一种调控纳米分子神经网络电脉冲发放行为的方法与流程
本发明属于人工智能技术领域，涉及一种调控纳米分子神经网络电脉冲发放行为的方法。更具体地，涉及一种利用氧化/还原分子吸附调控多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络电脉冲发放行为的方法。
背景技术：
半导体纳米线、纳米带与纳米管如碳纳米管(cnt)、石墨烯纳米带、gaas纳米线等低维材料由于其独特的物理、化学特性和优异的电学性能而受到广泛的研究，当前也备受面向人工智能的新型神经形态器件研究领域的关注。
2018年日本大阪大学的hirofumi团队首次提出以磷钼酸分子(h3pmo12o40)修饰的单壁碳纳米管(scnt)网络构建超高密度纳米分子神经网络。它利用具备多电子氧化还原性能的磷钼酸分子修饰直接调控cnt的电子结构和导电性能，器件中的scnt不需要纯粹为半导性，与常规的碳纳米管场效应管不同，金属性的scnt产生的电噪声可以提供丰富的神经网络动力学环境。这种磷钼酸/cnt分子具有强电子储存能力并能够沿cnt网络释放电子产生脉冲动作，他们实验演示的电脉冲的产生图像如图1所示，hirofumi团队由此对scnt分子网络提出了一种二维自动元胞机模型，模拟出了基于储备池计算的基本学习功能。因而为超高容量神经形态硬件系统开辟了一个基于cnt的全新的研究方向。
磷钼酸是一种多金属氧酸盐(polyoxometalates，poms)，是由过渡金属离子通过氧连接而形成的一类多金属氧簇化合物，在这些体系中金属离子之间通过电子转移所产生的相互作用以及它们与端基配体的相互影响，使它们呈现出许多特别的物理功能、化学性质和生物活性。如图2(a)和图2(b)所示，磷钼酸分子最多可储存或释放24个电子。
但hirofumi团队对所提出的磷钼酸/cnt分子神经网络的脉冲发生机制还没有从实验方面得以揭示，因而无法实现其电脉冲行为诸如电脉冲发放幅值、频率、概率的调控，也无法对该网络进行正向设计。
技术实现要素：
针对多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料的神经形态器件及网络现有技术的以上缺陷及改进需求，本发明提供了一种通过氧化/还原分子的吸附对这类分子神经网络电脉冲发放行为进行调控的方法，其利用不同种类与浓度的氧化/还原分子吸附在多金属氧酸盐或半导体低维纳米材料表面，导致多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料体系内部的电荷转移不同，使得多金属盐酸盐与半导体低维纳米材料所构成的复合结构单元的电导以及单元之间的电荷势垒和电荷传输规律得以调控，从而使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络的电脉冲发放行为得以调控，由此解决现有技术提出的分子神经网络中电脉冲行为不可控的技术问题。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种利用氧化/还原分子调控多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络电脉冲发放行为的方法，该神经网络为基于所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料的复合结构搭建而成的分子神经网络，通过调控氧化/还原分子在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面的吸附，改变多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料之间的电荷转移，从而改变多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导，进而改变多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒及对应的电荷传输机制，从而调控多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络的电脉冲发放行为；所述氧化/还原分子为能够与所述多金属氧酸盐或半导体低维纳米材料发生电子得失的分子；所述半导体低维纳米材料为半导体一维纳米材料或半导体二维纳米材料；
当还原性分子吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元表面时，其部分电子转移到多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元中，降低了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导减小，多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒增大，从而使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都减小。
当氧化性分子吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元表面时，其从多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元中得到电子，从而增加了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导增加，多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒降低，从而使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都增大。
优选地，通过将所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构浸入在所述氧化/还原分子环境中，通过静置、加压、加热或通电方式使得所述氧化/还原分子吸附在所述多金属氧酸盐或半导体低维纳米材料表面。
优选地，通过调控所述氧化/还原分子的种类、浓度或浸入工艺参数来调控氧化/还原分子在所述多金属氧酸盐或半导体低维纳米材料表面的吸附行为。
优选地，将所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构置于密闭容器中，抽取真空后，通入氮气或惰性气体至常压，再通入所需类型与浓度的所述氧化/还原分子，使其作为调控源用于调控该复合结构单元的电导、单元之间的电荷势垒及电荷传输机制。
优选地，所述分子神经网络的结构自下而上包括：衬底、薄膜电极以及多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料，所述多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料即为所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构；
