵kr样品和输入、输出样品池12清洗气体的作用。

所述的样品接口1与信号接口17对称分布在叠层反符合探测器的前后两端，样品接口1与信号接口17互不干扰。

所述的测量闪烁体顶盖3和测量闪烁体杯身5采用塑料闪烁体加工；测量闪烁体顶盖3和测量闪烁体杯身5的厚度为3mm。

所述的隔离薄膜4为al2o3薄膜或sio2薄膜，隔离薄膜4的厚度范围为300nm~500nm。

所述的反符合闪烁体13的材料为nai(tl)晶体或csi(tl)晶体。

实施例1

本实施例的样品接口1采用标准尺寸1/8英寸的卡套管，其上安装的阀门2用于控制待测气体样品的进出和探测器样品池12的清理；所述的不锈钢外壳8包裹整个探测器外围，起支撑和保护作用；所述的样品1接口穿过不锈钢外壳8与测量闪烁体顶盖3连接，并通过固定凸台6焊接在探测器外壳8上，连接处采用粘合剂密封，以确保样品池12的密封性；所述的测量闪烁体杯身5通过连接螺纹7与测量闪烁体顶盖3组合形成密封良好的测量闪烁体容器，容器中空部分为储存待测⁸⁵kr的样品池12，同样连接螺纹处也需要涂抹粘合剂以确保密封性；所述的隔离薄膜4蒸镀在测量闪烁体容器的内表面，将样品池12与测量闪烁体完全隔离，从而避免⁸⁵kr分子进入测量闪烁体，对后续的测量带来干扰；所述的反符合闪烁体13外表包裹反光层9，紧密贴合在不锈钢外壳8内，与中心的测量闪烁体容器通过光耦合剂ⅰ耦合；所述的光电倍增管14通过光耦合剂ⅱ11与反符合闪烁体13耦合，其后端连接分压及读出电路15，通过电源接口16输入工作高压，通过信号接口17输出测量信号。

本实施例的测量⁸⁵kr的叠层反符合探测器输出信号类型，包括β脉冲信号、γ脉冲信号和符合脉冲信号。

所述的β脉冲信号是指射线仅在测量闪烁体容器内沉积能量产生的信号，⁸⁵kr衰变时主要放出β射线，这类射线穿透能力有限，只能将能量沉积在测量闪烁体容器内，因而β脉冲信号主要来源于⁸⁵kr样品，是测量的主要目标信号。通常情况下，加工测量闪烁体容器所采用塑料闪烁体发光衰减时间都较短，一般在2ns左右，根据基尔霍夫定律光电倍增管阳极输出的β型电压脉冲信号具有如下特征：上升时间和下降时间都较短，脉冲宽度较窄。

所述的γ脉冲信号是指射线仅在反符合闪烁体内沉积能量产生的信号，这类信号主要来源于周围的环境本底射线，是测量的无用信号，需要进行甄别并剔除。反符合闪烁体的发光衰减时间较测量闪烁体长很多，一般在数百ns至几μs左右，因而γ型电压脉冲信号具有如下特征：上升时间和下降时间都较长，脉冲宽度较宽。

所述的符合脉冲信号是指射线同时在测量闪烁体容器和反符合闪烁体内沉积能量产生的信号，由于有屏蔽体的阻挡，这类信号主要来源于环境本底和宇宙射线中的高能部分，也有少部分来源于⁸⁵kr的β射线和γ射线的符合。通常情况下，由⁸⁵kr产生的符合脉冲信号只占⁸⁵kr产生的β脉冲信号很小比例，一般小于4‰，在大多数的应用情况下，这类信号也可以直接剔除。符合型电压脉冲信号相当于β脉冲和γ脉冲的加和，其特征是：上升时间和下降时间介于β脉冲和γ脉冲之间，脉冲宽度接近γ脉冲。

如图2所示，以本发明的测量⁸⁵kr的叠层反符合探测器为基础的建立的⁸⁵kr测量系统，包括气体分离纯化模块21、复合屏蔽体22、叠层反符合探测器23、高压电源24、脉冲甄别模块25、pc终端26。

所述的分离纯化模块通过样品接口与探测器连接，其功能是实现对原始样品气体中kr的富集和杂质组分的去除，并通过氦气载带进入探测器样品池，测量完成后还要通过该模块实现对测量样品的回收存档，以及探测器样品池的清洗。

所述的复合屏蔽体安装在叠层反符合探测器外围，通过被动方式屏蔽周围环境本底对测量的干扰。复合屏蔽体采用多层材料结构，主屏蔽材料为大于5cm老铅，铅的内层依次内衬1mm的镉、2-5mm的铜片及3mm的聚乙烯，铅的外壁包裹不锈钢，起支撑固定作用。

所述的高压电源通过电源接口与探测器连接，负责为探测器提供运行所需的偏置高压。所述的脉冲甄别模块通过信号接口与探测器连接，其功能是根据前述探测器输出脉冲信号波形特征，提取出代表⁸⁵kr信息的β脉冲信号，处理后传输至pc终端的上位机软件，获得β能谱和计数信息，并根据事先标定的效率参数计算得到样品中⁸⁵kr的活度值。

本发明的测量⁸⁵kr的叠层反符合探测器是针对小体积、低浓度⁸⁵kr的监测需求，在现有测量⁸⁵kr的平面型探测器（zl201710548485.1）基础上进行的升级改进，其主要的进步点在于新增两项技术措施提高⁸⁵kr的探测能力，一是通过改进测量闪烁体结构，将⁸⁵kr的测量立体角由2π提高至4π，从而获得较平面型探测器高约两倍的探测效率；二是通过反符合技术将系统的测量本底降低了约1个量级，其综合效果是能够将⁸⁵kr样品的探测下限降低6倍以上，此外，测量闪烁体与反符合闪烁体采用叠层结构组合，仅用一个光电倍增管搜集闪烁光，探测器整体结构紧凑、体积小巧、皮实性好。本发明描述的探测器与其它测量⁸⁵kr的探测器（如正比计数管、液闪谱仪等）相比，对充入气体样品成份变化不敏感，不需要使用液氮转移样品。能够广泛应用于核电站、乏燃料后处理厂等核设施气载流出物中小体积、低浓度⁸⁵kr测量，解决了核设施流出物中低浓度⁸⁵kr定量分析难题。