一种碳氢燃料热解碳烟生成机理研究方法与流程

本发明属于碳氢燃料领域，具体涉及一种碳氢燃料热解碳烟生成机理研究方法。

背景技术：

能源问题和环境问题是目前世界亟需解决的两大重要问题。目前，化石燃料(煤、石油、天然气)是人类生产生活的主要能源。随着全球能源使用总量的增长，能源的不合理使用以及能源利用率低，化石能源等不可再生能源濒临枯竭。与此同时，化石能源的开发利用对环境产生的影响也日趋凸显，其生产和利用无论对大气污染、酸雨、森林减少等区域问题，还是气候变化、臭氧层损耗等全球问题来说，都是最主要的影响因素。有研究表明，由化石能源不完全燃烧所产生的碳烟颗粒极大程度上加剧了温室效应的恶化，其贡献度仅次于二氧化碳,位列第二。而且，这些高度碳化的极细小的碳烟颗粒非常容易被吸入人体，从而对人类健康造成严重危害。中国的能源蕴藏量位居世界前列，同时也是世界第二大能源生产国与消费国。随着我国经济的飞速发展，在各项建设方面上有突出成就，也暴露出了很多严重的资源和环境问题。中国未来生态环境趋势非常严峻。

碳氢燃料是化石燃料最主要的成分，碳氢燃料在燃烧过程中通常无法充分燃烧。碳烟是碳氢燃料未充分燃烧的主要副产物之一，它对碳氢燃料的燃烧效率和传热过程等有着诸多影响。碳烟颗粒在热解中的生成和演化是一个复杂的物理化学过程，而碳烟颗粒的形成往往发生在几毫秒甚至更短的时间内。

技术实现要素：

本发明的目的在于提供一种碳氢燃料热解碳烟生成机理研究方法。

实现本发明目的的技术解决方案为：一种碳氢燃料热解碳烟生成机理研究方法，包括如下步骤：

步骤(1)：确定实验/仿真工况；

步骤(2)：采用流动管实验系统对碳氢燃料进行热解，收集流动管出口的碳烟颗粒并计算产量；

步骤(3)：采用仿真软件对实验过程进行仿真研究，导出重要前驱物的峰值摩尔分数，得到碳氢燃料的化学反应路径图；

步骤(4)：分析步骤(2)的碳烟颗粒产量和步骤(3)的重要前驱物的耦合作用；

步骤(5)：通过步骤(4)得到的耦合作用和步骤(3)得到的燃料的化学反应路径图，获取碳氢燃料热解碳烟生成机理。

进一步的，所述步骤(1)中的试验/仿真工况包括氩气和碳氢燃料的摩尔分数和体积流量，管式炉内的温度分布。

进一步的，所述步骤(2)中收集流动管出口的碳烟颗粒并计算产量具体为：实验完成后，刮取流动管实验系统的玻璃纤维过滤膜上的碳烟颗粒，从而收集碳烟颗粒；对收集碳烟颗粒前后玻璃纤维过滤膜的质量进行称重，从而计算出流动管出口的碳烟颗粒的产量。

进一步的，所述步骤(2)还包括采用透射电子显微镜获得收集到的碳烟的形貌图，得到碳烟的团聚和生长的方式。

进一步的，所述步骤(3)还包括确定仿真的输入参数，所述仿真的输入参数根据不同的实验工况分别确定。

进一步的，所述仿真的输入参数包括：碳氢燃料及氩气的摩尔分数，实验系统中采用的管式炉的管长、内径、实验压力、以及管式炉的温度分布曲线；根据碳氢燃料种类确定的热力学参数和燃料反应机理。

进一步的，所述步骤(3)导出重要前驱物的峰值摩尔分数具体为：选取需要导出摩尔分数分布和生成速率分布的前驱物，输出包含相关前驱物从进入管式炉到离开管式炉的摩尔分数分布和生成速率分布；根据前驱物的摩尔分数分布提取前驱物的摩尔分数曲线的峰值。

进一步的，所述步骤(3)中得到碳氢燃料的化学反应路径图具体为：根据输入碳氢燃料的摩尔分数分布，计算管式炉沿管长方向上碳烟燃料的转化率，选取初始碳氢燃料转化率在70％的位置，结合物种的生成速率，绘制化学反应路径图。

进一步的，所述计算管式炉沿管长方向上碳烟燃料的转化率具体为：输入碳氢燃料起始摩尔分数减去在某位置的摩尔分数，得到的差除以起始摩尔分数。

进一步的，所述步骤(5)具体为：对仿真得到的不同重要前驱物的峰值摩尔分数值以及实验获取的碳烟颗粒的产量进行比较分析，可以得到重要前驱物与碳烟产量的耦合关系，从而获取对碳烟生成具有重要影响的前驱物；