所述薄膜电极为金属薄膜电极、石墨烯电极或石墨烯与过渡金属的复合薄膜电极；所述薄膜电极为多个，构成薄膜电极阵列；
所述多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料即为吸附了多金属氧酸盐分子的半导体低维纳米材料，所述多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料架设在所述薄膜电极之间。
按照本发明的另一个方面，提供了一种基于所述的方法调控得到的一种三元分子神经网络，该三元分子神经网络为基于所述氧化/还原分子、多金属氧酸盐以及半导体低维纳米材料三者的复合结构搭建而成的三元分子神经网络。
优选地，所述三元分子神经网络的结构自下而上包括：衬底、薄膜电极、多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料以及吸附在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面的氧化/还原分子。
优选地，所述薄膜电极为石墨烯电极，所述多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料通过范德华力与所述石墨烯电极连接；或者所述薄膜电极为石墨烯/过渡金属复合薄膜电极，所述多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料两端解链后通过共价键与所述石墨烯/过渡金属复合薄膜电极中的石墨烯连接。
优选地，所述三元分子神经网络的制备，包括如下步骤：
(1)在衬底表面制备用于脉冲信号采集的薄膜电极阵列；
(2)将半导体低维纳米材料的溶液与多金属氧酸盐的溶液超声混合，制备得到多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料混合溶液；
(3)采用介电电泳技术，将多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料混合溶液滴入在薄膜电极之间，通入交流电压，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构装配到薄膜电极之间；然后将有机溶剂滴在电极中间去除残留的多金属氧酸盐溶液，得到由所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构作为基础单元搭建构成的具有拓扑结构或随机连接的二元分子神经网络，所述有机溶剂优选为丙酮溶液；
(4)将所述二元分子神经网络中的多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构浸入在所述氧化/还原分子环境中，使得所述氧化/还原分子吸附在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面，得到所述三元分子神经网络。
优选地，所述三元分子神经网络的制备，包括如下步骤：
(1)在衬底表面制备用于脉冲信号采集的薄膜电极阵列；
(2)将半导体低维纳米材料溶液与多金属氧酸盐溶液超声混合，制备多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料混合溶液；
(3)对步骤(2)获得的多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料混合溶液进行膜过滤，将得到的过滤薄膜中含有半导体低维纳米材料/多金属氧酸盐的一面覆盖在多电极阵列上，用有机化学溶剂将过滤薄膜溶解去除，得到由所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构作为基础单元搭建构成的具有拓扑结构或随机连接的二元分子神经网络；
(4)将所述二元分子神经网络中的多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构浸入在所述氧化/还原分子环境中，使得所述氧化/还原分子吸附在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面，得到所述三元分子神经网络。
优选地，所述三元分子神经网络的制备，包括如下步骤：
(1)在衬底表面制备用于脉冲信号采集的薄膜电极阵列；
(2)采用介电电泳技术，将半导体低维纳米材料装配在薄膜电极之间，然后将多金属氧酸盐溶液滴在所述薄膜电极之间，静置1-2小时；
(3)将有机溶剂滴在所述薄膜电极之间去除残留的多金属氧酸盐溶液，得到由所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构作为基础单元搭建构成的具有拓扑结构或随机连接的二元分子神经网络；
(4)将所述二元分子神经网络中的多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构浸入在所述氧化/还原分子环境中，使得所述氧化/还原分子吸附在所述多金属氧酸盐-复合结构半导体低维纳米材料表面，得到所述三元分子神经网络。
优选地，所述多金属氧酸盐为磷钼酸分子或磷钨酸分子，所述半导体低维纳米材料为半导体一维纳米材料或半导体二维纳米材料。
优选地，所述半导体低维纳米材料包括半导体纳米线、半导体纳米带或半导体纳米管。
优选地，所述氧化/还原分子为氧化还原气体分子、氧化还原液体分子或氧化还原固体分子。
优选地，所述氧化还原气体分子为氨气，二氧化氮，二氧化硫，乙醇和水分子中的一种或多种。
优选地，氧化还原液体分子为甲苯或过氧化氢。
总体而言，本发明针对由多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料两种材料复合形成的分子神经网络，在本发明中称之为现有的二元分子神经网络，提出将氧化/还原小分子吸附在多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料上，通过调控半导体纳米线/带/管与多金属氧酸盐之间的电荷转移、半导体纳米线/带/管与多金属氧酸盐复合结构单元的电导以及单元之间的电荷势垒及对应的电荷传输机制，使得半导体纳米线/带/管与多金属氧酸盐所构建的分子网络中电脉冲发放特性可调，同时，也可以利用不同小分子间的差异性，对这类分子网络中的电脉冲发放机制进行揭示。通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，能够取得下列有益效果：
