一种用于α核素或β核素的活度浓度的测量设备及测量方法与流程

本发明属于辐射检测，具体涉及一种适用于核电厂、核元件厂、乏燃料厂等核设施流出物和环境中α核素或β核素的活度浓度的测量设备以及基于该测量设备进行α核素或β核素活度浓度测量的方法。

背景技术：

1、随着人类对核能的开发和利用，释放出大量的α核素或β核素，并以不同方式排放到环境中，对环境和公众造成辐射损伤，影响环境生态。

2、传统的α核素测量方法分为半导体测量法和液体闪烁测量法，然而由于α核素射程短，通过半导体测量过程中，需要在真空条件下操作；另一种液闪测量法，该方法虽然探测效率高，但缺点是测量后产生放射性的有毒闪烁液，不能直接排放。

3、传统的β核素测量方法分为半导体测量法、液闪测量法和正比计数法，半导体测量法和正比计数法最大的缺点是探测能量阈值高，对氚、碳-14等低能放射性核素探测效率极低，正比计数法和液闪法测量法缺点同样是测量后产生放射性的有毒闪烁液，不能直接排放。

4、随着人类社会的进步，对生态环境的日趋重视，传统方法已不再合适，亟需新的α核素或β核素的测量装置和测量方法，以满足需求。

技术实现思路

1、本发明目的是为了克服现有技术的不足而提供一种改进的用于α核素或β核素的测量设备。

2、为达到上述目的，本发明所采用的技术方案为：

3、一种用于α核素或β核素的活度浓度的测量设备，包括收集装置、测量装置、模数转换装置和数据处理装置，所述收集装置用于对放射性核素进行富集和纯化，所述测量装置用于对富集的放射性核素进行α射线和/或β射线的测量并输出脉冲信号，所述模数转换装置用于将收集的脉冲信号转化为电平信号，记录采集时刻，并以数字信号的形式输出；所述数据处理装置收集采集得到的数字信号，通过时间同步是否符合，得到有效计数，并计算核素的活度浓度。

4、根据本发明的一些优选实施方面，α核素或β核素核素的活度浓度通过如下公式计算得到：

5、

6、式中，a为α核素或β核素的活度浓度；n为α核素或β核素测量的有效计数；n0为本底计数；t为测量时间；ε为探测效率；v为待测样品的体积；y为样品的回收率；λ为核素的衰减常数；t为从采样/分离到测量一半的时间。

7、根据本发明的一些优选实施方面，所述测量装置包括多组测量单元，每组所述测量单元均包括光电倍增管和前置放大器，所述光电倍增管用于对富集的放射性核素进行α射线和/或β射线的测量并得到脉冲信号，所述前置放大器用于对所述脉冲信号进行放大后输出；所述前置放大器与所述模数转换装置连接。

8、根据本发明的一些优选实施方面，所述测量装置包括四组测量单元；当四路测量单元分别测量时，累计计数为n1；任意两组测量单元同时测到信号时作为两个通道的有效计数，发生时记录一次，累积计数为n2；任意三组测量单元同时测到信号时作为三个通道的有效计数，发生时记录一次，累积计数为n3；四组测量单元同时测到信号时作为四个通道的有效计数，发生时记录一次，累积计数为n4；扣除重复记录部分，得到累积的有效计数n。

9、根据本发明的一些优选实施方面，所述有效计数n按照如下公式计算得到：

10、

11、式中，n为α核素或β核素测量的有效计数；n2为任意两路符合计数；n3为任意三路符合计数；n4为四路符合计数。

12、根据本发明的一些优选实施方面，所述测量装置包括用于进行α核素或β核素测量的微球闪烁体和用于装载待测样品的测量皿，所述测量皿和其内的微球闪烁体、待测样品组成样品单元，所述测量单元用于对所述样品单元进行测量。所述的微球闪烁体主要替代传统液闪法中的闪烁液，所述的微球闪烁体具有粒径小、密度小、亲水性好特点，可悬浮于待测溶液中。待测溶液与微球闪烁体在测量皿内均匀分布，溶液中的放射性核素发射α射线或β射线，直接传输至微球闪烁体表面，作用于闪烁剂，发射波长约360nm的荧光，荧光快速被波长转移剂吸收，并退激释放出约420nm的可见光，被光电倍增管探测并转化为电信号，增强放大后输出。

