一种基于自监督图谱融合的LIBS自动化定量分析方法

本发明属于激光光谱分析，更具体地，涉及一种基于自监督图谱融合的libs自动化定量分析方法。

背景技术：

1、激光诱导击穿光谱技术(laser-inducedbreakdownspectroscopy，简称libs)是一种基于原子发射光谱的新兴元素分析技术，近年来发展的已较为成熟，但与icp-ms等传统高精度元素分析技术相比，libs的定量分析稳定性和精准度方面较差，主要原因是由于libs易收到光谱波动、基体效应、自吸收效应等因素的干扰，导致特征光谱强度和元素含量的线性映射关系被破坏，观测的谱线强度无法准确反应样品的真实元素组分，造成定量精度相较于其他传统分析方法相对标准偏差rsd大了约一个数量级。现有提升libs的定量分析精度的方法可归纳为两类，一是仪器改进法，二是数据处理法，但是前者操作繁琐、耗时长且普适性较差，后者通常针对一维libs光谱进行校正，存在信息量有限的缺点，因而只能部分减弱干扰影响而无法消除。中国专利文献cn110987903b公开了一种基于等离子体图像的libs基体效应干扰校正方法及应用，其主要通过对等离子体图像进行归一化处理，从中提取区域面积与平均亮度两个参量，用于估算烧蚀质量及等离子体温度以对定量结果进行修正，从而得到更可靠的测量结果。中国海洋大学郑荣儿教授团队通过提取等离子体图像中的亮度、面积、强度、对比度、平坦度这五个特征，采用plsr算法(偏最小二乘回归算法)实现了对水下libs中自吸收效应的消除。但上述现有技术只聚焦于单一干扰因素，利用人工规则从等离子体图像中提取亮度、面积、强度等少数几个单体特征信息以补偿所研究因素带来的影响，无法避免人工规则的局限性，抛弃了图像中蕴含的大量潜在信息以及像素间的关联性，因而在面对多种干扰因素共同作用影响时效果有限。

技术实现思路

1、针对现有技术的缺陷，本发明的目的在于提供一种基于自监督图谱融合的libs自动化定量分析方法，以解决现有libs定量分析方法工作量大、准确度差和精密度低的问题。

2、为实现上述目的，本发明提供了一种基于自监督图谱融合的libs自动化定量分析方法，包括以下步骤：

3、s1构建残差注意力单元，并基于软阈值滤波和通道注意力机制学习通道权重；

4、s2利用学习后的所述残差注意力单元和预先构建的自监督等离子体图像-光谱特征融合深度网络模型中的一维卷积层分别提取待测样品的等离子体图像和光谱的特征，并对所述等离子体图像的特征和所述光谱的特征进行特征融合，以获取校正因子，前述等离子体图像和光谱为预先同步采集获取；

5、s3基于所述校正因子，利用所述等离子图像和所述光谱的平均值对所述深度网络模型进行训练，以获得校正模型；

6、s4将待测样品的全波段光谱信号和等离子体图像输入到所述校正模型中获取定标曲线，以预测元素含量。

7、进一步的，所述残差注意力单元包括bn层、relu层、卷积层、通道间注意力层、软阈值滤波层以及残差连接层。

8、更进一步的，所述通道间注意力层的实现过程为：

9、s101对所述卷积层输出的结果进行池化以及relu激活；

10、s102计算通道维度的余弦相似度矩阵，并使用全连接层学习各通道对最后结果的影响系数，以计算权重因子；

11、优选的，所述软阈值滤波层所使用的软阈值滤波函数的表达式为：

12、

13、其中，b为给定矩阵，λ为所设阈值。

14、进一步的，步骤s2中，提取所述等离子体图像特征和光谱特征并进行特征融合的方法为：

15、s201利用若干所述残差注意力单元组成的等离子体图像管线从所述等离子体图像中提取图像校正因子β(t，ns)；

16、s202利用一维卷积层组成的光谱管线从所述光谱中提取电子数密度因子χ(ne)；

17、s203将所述图像校正因子β(t，ns)与所述电子数密度因子χ(ne)进行特征融合。

18、更进一步的，提取所述电子数密度因子χ(ne)所使用的计算公式为：

19、

20、其中，表示所采集的一维光谱，表示对所采集光谱经网络模型变换后所得特征因子，γ(ne)表示电子数密度影响因子；

21、提取所述图像校正因子β(t，ns)采用的计算公式为：

22、

23、其中，为所采集的等离子体图像，表示对所采集图像经网络模型变换后所得特征因子，f(ns，t)表示粒子数密度ns和等离子体温度t的综合影响因子。

24、进一步的，步骤s3中，训练过程包括预训练阶段和微调阶段，预训练阶段中当损失函数收敛至预设条件时结束训练开始微调，微调阶段中优化所述损失函数并使其收敛至所述预设条件时结束微调；优选的，所述损失函数为离散度损失与线性度损失的加权和，加权和计算公式为：

25、

26、其中，α为损失因子；

27、更进一步优选的，所述预设条件为损失函数波动小于1％。

28、更进一步的，对于一个给定的含有n个点的点集所述离散度损失的表达式为：

29、

30、其中，st为点集，p为点集st中的点，为点集st所在的二维线性空间；

31、对应的线性度损失的表达式为：

32、

33、其中，n为样本个数，yi为归一化原始光谱强度，为平均光谱强度，为模型预测光谱强度。

34、进一步的，步骤s3中，训练时，使用梯度下降反向传播法迭代更新所述深度网络模型的各层参数。

35、进一步的，步骤s4中，校正模型采用的校正表达式为：

36、

37、其中，为校正后光谱强度，ii为原始光谱强度。

38、进一步的，步骤s1之前，所述等离子体图像和所述光谱的同步采集方法为：利用激光将所述待测样品烧蚀激发，利用光谱仪和iccd同时采集待测样品的光谱和图像，并对待测样品的不同位置进行多次采集，所述光谱仪和所述iccd采集时的延时均调节为2μs，且门宽均调节为9μs。

39、通过本发明所构思的以上技术方案，与现有技术相比，主要具备以下优点：

40、1、本发明通过提出的自监督深度学习算法与残差注意力单元，实现了对光谱和等离子体图像特征的精准提取与深刻理解，使用嵌入后的特征向量进行深度融合，并对光谱定量结果进行修正，显著提升了libs技术的元素定量准确度、精密度，效果明显优于原始定量结果。

41、2、本发明中使用的等离子体图像与全波段光谱信号为同步同频采集获得，同时获得了等离子体的空间维度信息和光谱维度信息，显著提升了信息丰度，保留了图像中潜藏的大量有效信息与不同特征间的关联性，从而更好地反演样品差异、能量差异、基体效应和自吸收效应等因素对光谱的干扰，在多种干扰因素共同存在时仍然能够为校正信息的提取提供依据，具有良好的选择性与代表性。

42、3、本发明提出的方法通过自监督学习，无需人工标注标签等额外操作，相较其他方法能够节省大量人力物力，显著提升了训练效率，且推理用时短，仅在毫秒量级，实时性好，可靠性高，简单便捷，成本低廉，适合于推广至工业环境中使用。