(1)本发明提供了一种利用氧化/还原分子吸附调控多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络电脉冲发放行为的方法，通过调控氧化/还原分子在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面的吸附，改变多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料之间的电荷转移，从而改变多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导，进而改变了多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒及对应的电荷传输机制，进而调控多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络的电脉冲发放行为。
(2)本发明提供的一种神经网络电脉冲发放行为的调控方法，为基于半导体纳米线/带/管-多金属氧酸盐构建的网络提供了一种可行的电脉冲调控方法，使得其网络应用于人工智能应用时的学习机制与参数得到控制，同时该方法具有可实施性强、可控性高以及实验简单的特点，本发明还提供了一种利用氧化/还原分子调控多金属酸盐-半导体纳米线/带/管复合网络结构的电脉冲发放特性的工艺实现方法。
(3)本发明通过第一性原理计算验证了气体分子对单根碳纳米管/多金属氧酸盐的电荷转移调控，利用这种电荷转移调控机制，通过使用基于元胞自动机的网络仿真结果与气体分子吸附后碳纳米管/多金属氧酸盐分子网络的电导变化的部分实验结果，验证了此调控方法原理与实现的可行性，同时对其进行合理的拓展，使得此调控方法可以适用于其他的半导体低维纳米材料。本发明利用氧化/还原分子控制多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合网络结构中的电荷转移与传输机制使得单个金属酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元间的电荷传输阈值可以被调控，从而来调控以此所构建的分子神经网络中电脉冲的发放特性诸如电脉冲的发放频率、幅值等，从而可以获得所需要特定电脉冲行为的多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合网络。
(4)本发明还提供了一种基于上述调控方法获得的新型的三元分子神经网络，该三元分子神经网络为基于所述氧化/还原分子、多金属氧酸盐以及半导体低维纳米材料三者的复合结构搭建而成的三元分子神经网络，相对于传统的基于多金属氧酸盐和半导体低维纳米材料两种材料复合结构作为基础核心单元构成的二元分子神经网络，增加了在该复合结构表面吸附的氧化/还原分子，从而使得该新型的三元分子神经网络可控性更强，比如其电脉冲行为可控性明显增强并具有可设计性。
附图说明
图1是本发明多金属氧酸盐与碳纳米管复合结构所搭建的随机网络电极两端的电流脉冲幅值与时间曲线。
图2是本发明中磷钼酸分子结构示意图，(a)为[pmo12o40]3-的分子模型。(b)为[pmo12o40]27-的分子模型。
图3是本发明中多金属氧酸盐-碳纳米管复合结构(a)及其上吸附了不同种类氧化/还原小分子后的模型示意图(b,c,d,e,f)。
图4是本发明多金属氧酸盐与碳纳米管复合结构单元与两端电极结构示意图。
图5是本发明中装配了多金属氧酸盐与碳纳米管复合结构的薄膜电极阵列示意图，(a)是阵列电极三维示意图，(b)图a中所框选的细节放大图。
图6是本发明多个多金属氧酸盐分子与碳纳米管复合结构三维的示意图。
图7是本发明多金属氧酸盐与石墨烯纳米带复合结构三维的示意图，(a)为三维结构的主视图，(b)为三维结构的俯视图。
图8是本发明中自动元胞自动机仿真模型中的电子状态转移概率函数曲线。
图9是本发明中元胞自动机仿真流程图。
图10是本发明元胞自动机仿真随机网络结构示意图。
图11是本发明利用元胞自动机仿真图3随机网络的电极两端电脉冲。
图12是本发明利用第一性原理计算不同氧化还原小分子修饰磷钼酸后，磷钼酸与碳纳米管之间的电荷转移数。
图13是本发明使用不同浓度氧化/还原小分子调控的多金属氧酸盐-碳纳米管复合结构电阻值变化率。
图14是本发明多金属氧酸盐-磷钼酸复合结构原子力显微镜示意图。
图15是本发明单根碳纳米管/磷钼酸复合结构sem图。
图16是本发明碳纳米管/磷钼酸分子神经网络复合结构所搭建的两端电极随机网络sem图像。
图17是本发明用氨气调控后的电脉冲仿真示意图。
图18是本发明未进行调控的电脉冲仿真图像。
图19是本发明采用二氧化氮调控后的电脉冲仿真示意图。
在所有附图中，相同的附图标记用来表示相同的元件或结构，其中：
1-碳纳米管；2-多金属氧酸盐；3-石墨烯纳米带；4-薄膜电极；5-栅介质层；6-衬底。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明提供的一种利用氧化/还原分子调控多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络电脉冲发放行为的方法，通过调控氧化/还原分子在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面的吸附，改变多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料之间的电荷转移，从而改变多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导，进而改变多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒及对应的电荷传输机制，从而调控多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络的电脉冲发放行为；所述氧化/还原分子为能够与所述多金属氧酸盐或半导体低维纳米材料发生电子得失的分子；所述半导体低维纳米材料为半导体一维纳米材料或半导体二维纳米材料；
当还原性分子吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元上时，其部分电子转移到多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元中，降低了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导减小，多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒增大，从而使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都减小。