13、优选地，所述的测量皿为长方体设计，顶部和底部为正方形设计，分别设计接口，作为样品液进口和出口，材质为石英，四个侧面做光学透明处理，保证可见光透过率超过98％，同时有效降低传统玻璃材料中含有天然放射性核素钾-40对测量的干扰。

14、优选地，本发明为匹配测量皿的有效探测面积，保证测量装置的便携适用，设计光电倍增管有效探测面积约500mm2，四个光电倍增管分别通过测量皿的四个侧面接收产生的光信号，完全对称设计，保证探测的一致性。

15、根据本发明的一些优选实施方面，所述微球闪烁体由多个单体闪烁微球组成，每个单体闪烁微球的直径为5μm～100μm，根据不同能量的β核素选择不同粒径的闪烁微球。根据不同测量核素的能量差别，选择不同粒径的闪烁微球，实现不同能量β核素测量；对于α核素的测量，每个单体闪烁微球的直径为50～100μm。

16、根据本发明的一些优选实施方面，每个单体闪烁微球的密度为1～1.1g/cm3。

17、根据本发明的一些优选实施方面，每个所述单体闪烁微球由内向外分为三层，最内层材质为纯ps；中间层为ps、ppo和popop混合形成，最外层材质为ps表面嫁接亲水基团改性形成，优选采用苯磺酸钠。

18、根据本发明的一些优选实施方面，所述最内层的直径为整个单体闪烁微球直径的0.48-0.53；所述中间层的厚度为整个单体闪烁微球直径的0.45-0.49。优选最内层的直径为整个单体闪烁微球直径的一半。

19、根据本发明的一些优选实施方面，所述中间层的载体、闪烁剂和波长转移剂的质量比为1：1～3：0.02～0.05。

20、根据本发明的一些优选实施方面，所述载体为聚苯乙烯(ps)，闪烁剂为2,5-二苯基恶唑(ppo)，波长转移剂为1,4-双(5-苯基恶唑)苯(popop)。

21、根据本发明的一些优选实施方面，所述单体闪烁微球的制备方法为：首先制备目标半径的纯ps微球；再包裹用于闪烁测量的混合层(即ps、ppo和popop混合)，该层厚度为(0.45～0.49)倍目标半径厚度；最后在混合层外表面包裹亲水基团改性的ps层。

22、根据本发明的一些优选实施方面，所述模数转换装置包括采集模块、时间同步模块、信号转化模块和信号输出模块，所述采集模块用于脉冲信号采集；所述时间同步模块用于四个通道采集信号同步，所述信号转化模块用于将采集的脉冲电信号转化为数字信号，所述信号输出模块用于将由发生时间和信号电压值组成的数组作为输出信号输出。

23、根据本发明的一些优选实施方面，所述的数据处理装置用于将所述模数转化装置输出的数字信号通过符合处理，将输入的四路信号数据组，以时间为甄别指标，任意两个通道同时发生则作为真值，记录为1，否则记录为0，排除任意三个通道同时发生和四路信号同时发生的情况，最终输出该段时间区域内的电压值和计数的数组。

24、根据本发明的一些优选实施方面，包括机械控制装置，所述机械控制装置包括样品容器、第一三通切换阀、清洗容器、截止阀和第一废液桶；所述样品单元中测量皿的两端分别设置有第一三通切换阀和截止阀，所述第一三通切换阀连接在所述样品容器、清洗容器和测量皿之间，所述截止阀连接在所述测量皿和第一废液桶之间。

25、根据本发明的一些优选实施方面，所述收集装置包括富集单元和分离单元，所述分离单元的后端与测量装置连接；所述富集单元包括依次第一试剂瓶、氢型阳离子树脂和第三试剂瓶；所述氢型阳离子树脂用于对放射性核素进行富集，所述第一试剂瓶中的试剂用于对所述氢型阳离子树脂进行预处理，所述第三试剂瓶中的试剂用于对富集的放射性核素进行解吸。