结合通过仿真得到的燃料化学反应路径图，获得大环芳香烃的生成路径，从而得到初生碳烟的生成机理。

本发明与现有技术相比，其显著优点在于：

(1)本发明的方法，通过试验和仿真的模拟，可以直观的获取重要前驱物对碳烟产量的耦合作用，可以有效得到大环芳烃的生成路径，进而对比碳烟形貌图，得到碳烟团聚，生长的过程及方式；

(2)本发明采用实验结合仿真的方法，实验过程简单，无须在实验过程中对中间产物进行测量。

附图说明

图1为本发明的研究方法流程图。

具体实施方式

本发明的目的在于提供一种碳氢燃料热解碳烟生成机理研究方法。本发明对碳氢燃料热解碳烟生成机理的研究提供相应的方法，包括实验研究和仿真研究两个部分，其中实验研究主要采用流动管实验系统对碳氢燃料进行热解，并通过刮取玻璃纤维过滤膜上的碳烟颗粒实现直接分离并收集碳烟颗粒的目的。通过对收集碳烟颗粒前后玻璃纤维过滤膜的质量进行称重，从而获取流动管出口的碳烟颗粒的产量；仿真研究主要采用化学反应动力学仿真软件对实验的工况进行仿真研究，模拟得到实验工况下碳烟颗粒的多种重要前驱物的摩尔分数曲线以及燃料的化学反应路径图。通过提取重要前驱物的摩尔分数曲线的峰值获取其峰值摩尔分数值。

对仿真得到的不同重要前驱物的峰值摩尔分数值以及实验获取的碳烟颗粒的产量进行比较分析，可以得到重要前驱物与碳烟产量的耦合作用，并获取对碳烟生成具有重要影响的前驱物。

通过仿真得到的燃料化学反应路径图以及分析得到的重要前驱物，可以获取对于该碳氢燃料热解碳烟的主要反应路径图即生成机理。

结合图1，本发明一种碳氢燃料热解碳烟生成机理研究方法为对碳氢燃料热解碳烟生成机理的研究提供相应的方法，包含以下步骤：

步骤1，确定实验工况，热解实验是在氩气气氛下进行，由氩气携带碳氢燃料进入到管式炉中进行热解，实验前需要确定氩气和碳氢燃料的摩尔分数和体积流量，以及管式炉内的温度分布。进一步地，管式炉的温度分布由热电偶测得；

步骤2，实验研究；按照步骤1中所设计的实验工况进行实验，将碳氢燃料通入流动管实验系统中进行热解实验。

步骤3，通过刮取流动管实验系统后的玻璃纤维过滤膜上的碳烟颗粒实现直接分离并收集碳烟颗粒的目的。通过对收集碳烟颗粒前后玻璃纤维过滤膜的质量进行称重，从而获取流动管出口的碳烟颗粒的产量。采用透射电子显微镜获得收集到的碳烟的形貌图。

步骤4，根据步骤1中确定的实验工况，确定仿真的输入参数，包括碳氢燃料及氩气的摩尔分数，实验系统中采用的管式炉的管长、内径、实验压力、以及管式炉的温度分布曲线。此外根据碳氢燃料的种类在用于热力学参数以及反应机理下载的相关网页中搜索适用于对应碳氢燃料的热力学参数文件和燃料反应机理文件。在软件中设置反应步长等基本参数。

步骤5，在化学反应动力学仿真软件中输入步骤4中确定的仿真的输入参数以及确定的碳烟燃料的热力学参数文件和燃料反应机理文件，运行程序后，选取需要导出摩尔分数分布和生成速率分布的物种，尤其是一些重要的碳烟前驱物，得到由仿真软件输出的excel表格。表格包含相关物种从进入管式炉到离开管式炉的摩尔分数分布和生成速率分布

步骤6，根据步骤5模拟得到的碳烟颗粒的多种重要前驱物的摩尔分数曲线可以提取重要碳烟颗粒前驱物的摩尔分数曲线的峰值。

步骤7，根据输入碳氢燃料的摩尔分数分布，计算管式炉沿管长方向上碳烟燃料的转化率，计算方法为输入碳氢燃料起始摩尔分数减去在某位置的摩尔分数，得到的差除以起始摩尔分数。选取初始碳氢燃料转化率在70％左右的位置，结合物种的生成速率，绘制化学反应路径图。

步骤8，对仿真得到的不同重要前驱物的峰值摩尔分数值以及实验获取的碳烟颗粒的产量进行比较分析，可以得到重要前驱物与碳烟产量的耦合关系，比如，正相关或负相关关系，从而获取对碳烟生成具有重要影响的前驱物。结合通过仿真得到的燃料化学反应路径图，可以一步步获得大环芳香烃的生成路径，从而得到初生碳烟的生成机理。进一步地，可以通过观察不同实验工况下得到的碳烟在透射电子显微镜下的形貌图，得到碳烟的团聚和生长的方式。