当氧化性分子吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元上时，其从多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元中得到电子，从而增加了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导增加，多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒降低，从而使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都增大。
本发明提供了一种利用氧化/还原分子调控多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络电脉冲发放行为的方法，所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料的复合结构作为基础单元搭建构成具有一定拓扑结构或随机连接的所述神经网络，在本发明中称之为二元神经网络。通过调控氧化/还原分子在所述多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料表面的吸附行为，从而来调控所述神经网络的电脉冲发放行为。本发明所述的氧化/还原分子可吸附在多金属氧酸盐上，也可吸附在半导体低维纳米材料表面，或同时吸附在多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料表面，本发明将以上吸附情况统一描述为吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料的复合结构单元表面；由于其中氧化/还原分子的吸附改变了基础单元中的电荷分布状态，对神经网络的电脉冲发放行为的调控机理相同，都是通过改变多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料间的电荷转移，从而改变多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导，进而改变了多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒及对应的电荷传输机制，从而影响分子神经网络的电脉冲发放行为；所以通过以上调控方法，可调控多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中的电脉冲发放行为。
本发明所述氧化/还原分子中的“/”为“或者”的意思，表示为氧化性分子或还原性分子。
当还原性分子吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元中的多金属氧酸盐表面时，还原性分子中部分电子转移到多金属氧酸盐中，使半导体低维纳米材料中转移到多金属氧酸盐分子的电子数量减少，降低了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导减小，多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒增大，从而使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都减小。
当还原性分子吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元中半导体低维材料表面时，还原性分子中部分电子转移到低维纳米材料中，降低了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导减小，多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒增大，从而使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都减小。
当还原性分子同时吸附在多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料表面时，还原性分子中的部分电子转移到多金属氧酸盐分子与半导体低维纳米材料中，使半导体低维纳米材料中转移到多金属氧酸盐分子的电子数量减少，与此同时，吸附在半导体低维纳米材料表面的还原分子中的电子也转移到半导体低维纳米材料中，两者作用机理都是降低了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得对应的多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导减小，并使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒增大，从而使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都减小。
当氧化性分子吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元中的多金属氧酸盐表面时，多金属氧酸盐分子中的部分电子转移到氧化性分子中，使半导体低维纳米材料中转移到多金属氧酸盐分子的电子数量增加，从而增加了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒减小，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导增加，使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都增加。
当氧化性还原性分子吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元中半导体低维材料的表面时，半导体低维纳米材料中的部分电子转移到氧化性分子中，从而增加了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒减小，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导增加，使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都增加。
当氧化性分子同时吸附在多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料表面时，多金属氧酸盐分子与半导体低维纳米材料中的部分电子转移到氧化性分子中，两者作用机理都是增加了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒减小，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导增加，使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都增加。