26、优选地，在一些实施例中，富集单元包括管线和依次连接的第一试剂瓶、第一恒流泵、第一质量流量计、第二三通切换阀、第一四通切换阀、第一氢型阳离子树脂。低浓度样品溶液经第一恒流泵进入富集单元，全部金属离子富集在第一氢型阳离子树脂上，完成富集后，利用第三试剂瓶中8m硝酸解吸。第一四通切换阀的四个接口分别连接第一试剂瓶、第二三通切换阀、第一氢型阳离子树脂和第三试剂瓶。

27、更优选地，所有配件均一用一备份设计，交替使用。即富集单元还包括与上述配件呈对称设置的依次连接的第二试剂瓶、第二恒流泵、第二质量流量计、第二三通切换阀、第二四通切换阀、第二氢型阳离子树脂。第二三通切换阀的连接第一质量流量计、第二质量流量计、第一四通切换阀和第二四通切换阀。第二四通切换阀的四个接口分别连接第二试剂瓶、第二三通切换阀、第二氢型阳离子树脂和第三试剂瓶。

28、根据本发明的一些优选实施方面，所述分离单元包括特效树脂和第四试剂瓶，所述特效树脂用于对解吸后的放射性核素进行纯化，所述第四试剂瓶中的试剂用于对纯化后的放射性核素进行解吸，如2mol/l硝酸。特效树脂根据对应的核素进行选择，如对fe-55测量的特效树脂为tru树脂，对于sr-90测量的特效树脂为sr树脂，对于ni-63测量的特效树脂为镍树脂。

29、优选地，在一些实施例中，分离单元包括管线和依次连接的第三三通切换阀、第一特效树脂、第五三通切换阀和第七三通切换阀。富集单元排出的解吸液经第三三通切换阀转移至第一特效树脂，选择性吸取待测核素搭载的金属离子，实现化学纯化过程，完成分离纯化后，第四试剂瓶中解吸液将吸附在第一特效树脂的金属离子解吸，并通过多次试验确定整个过程的化学回收率y。

30、更优选地，分离单元还包括第三四通切换阀、第二废液桶，第二废液桶连接在第三三通切换阀和第五三通切换阀之间，第三四通切换阀的四个接口分别与第三试剂瓶、第三三通切换阀、第四试剂瓶和第一特效树脂连接。

31、再优选地，分离单元的所有配件均一用一备份设计，交替使用。即分离单元包括与上述配件呈对称设置的第四三通切换阀、第四四通切换阀、第二特效树脂、第六三通切换阀和第三废液桶，各部件之间的连接方式也与上述一致。第七三通切换阀的三个接口分别与第五三通切换阀、第六三通切换阀和测量装置连接。

32、本发明还提供了一种根据上述的测量设备进行α核素或β核素的活度浓度的测量方法，包括如下步骤：

33、采用所述收集装置对待测量放射性核素进行富集与纯化；

34、采用所述测量装置对富集和纯化后的α核素或β核素进行测量并输出脉冲信号；

35、所述模数转换装置收集脉冲信号并转化为电平信号，记录采集时刻，并以数字信号的形式输出；

36、所述数据处理装置收集采集得到的数字信号，通过时间同步是否符合，得到有效计数，并计算α核素或β核素的活度浓度。

37、根据本发明的一些优选实施方面，还包括校准的步骤：数据处理装置通过采集的信号及信号标记内容，实现α核素或β核素的甄别测量，有效降低环境干扰。具体的，利用已知液体α核素或β核素分别放置于所述的测量装置内，输出的电压值与该核素的能量对应，实现α核素或β核素能量刻度；通过定量加注对应核素的活度，结合输出的总计数和测量时间，实现α核素或β核素效率刻度。

38、由于以上技术方案的实施，本发明与现有技术相比具有如下优点：本发明的用于α核素或β核素的活度浓度的测量设备，能够实现α放射性核素和/或β放射性核素测量，α核素探测效率大于95％，β核素探测效率大于25％，相比于传统的闪烁液作为闪烁体或p10气体为载气的传统测量装置，无任何形式损耗，有效避免废液、废气的排放，具有良好的生态效益和经济效益。