本发明一些实施例中，所述多金属氧酸盐为磷钼酸分子或磷钨酸分子，所述半导体纳米材料为低维半导体纳米材料，本发明所述低维半导体纳米材料，是指一维或二维半导体纳米材料。本发明优选为半导体纳米线/带/管，半导体纳米线/带/管是指纳米尺度下的线条状、带状或管状的材料，如碳纳米管、石墨烯纳米带、gaas纳米线等；比如可以为半导体性碳纳米线、半导体性石墨烯带、半导体性碳纳米管或金属性碳纳米管；优选为单壁半导体性碳纳米管。
本发明所述的氧化/还原分子可以为氧化还原气体分子，也可以为氧化还原固体或液体分子。一些实施例中，所述氧化/还原分子为氧化还原气体小分子，包括但不限于氨气、二氧化氮、二氧化硫、硫化氢、乙醇和水分子中的一种或多种，图3为不同气体吸附在多金属氧酸盐表示的结构示意图，其中多金属氧酸盐吸附在碳纳米管表面。其中图3(a)对应为吸附氧化/还原分子的对照图，图3(b)、图3(c)、图3(d)、图3(e)和图3(f)分别对应多金属氧酸盐分子表面吸附了氨气、二氧化硫、一氧化碳、氢气和二氧化硫分子。
一些实例中，所述氧化/还原分子为氧化还原液体分子，包括但不限于甲苯与过氧化氢分子。
一些实施例中，通过将所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构浸入在含有所述氧化/还原分子的环境中，通过静置、加压、加热或通电方式使得所述氧化/还原分子吸附在所述多金属氧酸盐或半导体低维纳米材料表面。直接静置数小时可以实现吸附，或者通过使用加压、加热或通电方式促进所述氧化/还原分子在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面的吸附。
本发明所述的氧化/还原分子在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面的吸附，吸附在本发明中是指氧化/还原分子与多金属氧酸盐分子或半导体低维纳米材料直接接触。具体可通过调控吸附在多金属氧酸盐或半导体低维纳米材料表面的氧化/还原分子的种类、浓度，或者通过调整所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构浸入在含有所述氧化/还原分子环境中的工艺参数来改变氧化/还原分子在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面的平衡吸附量。
目前实验中还无法获得本发明所述的氧化/还原分子在多金属氧酸盐或半导体低维纳米材料表面的精确吸附量，但根据本发明的调控方法，可以通过改变实验条件，比如氧化/还原分子的种类或浓度，控制氧化/还原分子吸附量的工艺参数，来实现本发明所述的分子神经网络的电脉冲幅值、频率增大或减小。在一些实施例中，当氧化/还原分子为气体分子时，氧化/还原分子在该体系中的体积分数不大于10％。该体系中可包含保护气，保护气可为氮气或惰性气体。通过调节该体系中氧化还原气体分子的浓度，或者通过调控本发明多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构神经网络浸入工艺来调整氧化/还原分子在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面的吸附量，比如可通过调整该复合结构在氧化/还原分子环境中的浸入时间、加热温度、通电电压、加压压力等参数来调整氧化/还原分子在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面的平衡吸附量。具体地，一些实施例中，当将该复合结构浸入在氧化/还原分子环境中以使氧化/还原分子吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的表面，其浸入时间不短于1小时。
一些实施例中，氧化/还原分子为气体分子，将所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构，或者由所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构作为基础单元搭建构成的具有拓扑结构或随机连接的所述二元分子神经网络置于密闭容器中，抽取真空后，通入氮气或惰性气体至常压，再通入所需类型与浓度的所述氧化/还原分子，使其作为本发明中的调控源。
一些实施例中，氧化/还原分子为液体分子时，将所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构，或者由所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构作为基础单元搭建构成的具有拓扑结构或随机连接的所述神经网络浸入氧化还原液体分子体系中，通过静置数小时，或者通过采用加压、加热或通电方式促进所述氧化/还原分子在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面的吸附。
一些实施例中，所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构作为基础单元搭建构成的二元分子神经网络的结构自下而上包括：衬底、薄膜电极、多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料以及吸附在多金属氧酸盐或半导体低维纳米材料表面的氧化/还原分子，一些实例中该复合结构示意图如图4所示，自下而上分别为6-衬底、5-栅介质层、4-薄膜电极、1-碳纳米管、2-多金属氧酸盐。所述薄膜电极为金属薄膜电极、石墨烯电极或石墨烯与过渡金属的复合薄膜电极；所述薄膜电极为多个，构成薄膜电极阵列，如图5所示，多金属氧酸盐与碳纳米管复合结构单元搭建在电极两端，电极用来采集与输出电信号，图5下图为上图的局部放大图。所述多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料即为吸附了多金属氧酸盐分子的半导体低维纳米材料，所述多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料架设在所述薄膜电极之间。
本发明所述多金属氧酸盐与半导体低维纳米材料的复合结构，是指多金属氧酸盐分子吸附在半导体低维纳米材料表面，这两种材料通过如超声混合、加热等物理手段以及通过修饰金属酸盐与纳米材料表面等化学手段所产生多金属氧酸盐分子与半导体低维纳米材料表面相接触的结构状态。本发明以该复合结构为基础单元构建拓扑结构网络，也包含随机搭建或按一定拓扑结构所搭建的复合网络结构。
一些实施例中，所述拓扑结构网络为随机网络、全连接神经网络、循环神经网络、回声神经网络、液体状态机、反传网络、自组织映射、hopfield网络、波耳兹曼机等。
一些实施例中，所述薄膜电极为石墨烯电极，所述多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料通过范德华力与所述石墨烯电极连接；或者所述薄膜电极为石墨烯/过渡金属复合薄膜电极，所述多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料两端解链后通过共价键与所述石墨烯/过渡金属复合薄膜电极中的石墨烯连接。
一些实施例中，所述衬底材料为si、sio2、sio2/si、gaas、gan、sic、bn、陶瓷或蓝宝石等。
一些实施例中，所述薄膜电极阵列厚度为50nm～1μm；薄膜电极间距为0.1～500μm,薄膜电极宽度为1～1000nm。
一些实施例中，通过将半导体低维纳米材料的溶液与多金属氧酸盐的溶液超声混合，获得多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料，即所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构。
一些实施例中，将多金属氧酸盐溶液滴加至架设在所述薄膜电极之间的半导体低维纳米材料上，静置后获得多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料。
一些实施例中，半导体低维纳米材料的溶液浓度为0.001μg/ml～1000μg/ml；多金属氧酸盐的溶液浓度为1μg/ml～5000μg/ml；静置时间为2～30min。
一些实施例中，半导体低维纳米材料的溶液或多金属氧酸盐的溶液的溶剂为包括二甲基甲酰胺(dmf)在内的易于溶解半导体低维纳米材料、多金属氧酸盐的有机溶剂。
本发明还提供了一种基于上述调控方法获得的三元分子神经网络，该三元分子神经网络为基于所述氧化/还原分子、多金属氧酸盐以及半导体低维纳米材料三者的复合结构搭建而成的三元分子神经网络。
一些实施例中，所述三元分子神经网络的结构自下而上包括：衬底、薄膜电极、多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料以及吸附在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面的氧化/还原分子。
一些实施例中，本发明三元分子神经网络的制备，包括如下步骤：
(1)在衬底表面制备用于脉冲信号采集的薄膜电极阵列；
(2)将半导体低维纳米材料的溶液与多金属氧酸盐的溶液混合超声，制备得到多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料混合溶液；
(3)采用介电电泳技术，将多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料混合溶液滴入在薄膜电极之间，通入交流电压，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构装配到薄膜电极之间；然后将有机溶剂滴在电极中间去除残留的多金属氧酸盐溶液，得到由所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构作为基础单元搭建构成的具有拓扑结构或随机连接的二元分子神经网络，所述有机溶剂优选为丙酮溶液；
(4)将所述二元分子神经网络结构中的多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构浸入在所述氧化/还原分子环境中，使得所述氧化/还原分子吸附在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面，得到所述三元分子神经网络。
一些实施例中，所述薄膜电极为金属薄膜电极，上述步骤(1)包括如下子步骤：
(1.1)采用光刻工艺，在衬底表面制备电极的翻转图形；衬底材料为si、sio2、sio2/si、gan、gaas、陶瓷或蓝宝石中的任意一种。
(1.2)采用物理气相沉积工艺，在衬底表面沉积金属薄膜；金属薄膜厚度为20nm～1.64μm；
(1.3)采用剥离工艺，在衬底表面制备金属薄膜电极；电极间距为0.1～500μm,电极宽度为1～1000nm。
一些实施例中，半导体低维纳米材料的溶液浓度为0.001μg/ml～1000μg/ml；多金属氧酸盐的溶液浓度为1μg/ml～5000μg/ml；半导体低维纳米材料的溶液与多金属氧酸盐的溶液混合超声功率为5w～300w，超声时间为5～30h。
一些实施例中，介电电泳所用交流信号电压为10～18vpp，频率为1～10mhz；介电电泳装配半导体低维纳米材料溶液体积为1～15μl。
一些实施例中，上述步骤(3)可以先制备好多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构神经网络，通过转移的方式转移到薄膜电极阵列上。相应地，本发明三元分子神经网络的制备，包括如下步骤：
(1)在衬底表面制备用于脉冲信号采集的薄膜电极阵列；
(2)将半导体低维纳米材料溶液与多金属氧酸盐溶液超声混合，制备多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料混合溶液；
(3)对步骤(2)获得的多金属氧酸盐分子修饰的半导体低维纳米材料混合溶液进行膜过滤，将得到的过滤薄膜中有半导体低维纳米材料/多金属氧酸盐的一面覆盖在多电极阵列上，用有机化学溶剂如丙酮将过滤薄膜溶解去除；得到由所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构作为基础单元搭建构成的具有拓扑结构或随机连接的二元分子神经网络；
(4)将所述二元分子神经网络中的多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构浸入在所述氧化/还原分子环境中，使得所述氧化/还原分子吸附在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面，得到所述三元分子神经网络。
另一些实施例中，本发明三元分子神经网络的制备，包括如下步骤：
(1)在衬底表面制备用于脉冲信号采集的薄膜电极阵列；
(2)采用介电电泳技术，将半导体低维纳米材料装配在薄膜电极之间，然后将多金属氧酸盐溶液滴在所述薄膜电极之间，其中多金属氧酸盐溶于dmf溶液中；静置1-2小时；
(3)然后将有机溶剂滴在所述薄膜电极之间去除残留的多金属氧酸盐溶液，得到由所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构作为基础单元搭建构成的具有拓扑结构或随机连接的二元分子神经网络，所述有机溶剂优选为丙酮溶液；
(4)将所述二元分子神经网络结构中的多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构浸入在所述氧化/还原分子环境中，使得所述氧化/还原分子吸附在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面，得到所述三元分子神经网络。
上述三种方法中，对于步骤(4)：
当氧化/还原分子为气体分子时，将所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构或者所述二元分子神经网络整体放置在密闭容器中，抽取真空，通入氮气或惰性气体至常压，以消除环境中水蒸汽的影响，再通入预先设定种类与浓度的氧化还原性分子，系统稳定后得到被氧化/还原分子修饰调控后的三元分子网络。
当氧化/还原分子为液体分子时，将所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构或者所述二元分子神经网络整体浸入在所述氧化还原液体分子体系中，通过静置、加压、加热或通电等方式使得所述氧化/还原分子吸附在所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面，系统稳定后得到被氧化/还原分子修饰调控后的三元分子网络。
一些实施例中，将被氧化/还原分子修饰调控后的分子网络进行封装，且处于低温状态保存与使用，防止分子脱吸附。
一些实施例中，氧化/还原分子为气体分子，使用aes-4th智能气体分析系统进行操作，上述步骤(4)包括如下子步骤：
(4.1)抽取真空，将容器中压强抽取至100pa以下；
(4.2)通入保护气体，即通入n2气或氩气等惰性气体至常压；
(4.3)通入预先设定的种类与浓度氧化还原性分子。
(4.4)测量电极间电阻变化以判断系统稳定，系统稳定后得到被氧化/还原分子修饰调控后的三元分子神经网络，根据电阻变化率判断被调控的状态。
本发明通过控制多金属氧酸盐与氧化/还原分子的相对密度，即改变吸附在多金属氧酸盐-半导体纳米线/带/管复合结构表面的氧化/还原分子的类型以及密度来改善其复合结构中的电子转移与传输机制，使得多金属氧酸盐-半导体纳米线/带/管复合结构所产生的电脉冲行为以及电荷传输机制可以得到一定的调控。调控手段包含使用上述氧化/还原分子对其多金属氧酸盐与半导体纳米线/带/管复合结构进行处理，如通过将复合结构包含在氧化/还原分子环境中，使用加压、加热、通电等方式使氧化/还原分子吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面，通过检测密封容器中氧化/还原分子浓度变化来控制氧化/还原分子的吸附量。
调控的结果是使得多金属氧酸盐-半导体纳米线/带/管复合结构电脉冲行为得到控制，具体可包含改变了多金属氧酸盐-半导体纳米线/带/管复合单元电子电荷转移函数的参数如电荷阈值、电子传输数量等使得电脉冲的幅值、频率、发生概率得到控制。
本发明提供了一种利用氧化/还原分子调控多金属氧酸盐-半导体纳米线/带/管分子网络电脉冲产生的方法，该方法通过利用氧化/还原性分子吸附在多金属氧酸盐-半导体纳米线/带/管复合结构表面，多金属氧酸盐-半导体纳米线/带/管复合结构如图6和图7所示，使得多金属氧酸盐与半导体纳米线/带/管之间的电导得到调控，其中图6是本发明多金属氧酸盐与碳纳米管复合结构三维的示意图，图7(a)和图7(b)分别为多金属氧酸盐与石墨烯纳米带复合结构三维的示意图的主视图和俯视图，图6中1为碳纳米管；2为多金属氧酸盐；图7(a)中3为石墨烯纳米带。
根据文献“amolecularneuromorphicnetworkdeviceconsistingofsingle-walledcarbonnanotubescomplexedwithpolyoxometalate，naturecommunications，volume9，articlenumber：2693(2018)”中揭示的吸附在碳纳米管上磷钼酸分子之间电荷传输元胞自动机仿真模型，此模型仿真的是磷钼酸与碳纳米管搭建的随机网络中的电子传输以及电脉冲行为，所以本发明的调控结果的展示也采用这一模型。模型中磷钼酸分子简化为一个仿真单元，第一步利用元胞自动机计算元胞中心单元与周边单元之间的电荷差值，得到两个最大电子数差值的邻胞，其电子数差值记为δamax.，若中心元胞所含有的电子数量小于阈值电荷ath，数量有限电荷nm将随机转移到相邻电子数差值最大的细胞单元上，且随机转移概率函数为pc，函数如下：
其中：
当吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元表面的为还原性分子时，还原性分子中的电子转移到多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元中，降低了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导减小，多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒增大，从而使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都减小。
当吸附在多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元表面的为氧化性分子时，多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元中的电子转移到氧化/还原分子中，从而增加了半导体低维纳米材料中的空穴浓度，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构的电导增加，多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构单元之间的电荷势垒降低，从而使得所述多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料神经网络中发放的电脉冲幅值和频率都增大；阈值变化量可通过单位多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构表面吸附的分子类型以及数目进行调控。这使得电子输运与传输机制中的阈值等参数得到修正，使得复合结构的电脉冲产生行为可以得到一定的调控。
本发明结合第一性原理计算，基于元胞自动机的分子网络仿真以及氧化/还原分子吸附后的电导实验数据来阐述利用氧化/还原分子调控分子神经网络电脉冲行为的机理以及实验操作方法。当使用氧化型分子进行调控时，多金属氧酸盐分子与半导体低维纳米材料会被夺去部分电子，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构电阻增加，阈值升高，导致分子网络中发放的电脉冲幅值和频率都降低；当使用还原性分子进行调控时，多金属氧酸盐分子与半导体低维纳米材料会被得到部分电子，使得多金属氧酸盐-半导体低维纳米材料复合结构电阻减小，阈值降低，导致分子网络中发放的电脉冲幅值和频率都升高。
以下为实施例：
实施例1
一种通过使用nh3气体修饰磷钼酸来减小磷钼酸/碳纳米管分子神经网络中电脉冲的幅值、频率等行为的调控方法，以随机搭建的分子网络单元结构为例，其自下而上包括：生长有氧化层的硅片衬底6、栅介质层5、薄膜电极4、附着有多金属氧酸盐2的碳纳米管1，以及吸附在磷钼酸分子上的nh3，这里多金属氧酸盐为磷钼酸分子，器件结构如图4示；
nh3修饰磷钼酸分子使得磷钼酸分子多0.041个电子如图12示，如图13中可以看到通入5ppm浓度的nh3后，复合结构的电阻前后变化了1.24％，其原因是nh3的修饰使得复合电导发生变化。
该调控方法以及相应得到的三元分子神经网络的制备步骤如下：
(1)以生长有氧化层的硅片作为衬底，采用光刻工艺，在衬底表面得到电极的反转图形；
(2)采用磁控溅射在衬底表面上依次沉积90nm镍薄膜、510nm的铜薄膜；
(3)将衬底置于丙酮超声3min,去掉光刻胶以及光刻胶上的镍/铜薄膜；依次置于乙醇、去离子水中超声清洗15min,在衬底表面得到镍/铜电极，电极间距为1μm，电极宽度为4μm；
(4)将0.25μg/ml浓度的碳纳米管/dmf溶液与2.5μg/ml浓度的磷钼酸/dmf溶液混合超声，超声功率为300w，超声时间为30h；磷钼酸修饰后碳纳米管的表面形貌如图14，图14为吸附磷钼酸的碳纳米管afm测试图像，亮度较高的区域为磷钼酸分子团，较暗的区域为碳纳米管，磷钼酸分子堆积并吸附在碳纳米管表面，图15为单根搭载在电极两端的碳纳米管扫描电镜图，图17为随机搭载在电极两端的磷钼酸与碳纳米管复合结构的网络的扫描电镜图；
(5)将镍/铜电极对连接信号发生器，信号发生器的正弦信号电压为12vpp，频率为1mhz；用移液器取1μl的磷钼酸/碳纳米管混合溶液滴在镍/铜电极，使磷钼酸修饰的碳纳米管装配在镍/铜电极之间。
(6)将基于磷钼酸修饰的碳纳米管二端网络单元即二元分子神经网络中的磷钼酸-碳纳米管复合结构暴露在5ppm浓度nh3氛围中，得到基于所述nh3、磷钼酸盐以及碳纳米管三者的复合结构搭建而成的三元分子神经网络；5ppm浓度氛围的nh3使网络电阻变化4.4％左右。
(7)采用第一性原理计算，分析了磷钼酸分子修饰的碳纳米管(8,0)在吸附单个nh3分子的电荷转移，如图16所示。磷钼酸分子吸附在碳纳米管表面，磷钼酸的氧化特性使碳纳米管中的3.47个电子转移到磷钼酸分子，碳纳米管中产生空穴，该三元分子神经网络结构如图3(a)所示。具体来说，当检测气体为nh3等还原性气体时，气体分子中的0.26个电子转移到磷钼酸分子，减弱了碳纳米管与磷钼酸分子之间的电子转移，使碳纳米管转移到磷钼酸分子的电子数量减少1.8个电子，从而降低了碳纳米管中空穴浓度，使网络间增大，其复合结构与nh3吸附的位置图3(b)所示。
(8)利用基于元胞自动机的分子神经网络对进行仿真，分析了nh3吸附在磷钼酸表面后，基础神经元之间的电荷传输符合marcus电子转移理论，元胞自动机模型仿真中不添加任何氧化还原性分子时，电荷阈值ath为6，当nh3吸附时，根据相应电荷势垒高度的变化比例，电荷阈值ath为13，则脉冲发放的仿真结果如图17所示，相对吸附nh3前的脉冲发放结果图18比较，可以明显看到分子神经网络中电脉冲幅值与发放频率都减小了。
实施例2
一种通过使用no2修饰磷钼酸来增加磷钼酸/碳纳米管分子神经网络中电脉冲的幅值、频率等行为的调控方法，以分子网络单元结构为例，其自下而上包括：生长有氧化层的硅片衬底6、栅介质层5、薄膜电极4、附着有多金属氧酸盐2的碳纳米管1，以及吸附在磷钼酸分子上的no2，这里多金属氧酸盐为磷钼酸分子，器件结构如图4示；
no2用来修饰磷钼酸分子使得磷钼酸分子少了0.062个电子如图12示，如图13中可以看到通入5ppm浓度的no2后，复合结构的电阻前后变化了3％，其原因是no2的修饰使得复合电导发生变化。
该调控方法以及相应得到的三元分子神经网络的制备步骤如下：
(1)以生长有氧化层的硅片作为衬底，采用光刻工艺，在衬底表面得到电极的反转图形；
(2)采用磁控溅射在衬底表面上依次沉积90nm镍薄膜、510nm的铜薄膜；
(3)将衬底置于丙酮超声3min,去掉光刻胶以及光刻胶上的镍/铜薄膜；依次置于乙醇、去离子水中超声清洗15min,在衬底表面得到镍/铜电极，电极间距为1μm，电极宽度为4μm；
(4)将0.25μg/ml浓度的碳纳米管/dmf溶液与2.5μg/ml浓度的磷钼酸/dmf溶液混合超声，超声功率为300w，超声时间为30h；
(5)将镍/铜电极对连接信号发生器，信号发生器的正弦信号电压为12vpp，频率为1mhz；用移液器取1μl的磷钼酸/碳纳米管混合溶液滴在镍/铜电极，使磷钼酸修饰的碳纳米管装配在镍/铜电极之间。
(6)将基于磷钼酸修饰的碳纳米管二端随机网络即二元分子神经网络中的磷钼酸-碳纳米管复合结构分别暴露在5ppm浓度no2氛围中，得到基于所述no2、磷钼酸盐以及碳纳米管三者的复合结构搭建而成的三元分子神经网络。5ppm浓度no2使得网络电阻改变3.5％左右。
(7)采用第一性原理计算，分析了磷钼酸分子修饰的碳纳米管(8,0)在吸附单个no2分子的电荷转移。磷钼酸分子吸附在碳纳米管表面，磷钼酸的氧化特性使碳纳米管中的3.47个电子转移到磷钼酸分子，碳纳米管中产生空穴。当氧化性气体no2吸附在磷钼酸分子上时，磷钼酸分子中的0.51个电子转移到气体分子，增强了碳纳米管与磷钼酸分子之间的电子转移，使碳纳米管转移到磷钼酸分子的电子数量增多0.9个电子，从而增加了碳纳米管的空穴浓度，从而降低了网络敏感元件的电阻。
(8)利用基于元胞自动机的分子神经网络对进行仿真，分析了no2调控后，基础神经元之间的电荷传输符合线性可分电子转移理论，当no2吸附时，根据相应电荷势垒高度的变化比例，电荷阈值ath为4，则脉冲发放的仿真结果如图19所示，相对吸附no2前的脉冲发放结果图18比较，可以明显看到分子神经网络中电脉冲幅值与发放频率都增大了。
本发明所要解决的技术问题是克服现有技术中多金属氧酸盐-半导体纳米线/带/管复合网络结构中的电脉冲行为不可调控的问题，提供一种利用氧化/还原分子控制多金属氧酸盐-半导体纳米线/带/管复合网络结构中电荷转移与传输机制，得到其电脉冲的幅值、频率、发生概率等特性，以及相应的一种实现方法，从而制得具有所需要特定电脉冲行为的多金属氧酸盐-半导体纳米线/带/管复合结构神经网络。并通过第一性原理仿真结合实验的方式从理论到实验验证了对单根碳纳米管/多金属氧酸盐的电荷传输机制，利用这种电荷传输机制，通过使用基于元胞自动机的网络仿真结果与部分实验结果，验证了此调控方法原理与实现的可行性。为基于半导体纳米线/带/管-多金属氧酸盐构建的网络提供了一种可行的电脉冲调控方法，使得其网络应用于人工智能应用时的学习机制与参数得到控制，同时该方法具有可实施性强、可控性高以及实验简单的特点；本发明还提供了一种基于所述调控方法获得的三元分子神经网络，该三元分子神经网络为由所述氧化/还原分子、多金属氧酸盐以及半导体低维纳米材料三者的复合结构搭建而成的三元分子神经网络。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
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